[논문 리뷰] Structural phase transition, $s_{\pm}$-wave pairing and magnetic stripe order in the bilayered nickelate superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

Yang Zhang, Ling-Fang Lin외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 07. 28.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 72인용 수 14

한 줄 요약

본 논문은 DFT와 RPA를 이용해 La3Ni2O7이 압력 하에서 구조적 전이를 겪고 Fmmm 상에서 스핀 요동에 의해 매개된 s±-파동 짝짓기를 호스팅하며 자성 스트라이프 순서를 나타낸다는 것을 보인다; 또한 γ 포켓의 존재와 초전도성의 연관성을 제시하고, Fmmm 상이 더 낮은 압력에서 안정화될 경우 Tc가 더 상승할 것이라고 예측한다.

ABSTRACT

Motivated by the recently discovered high-$T_c$ superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$, we comprehensively study this system using density functional theory and random phase approximation calculations. At low pressures, the Amam phase is stable, containing the Y$^{2-}$ mode distortion from the Fmmm phase, while the Fmmm phase is unstable. Because of small differences in enthalpy and a considerable Y$^{2-}$ mode amplitude, the two phases may coexist in the range between 10.6 and 14 GPa, beyond which the Fmmm phase dominates. In addition, the magnetic stripe-type spin order with wavevector ($π$, 0) was stable at the intermediate region. Pairing is induced in the $s_{\pm}$-wave channel due to partial nesting between the {\bf M}=$(π, π)$ centered pockets and portions of the Fermi surface centered at the {\bf X}=$(π, 0)$ and {\bf Y}=$(0, π)$ points. This resembles results for iron-based superconductors but has a fundamental difference with iron pnictides and selenides. Moreover, our present efforts also suggest that La$_3$Ni$_2$O$_7$ is qualitatively different from infinite-layer nickelates and cuprate superconductors.

연구 동기 및 목표

• La3Ni2O7의 압력 하에서 구조적 안정성 및 상전(Amam vs Fmmm)을 결정한다.
• 압력 하에서 전자구조 변화, Fermi 표면 포켓 및 궤도 기여를 식별한다.
• DFT+U와 RPA를 통해 자성 경향 및 가능한 스트라이프 순서를 조사한다.
• 특히 s±를 포함한 짝짓기 대칭성과 압력 및 Fermi 표면 위상에 대한 의존성을 결정한다.
• Tc에 대한 시사점과 상 stabilizaiton이 초전도성에 미칠 수 있는 영향을 평가한다.

제안 방법

• U_eff=4 eV로 Ni 3d 상태를 모의하는 VASP, PAW, GGA를 이용한 DFT 계산을 수행한다.
• 밀도펌 현 perturbation 이론 및 PHONONPY를 통해 역동적 안정성을 평가하기 위한 진동(phonon) 스펙트럼을 계산한다.
• 가장 국지화된 Wannier 함수로 Ni e_g 밴드를 적합시켜 네 겹의 이중층 짝을 이루는 준-다중 밴드 TB 모델을 얻는다.
• TB 모델에 다중 궤도 RPA를 적용해 스핀 감응도와 초전도 짝짓기 상호작용을 계산한다.
• 선형화된 갭 방정식을 풀어 주도 짝짓기 고유값 및 갭 구조(g_alpha(k))를 얻는다.
• 압력에 따른 Fermi 표면 포켓의 진화 및 궤도 성분(d_{3z^2-r^2}, d_{x^2-y^2})을 분석한다.

Figure 1: Differences between LNO and BSCCO. a The dominant orbital $d_{3z^{2}-r^{2}}$ of LNO vs. b the dominant orbital $d_{x^{2}-y^{2}}$ of BSCCO. c,d Sketches of Fermi surfaces for LNO and BSCCO, including the signs of the superconducting order parameter.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 La3Ni2O7가 압력에 의해 Amam에서 Fmmm으로 구조 전이를 겪으며 10–14 GPa 범위에서 공존이 있는가?
• RQ2 압력 하에서 궤도 및 Fermi 표면 위상은 어떠하며 이것이 자성 및 초전도 경향에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 상호상관에 의해 스트라이프 자성 순서(π,0)가 유리하게 되는가, 그리고 Hund 결합이 안정성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 Fmmm 상에서 스핀 요동에 의해 어떤 짝짓기 대칭이 유리하며 압력에 따라 어떻게 달라지는가?
• RQ5 낮은 압력에서 Fmmm 상의 안정화가 Tc에 어떤 영향을 주며 γ 포켓의 역할은 무엇인가?

주요 결과

• Amam 상은 저압에서 안정적이며, Fmmm은 약 10.6 GPa까지 불안정하다가 안정화되며, 9–14 GPa 사이에 작은 엔둘피 차이와 상당한 Y2- 왜곡으로 인해 공존 가능성이 있다.
• 페르미 표면은 두 개의 전자 포켓 α, β를 가지며 d_{3z^2−r^2}와 d_{x^2−y^2} 특성이 혼합되고, γ 홀 포켓은 주로 d_{3z^2−r^2}가 우세한 상태이며 압력에서 γ가 커지고 β가 줄어드는 특성을 보인다.
• (π,0) 파동벡으로 순환하는 순서로 DFT+U 내에서 중간 Hubbard/Hund 결합에서 스트라이프 자성 순서가 자주적으로 선호되며, 순서는 J에 민감하다.
• RPA 분석은 주도적인 s± 짝짓기 대칭을 보이며 α, β 간 및 β, γ 포켓 간 위상변화를 가져오는 intra-orbital(π,0) 산란에 의해 구동된다.
• 짧은 거리에서 (π,0) 스핀 산란이 감소함에 따라 짝짓기 강도 λ(s±)가 감소하고, Fmmm 상(및 γ 포켓)이 더 낮은 압력에서 안정화되면 Tc가 더 높아질 수 있으며 Amam에서 γ 포켓의 부재는 초전도성의 억제를 시사한다.
• 연구는 네마틱 경향성(degenerate stripe (π,0)와 (0,π))을 예측하고 LNO에서 d_{3z^2−r^2} 궤도의 중요한 역할을 강조하며, 그 반대인 cuprates에서는 d_{x^2−y^2}가 우세하다는 점을 대비해 논의한다.

Figure 2: Crystal structures, Y 2- distortion amplitude, and phase transition. a Schematic crystal structure of the bilayer NiO 6 octahedron plane of LNO for the Amam (No. 63) and Fmmm (No. 69) phases (green = Ni; red = O), respectively. Different Ni-O bonds are distinguished by different colors. Th