[논문 리뷰] Study of the buckling effects on the electrical and optical properties of the group III-Nitride monolayers

Nzar Rauf Abdullah, Botan Jawdat Abdullah외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 07. 01.

2D Materials and Applications참고 문헌 42인용 수 13

한 줄 요약

이 연구는 그룹 III-질화물 단층(이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소, 인듐질화수소, 티아늄질화수소)에서 평면적 굽힘(∆)이 전자적 및 광학적 성질을 조절함을 제1원리 DFT 계산을 통해 입증한다. ∆를 증가시키면 이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소에서 금속간격이 감소하고, 정적 유전율 함수, 굴절률, 광학 전도도가 향상되며, 반면 인듐질화수소와 티아늄질화수소는 ∆ 증가에 따라 금속간격 변화가 미미하고 광학 반응도 감소한다. 이는 2차원 나노물질에서 옵토일렉트로닉 성질을 타깃으로 설계할 수 있음을 시사한다.

ABSTRACT

We consider electronic and optical properties of group III-Nitride monolayers using first-principle calculations. The group III-Nitride monolayers have flat hexagonal structures with almost zero planar buckling, $\Delta$. By tuning the $\Delta$, the strong $\sigma ext{-}\sigma$ bond through sp$^2$ hybridization of a flat form of these monolayers can be changed to a stronger $\sigma ext{-}\pi$ bond through sp$^3$ hybridization. Consequently, the band gaps of the monolayers are tuned due to a dislocation of the $s$- and $p$-orbitals towards the Fermi energy. The band gaps decrease with increasing $\Delta$ for those flat monolayers, which have a band gap greater than $1.0$ eV, while no noticeable change or a flat dispersion of the band gap is seen for the flat monolayers, that have a band gap less than $1.0$ eV. The decreased band gap causes a decrease in the excitation energy, and thus the static dielectric function, refractive index, and the optical conductivity are increased. In contrast, the flat band gap dispersion of few monolayers in the group III-Nitride induces a reduction in the static dielectric function, the refractive index, and the optical conductivity. We therefore confirm that tuning of the planar buckling can be used to control the physical properties of these monolayers, both for an enhancement and a reduction of the optical properties. These results are of interest for the design of optoelectric devices in nanoscale systems.

연구 동기 및 목표

• 평면적 굽힘이 그룹 III-질화물 단층의 전자적 및 광학적 성질에 미치는 영향을 조사하는 것.
• 굽힘 매개변수 ∆를 조절할 경우 이 2차원 물질에서 밴드 갭 엔지니어링에 어떤 영향을 미치는지 규명하는 것.
• 옵토일렉트로닉 응용을 위한 유전율 함수, 굴절률, 광학 전도도의 변화를 분석하는 것.
• 짧은 결합 길이(예: 이두질화수소/알루미늄질화수소/갈륨질화수소)와 긴 결합 길이(예: 인듐질화수소/티아늄질화수소)를 가진 단층이 굽힘 유도 구조적 변형에 어떻게 반응하는지 비교하는 것.
• 2차원 질화물 반도체에서 구조 제어를 통해 광학 성질을 조절할 수 있는 설계 원칙을 수립하는 것.

제안 방법

• 전자 구조 및 광학 성질 계산을 위해 PBE-GGA 기능을 사용한 밀도함수이론(DFT)을 적용함.
• 자기일관 수렴을 위해 18×18×1 Monkhorst-Pack k-점 그리드와 1088 eV 에너지 커파를 사용함.
• 단층계에서의 다층 상호작용을 방지하기 위해 20 Å의 진공 슬래브를 적용함.
• 구조적 비정상성을 시뮬레이션하기 위해 평면적 굽힘 매개변수 ∆를 0에서 0.7 Å로 체계적으로 변화시킴.
• 시간에 의존하는 DFT 및 유전율 응답 이론을 사용해 밴드 구조, 상태 밀도, 광학 반응(ε1, ε2, n, σ)을 계산함.
• 밴드 갭 정확도를 확보하기 위해 핵심 결과를 HSE 하이브리드 기능으로 검증함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 그룹 III-질화물 단층에서 평면적 굽힘(∆)을 증가시키면 밴드 갭에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 굽힘이 유전율 함수, 굴절률, 광학 전도도를 포함한 광학 반응에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 짧은 결합 길이를 가진 단층(이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소)이 긴 결합 길이를 가진 단층(인듐질화수소, 티아늄질화수소)보다 ∆에 의해 더 강한 광학 향상 효과를 보이는 이유는 무엇인가?
• RQ4 굽힘이 유도하는 sp2에서 sp3 혼성화의 전이가 σ-σ 및 σ-π 결합 특성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 평면적 굽힘이 2차원 질화물에서 옵토일렉트로닉 성질을 설계하기 위한 실현 가능하고 조절 가능한 매개변수로 활용될 수 있는가?

주요 결과

• 이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소에서 평면적 굽힘(∆)을 증가시키면 밴드 갭이 감소하며, 초기 밴드 갭이 1.0 eV를 초과할 경우 감소 폭이 뚜렷하게 나타남.
• 이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소에서 정적 유전율 함수 ε1(0)은 ∆ 증가에 따라 증가하여 전기장 내 에너지 저장 능력 향상을 시사함.
• 굴절률 n(0)과 광학 전도도는 ε1(0)과 동일한 경향을 보이며, 이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소에서 ∆ 증가에 따라 뚜렷한 향상이 관찰됨.
• 반면, 인듐질화수소와 티아늄질화수소 단층은 ∆ 증가에 따라 거의 평탄하거나 약간 감소하는 광학 반응을 보이며, 이는 밴드 갭 변화가 미미하기 때문임.
• 티아늄질화수소는 모든 ∆ 값에서 가장 높은 ε1(0)과 n(0)을 유지하며, 그 이유는 가장 작고 거의 변화하지 않는 밴드 갭 덕분임.
• 이두질화수소, 알루미늄질화수소, 갈륨질화수소에서 유전율 함수의 허수부 ε2는 ∆ 증가에 따라 증가하여 에너지 흡수 능력 향상을 나타내지만, 인듐질화수소와 티아늄질화수소에서는 ε2가 거의 일정하게 유지됨.