[논문 리뷰] Sub-gap optical response across the structural phase transition in van der Waals layered \alpha-RuCl$_3$

S. Reschke, F. Mayr외 8명|arXiv (Cornell University)|2018. 03. 13.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 60인용 수 14

한 줄 요약

이 연구는 테라헤르츠, 적외선 및 중간 적외선 분광법을 이용하여 α-RuCl3의 단세립상에서 정오각형상으로의 구조 전이 동안의 고온에서의 광학 응답을 조사한다. 자성, 열역학적 측정 및 열팽창 측정과 결합하여, 전이 온도보다 약간 높은 곳에서 좁은 전자 상태가 존재하고, 키타에프 물리학을 암시하는 복잡한 유전 손실 스펙트럼이 있으며, 대칭성 변화에도 불구하고 진동 및 스핀-오비탈 진동 상태에 대한 영향은 최소한이어서 국소적 분자층 대칭이 전자 행동을 지배함을 시사한다.

ABSTRACT

We report magnetic, thermodynamic, thermal expansion, and on detailed optical experiments on the layered compound $\alpha$-RuCl$_3$ focusing on the THz and sub-gap optical response across the structural phase transition from the monoclinic high-temperature to the rhombohedral low-temperature structure, where the stacking sequence of the molecular layers is changed. This type of phase transition is characteristic for a variety of tri-halides crystallizing in a layered honeycomb-type structure and so far is unique, as the low-temperature phase exhibits the higher symmetry. One motivation is to unravel the microscopic nature of spin-orbital excitations via a study of temperature and symmetry-induced changes. We document a number of highly unusual findings: A characteristic two-step hysteresis of the structural phase transition, accompanied by a dramatic change of the reflectivity. An electronic excitation, which appears in a narrow temperature range just across the structural phase transition, and a complex dielectric loss spectrum in the THz regime, which could indicate remnants of Kitaev physics. Despite significant symmetry changes across the monoclinic to rhombohedral phase transition, phonon eigenfrequencies and the majority of spin-orbital excitations are not strongly influenced. Obviously, the symmetry of the single molecular layers determine the eigenfrequencies of most of these excitations. Finally, from this combined terahertz, far- and mid-infrared study we try to shed some light on the so far unsolved low energy (< 1eV) electronic structure of the ruthenium $4d^5$ electrons in $\alpha$-RuCl$_3$.

연구 동기 및 목표

• α-RuCl3의 구조 전이 동안 스핀-오비탈 진동 상태의 미시적 기원을 이해하기 위해.
• 반데르발스 다층 구조에서의 적층 순서 변화가 전자 및 진동 응답을 어떻게 변화시키는지 조사하기 위해.
• 1 eV 이하의 고온 전자 상태 스펙트럼의 성격, 특히 전이 근처에서의 발생 원인을 명확히 하기 위해.
• 관측된 광학적 특징이 키타에프 물리학의 징후인지 또는 전통적인 전자 전이인지 평가하기 위해.

제안 방법

• 1 meV에서 1 eV까지의 고해상도 테라헤르츠, 적외선 및 중간 적외선 반사도 및 투과도 측정을 수행하기 위해.
• 자성 및 구조 전이 특성을 기록하기 위해 SQUID 자화도 측정, 열용량 측정 및 열팽창 측정을 수행하기 위해.
• 가열 및 냉각 과정에서의 열 반응 비대칭성을 통해 제1종 전이와 제2종 전이를 구분하기 위해 대량 펄스 방법을 사용하기 위해.
• 군 이론을 이용하여 C2/m 및 R3̄ 대칭에서 A2u 및 Eu 기저 표현으로 모드를 분석하고, 이를 통해 진동 모드를 분석하기 위해.
• 스핀-오비탈 결합 및 삼각형 결정장 분리 이론 모델과 실험적 광학 데이터를 비교하기 위해.
• 전자 전이를 탐색하고 가능한 키타에프 관련 진동 상태를 식별하기 위해 유전 손실 분광법을 활용하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 α-RuCl3의 단세립상에서 정오각형상으로의 구조 전이에서 두 단계의 히스테리시스는 무엇에 의해 발생하며, 광학 응답에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 왜 일시적인 전자 진동 상태가 전이 온도보다 약간 높은 좁은 온도 범위에서만 나타나는가?
• RQ3 단세립상에서 정오각형상으로의 전이에 비해 대칭성이 크게 변화함에도 불구하고, 진동 및 스핀-오비탈 진동 상태 스펙트럼은 어느 정도 변화하는가?
• RQ4 테라헤르츠 영역에서의 복잡한 유전 손실 스펙트럼은 키타에프 스핀 액체 물리학의 잔여물로 해석될 수 있는가?
• RQ5 스택 오류와 상층 간 이격은 이 반데르발스 이종구조의 전자 상태 밀도에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 100 K 범위에 걸쳐 두 단계의 히스테리시스가 관측되었으며, 이는 반사도의 급격한 변화와 함께 나타났다.
• 전자가 특정한 좁은 온도 범위(전이 온도보다 약간 높은 곳)에서만 나타나며, 저온 및 고온 상에서는 존재하지 않았다.
• 테라헤르츠 영역의 유전 손실 스펙트럼은 복잡한 혼합 전기 및 자기 이중극자 특성을 보이며, 키타에프 물리학의 잔여물일 가능성이 있다.
• 단세립상에서 정오각형상으로의 전이로 인한 전반적인 대칭 변화에도 불구하고, 대부분의 진동 고유주파수 및 스핀-오비탈 진동 상태는 거의 변화하지 않았으며, 국소적 분자층 대칭이 지배적임을 시사한다.
• 73, 277, 474, 542 및 752 meV에서 다섯 개의 고온 전자 상태가 식별되었으며, 73 meV 피크는 다중 진동 상태의 산란이 아닌 전자 전이에 기인할 가능성이 높다.
• 400 meV의 진동 상태는 일시적이며 전이 과정 동안만 나타나며, 이는 상층 간 적층과 전자 구조 사이의 결합을 시사하며, 두꺼운 이중층 그래핀과 유사하다.