[논문 리뷰] Structure responsible for the superconducting state in La3Ni2O7 at high pressure and low temperature conditions

Luhong Wang, Yan Li외 16명|arXiv (Cornell University)|2023. 11. 15.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 12

한 줄 요약

이 논문은 La3Ni2O7의 고압 저온에서의 사방정계 I4/mmm 위상을 초전도성과 연결될 가능성이 크다고 식별하며, 페르미 에너지 근처의 전자 상태가 Ni eg 오비탈에 의해 지배되고 Ni–O–Ni 결합 기하에 초점을 둔다.

ABSTRACT

Very recently, a new superconductor with Tc = 80 K was reported in nickelate (La3Ni2O7) at around 15 - 40 GPa conditions (Nature, 621, 493, 2023) [1], which is the second type of unconventional superconductor, beside the cuprates, with Tc above liquid nitrogen temperature. However, the phase diagram plotted in this report was mostly based on the transport measurement at low temperature and high pressure conditions, and the assumed corresponding X-ray diffraction (XRD) results was carried out at room temperature. This encouraged us to carry out in situ high pressure and low temperature synchrotron XRD experiments to determine which phase is responsible for the high Tc state. In addition to the phase transition from orthorhombic Amam structure to orthorhombic Fmmm structure, a tetragonal phase with space group of I4/mmm was discovered when the sample was compressed to 19 GPa at 40 K where the superconductivity takes palce in La3Ni2O7. The calculations based on this tetragonal structure reveal that the electronic states approached to the Fermi energy were mainly dominated by the eg orbitals (3dz2 and 3dx2-y2) of Ni atoms, which are located in the oxygen octahedral crystal field. The correlation between Tc and this structural evolution, especially Ni-O octahedra regularity and the in-plane Ni-O-Ni bonding angles, are analyzed. This work sheds new lights to identify what is the most likely phase responsible for superconductivity in the double layered nickelate.

연구 동기 및 목표

• 고압 및 저온 조건에서 La3Ni2O7의 초전도성과 관련된 결정 구조를 결정한다.
• 실온 XRD 가정 너머의 초전도 상태와 관련된 상전이를 확인한다.
• 구조적 진화와 페르미 에너지 근처의 전자 상태 및 초전도 임계온도 Tc를 연결한다.
• Ni–O 팔면체의 규칙성 및 평면 내 Ni–O–Ni 결합 각도가 Tc와 어떤 상관관계가 있는지 평가한다.

제안 방법

• 초전도 조건에서 구조 상을 매핑하기 위한 현장(in situ) 고압 및 저온 싱크로트론 X선 회절(XRD)로 구조 상들을 매핑한다.
• Amam에서 Fmmm으로의 상전이를 특징짓고 약 19 GPa 및 약 40 K에서의 사방정계 I4/mmm 상을 식별한다.
• 사방정계 상에서 E_F 근처의 Ni eg(3dz2, 3dx2−y2) 상태가 우세하다는 전자구조 고려를 제시한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압 및 저온에서 La3Ni2O7에서 초전도성과 상관관계가 있는 결정 구조는 무엇인가?
• RQ2 압력으로 유도되는 구조 변화(Amam→Fmmm→I4/mmm)가 초전도성의 출현과 어떻게 연결되는가?
• RQ3 Tc를 결정하는 데 있어 Ni–O 팔면체 기하 및 Ni–O–Ni 결합 각의 역할은 무엇인가?
• RQ4 페르미 에너지 근처의 어떤 전자 상태가 초전도 상태에 관여하는가?

주요 결과

• 대략 19 GPa 및 40 K에서 초전도가 발생하는 사방정계 I4/mmm 상이 나타난다.
• 이 상에서 페르미 에너지 근처의 전자 상태는 산소 팔면체장 안에서 Ni eg 오비탈(3dz2 및 3dx2−y2)에 의해 지배된다.
• 연구는 Tc를 구조적 진화와 연결시키며 특히 Ni–O 팔면체의 규칙성과 평면 내 Ni–O–Ni 결합 각을 주목한다.
• 현장 측정을 통해 초전도 위상을 다른 압력에 의해 유도된 직교정계 상들(Amam에서 Fmmm으로)의 구별한다.
• 이중층 니켈레이트에서 초전도성에 가장 가능성이 높은 상에 대한 통찰을 제공한다.