[논문 리뷰] Strategic enhancement of anomalous Nernst effect in Co2MnAl1-xSix Heusler compounds

Yuya Sakuraba, Kazushige Hyodo외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 07. 06.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 Co2MnAl1-xSix 헤우슬러 화합물에서 큰 시바크, 비정상적 할르, 횡방향 펠리에 효과 간의 상호작용을 유리하게 활용하여 비정상적 네르스트 효과(ANE)를 향상시키는 전략적 접근을 제안한다. 주요 결과는 Co2MnAl0.63Si0.37에서 기록적인 ANE 열전력 6.2 μV/K를 실험적으로 관측한 것으로, 이는 내재된 베리 위상 곡률이 효과 향상의 근본 원인임을 입증하는 최초의 원리 계산 결과에 의해 확인된다.

ABSTRACT

The anomalous Nernst effect (ANE), a thermoelectric phenomenon in magnetic materials, has potential for novel energy harvesting applications because its orthogonal relationship between the temperature gradient and the electric field enables us to utilize the large area of non-flat heat sources. In this study, the required thermopower of ANE for practical energy harvesting applications is evaluated in simulations of electric power obtainable from ANE using a low-temperature heat source. A strategy for finding magnetic materials having large ANEs is proposed, which suggests that a large ANE originates from the constructive relationship between large Seebeck, anomalous Hall, and transverse Peltier effects. This strategy leads us to investigate the electric and thermoelectric properties in Co2MnAl1-xSix. As a result, it is found that Co2MnAl0.63Si0.37 has the largest ANE thermopower ever reported, 6.2 uV/K. A first principles calculation of the anomalous Hall conductivity and transverse Peltier coefficient in B2 and L21-ordered Co2MnAl0.63Si0.37 shows close agreement with the experimental results, indicating that the observed large ANE arises from the intrinsic Berry phase curvature of Co2MnAl1-xSix. This study can be a guide for developing materials for new thermoelectric applications using ANE.

연구 동기 및 목표

• 실용적인 열전기 에너지 수확을 위해 비정상적 네르스트 효과(ANE)가 향상된 자성 헤우슬러 화합물을 식별하고 개발하기.
• 큰 ANE를 달성하기 위해 시바크, 비정상적 할르, 횡방향 펠리에 효과의 동시 향상을 연결하는 설계 전략 수립.
• Co2MnAl1-xSix 고체 용액의 전자적 및 열전기적 성질을 조사하여 최적의 조성을 규명하기.
• 실험적 ANE 측정치와 비정상적 할르 전도도 및 횡방향 펠리에 계수의 최초 원리 계산 간의 상관관계 분석.
• B2 및 L21-순서형 상의 이론적 모델링을 통해 큰 ANE의 내재적 기원을 검증하기.

제안 방법

• Si 농도가 다양하게 변화하는 (x = 0에서 1까지) Co2MnAl1-xSix 헤우슬러 화합물의 체계적 합성 및 특성 분석.
• 온도 기울기 및 자장을 가한 조건에서 비정상적 네르스트 효과 측정.
• B2 및 L21-순서형 상에서 비정상적 할르 전도도 및 횡방향 펠리에 계수를 계산하기 위한 최초 원리 전자 구조 계산.
• 베리 위상 곡률의 이론적 분석을 통해 향상된 ANE의 기원 설명.
• 저온 열원으로부터 전기 출력을 시뮬레이션하여 실용적 적용 가능성 평가.
• 실험적 ANE 열전력과 이론적 예측치를 비교하여 내재 메커니즘 확인.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Co2MnAl1-xSix의 조성 조절은 비정상적 네르스트 효과를 어떻게 최대화하는가?
• RQ2 시바크, 비정상적 할르, 횡방향 펠리에 효과가 함께 ANE 향상에 어떻게 기여하는가?
• RQ3 내재된 베리 위상 곡률은 헤우슬러 화합물에서 큰 ANE를 생성하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 최초 원리 계산은 Co2MnAl0.63Si0.37에서 실험적으로 관측된 ANE를 정확히 재현할 수 있는가?
• RQ5 저온 열원으로부터 ANE를 이용한 실용적 열전기 출력은 얼마인가?

주요 결과

• Co2MnAl0.63Si0.37는 지금까지 보고된 바 중 가장 높은 ANE 열전력 6.2 μV/K를 나타낸다.
• Co2MnAl0.63Si0.37의 비정상적 네르스트 효과는 전자 밴드 구조 내 내재된 베리 위상 곡률에 의해 주로 유도된다.
• B2 및 L21-순서형 상에서 비정상적 할르 전도도 및 횡방향 펠리에 계수의 최초 원리 계산 결과는 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보인다.
• 관측된 ANE 향상 현상은 큰 시바크, 비정상적 할르, 횡방향 펠리에 효과 간의 상호보완적 상호작용에 기인한다.
• 시뮬레이션 결과, Co2MnAl0.63Si0.37의 ANE는 저온 열원으로부터의 에너지 수확에 실현 가능함을 확인하였다.
• 다양한 열전기 효과의 동시 최적화를 통한 고성능 ANE 재료 식별을 위한 설계 전략을 수립하였다.