[논문 리뷰] Superconductivity induced by cobalt doping in iron-based oxyarsenides

Guang‐Han Cao, Cao Wang외 7명|ArXiv.org|2008. 07. 08.

Iron-based superconductors research참고 문헌 25인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 LaFeAsO의 Fe2As2 도핑 층에 Co를 도핑함으로써, 자기성임에도 불구하고 Tc ~10 K에서 초전도성이 유도됨을 보여준다. 이는 전통적인 견해인 '자기성 도핑 원소는 초전도성 쌍을 파괴한다'는 것을 도전한다. 초전도 전이 온도는 x = 0.075 근처에서 최대 13 K에 도달한 후 감소하며, 커퍼라이트와 유사한 도마 모양의 Tc(x) 곡선을 보이며, 이는 반도체 성질을 띤 정상 상태 행동과 이중 교환에 의한 스핀 밀도파 순서의 억제를 포함한 특이한 차이점을 보인다. 이는 비국소적이고 이동성 전자 기반의 초전도성임을 시사한다.

ABSTRACT

Chemical doping has recently become a very important strategy to induce superconductivity especially in complex compounds. Distinguished examples include Ba-doped La$_2$CuO$_4$ (the first high temperature superconductor), K-doped BaBiO$_3$, K-doped C$_{60}$ and Na$_{x}$CoO$_{2}\cdot y$H$_{2}$O. The most recent example is F-doped LaFeAsO, which leads to a new class of high temperature superconductors. One notes that all the above dopants are non-magnetic, because magnetic atoms generally break superconducting Cooper pairs. In addition, the doping site was out of the (super)conducting structural unit (layer or framework). Here we report that superconductivity was realized by doping magnetic element cobalt into the (super)conducting-active Fe$_2$As$_2$ layers in LaFe$_{1-x}$Co$_{x}$AsO. At surprisingly small Co-doping level of $x$=0.025, the antiferromagnetic spin-density-wave transition in the parent compound is completely suppressed, and superconductivity with $T_c\sim $ 10 K emerges. With increasing Co content, $T_c$ shows a maximum of 13 K at $x\sim 0.075$, and then drops to below 2 K at $x$=0.15. This result suggests essential differences between previous cuprate superconductor and the present iron-based arsenide one.

연구 동기 및 목표

• LaFeAsO의 Fe2As2 도핑 층에 자기성 Co 도핑이 초전도성을 유도할 수 있는지 조사하여, 오랫동안 지속된 '자기성 이온은 초전도성 쌍을 파괴한다'는 믿음을 도전한다.
• LaFe1-xCoxAsO의 전자상 다이어그램을 분석하고 F 도핑된 유사체와 비교하며, 특히 스핀 밀도파(SDW) 순서의 억제와 초전도성의 발생에 초점을 맞춘다.
• Co 도핑이 자성 및 전자 구조를 어떻게 변화시키는지 규명하며, 특히 모체 화합물의 과도한 반자성 순서를 파괴하는 Fe와 Co 간의 이중 교환 메커니즘의 역할을 확인한다.
• 이 시스템에서 초전도성이 Fe2As2 층으로의 전자 도핑에 기인하는지, 그리고 Tc 이하에서 금속성 또는 반도체 성질을 띤 정상 상태가 존재하는지 명확히 한다.

제안 방법

• 고체상 반응을 통해 진공 조건에서 LaAs, La2O3, FeAs, Fe2As, Co3O4의 스토이히오메트릭 혼합물을 사용하여 다결정 LaFe1-xCoxAsO 시료를 합성하였으며, 산화를 방지하기 위해 아르곤 가득 찬 장갑박스에서 제조하였다.
• X선 회절(XRD)을 사용하여 상 순도와 구조적 안정성을 확인하였으며, 테트라곤할 P4/nmm 공간군과 베파드의 법칙을 적용하여 Co의 도입 여부를 검증하였다.
• 전기 저항도 및 자화율(χ) 측정을 위해 Quantum Design MPMS-5 시스템을 사용하여 초전도 전이, 구조 전이 및 자성 이질성을 확인하였다.
• 초전도성의 원인이 산소 결핍 때문인지를 배제하기 위해 고압 합성을 실시하였으며, 산소 결핍 시료는 일반적으로 a- 및 c-격자 상수가 감소하는 반면, 본 연구에서는 그러한 현상이 관찰되지 않았다.
• 저항도, 자화율 및 XRD 데이터를 기반으로 전자상 다이어그램을 구성하였으며, Tc는 저항도 감소 및 10 Oe에서의 자석 냉각 프로토콜에 의한 χ 측정을 통해 결정하였다.
• 초전도성의 억제 및 Co의 역할을 설명하기 위해 슈퍼교환 및 이중 교환 메커니즘을 기반으로 한 이론적 분석을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 LaFeAsO의 Fe2As2 층에 자기성 Co 도핑이 초전도성을 유도할 수 있는가? 이는 전통적인 기대인 '자기성 이온은 쌍을 파괴한다'는 것과는 정반대이다.
• RQ2 Co 도핑은 모체 화합물의 스핀 밀도파(SDW) 질서를 어떻게 억제하는가? 이 억제의 메커니즘은 무엇인가?
• RQ3 왜 초전도 전이 온도 Tc는 x ≈ 0.075에서 최대가 되며, 더 이상의 Co 도핑에 따라 감소하는가? 이는 F 도핑된 시스템과 어떻게 비교되는가?
• RQ4 Co 도핑된 LaFe1-xCoxAsO의 정상 상태는 Tc 이하에서 금속성인지 반도체 성질을 띠는가? 이는 전자 상태에 어떤 함의를 갖는가?
• RQ5 Fe와 Co 간의 이중 교환은 Fe2As2 평면에서 과도한 반자성 순서를 어떻게 파괴하는가?

주요 결과

• 2.5% Co 도핑(x = 0.025)으로도 Tc ≈ 10 K에서 초전도성이 나타나며, 이는 모체 화합물의 반자성 스핀 밀도파(SDW) 전이(137 K)를 완전히 억제한다.
• 초전도 전이 온도 Tc는 x ≈ 0.075에서 최대 13 K에 도달하며, 커퍼라이트와 유사한 도마 모양의 Tc(x) 곡선을 형성한다. 다만 초전도 영역은 더 좁다.
• Tc 이하에서의 정상 상태는 고온에서의 금속성 도핑을 고려할지라도 반도체 성질을 띠며, 이는 전통적인 금속과는 다름없는 복잡한 전자 상태임을 시사한다.
• 격자 상수가 Co 도핑에 따라 선형적으로 감소하며, c축은 크게 수축하지만 a축은 거의 변화하지 않아, Co가 Fe2As2 층에 성공적으로 치환되었음을 확인한다.
• 중요한 a축 수축이 관찰되지 않아 산소 결핍이 초전도성의 원인임을 배제할 수 있으며, 산소 결핍 시료는 일반적으로 a- 및 c-격자 상수 모두 감소하기 때문이다.
• 이론적 분석에 따르면 Co 도핑은 Fe와 Co 간의 이중 교환을 유도하며, 이는 반자성 순서를 파괴하고 페라이오자성 결합을 도입함으로써 SDW 질서의 급격한 억제를 설명한다.