[논문 리뷰] Surface-near domain engineering in multi-domain x-cut lithium niobate tantalate mixed crystals

Laura Bollmers, Tobias Babai-Hemati외 6명|arXiv (Cornell University)|2024. 03. 07.

Ferroelectric and Piezoelectric Materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 리튬 niobate 탄탈레이트 (LiNb1−xTaxO3) 혼합 결정에서 리간도 구조 전극을 사용한 전기장 폴링을 통해 표면 근처의 주기적 다이어그램을 실현하였다. 자연적으로 존재하는 머리-머리 및 꼬리-꼬리 도메인 벽으로 인한 도전성 문제에도 불구하고, 전극 갭 크기가 고유 도메인 크기(약 10–30 µm)와 유사하거나 그 이하일 경우 주기적 도메인 역전이가 달성되며, 이는 통합 비선형 광학 응용을 위한 준위상 일치를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Lithium niobate and lithium tantalate are among the most widespread materials for nonlinear, integrated photonics. Mixed crystals with arbitrary Nb-Ta ratios provide a new degree of freedom to tune materials properties, such as the birefringence, but also leverage the advantages of the singular compounds, for example, by combining the thermal stability of lithium tantalate with the larger nonlinear or piezoelectric constants of lithium niobate. Periodic poling is the prerequisite for any nonlinear optical application. For mixed crystals this has been challenging so far due to the lack of homogeneous, mono-domain crystals, which severely inhibit domain growth and nucleation. In this work we demonstrate that surface-near ($< 1$~$μ$m depth) periodic poling on x-cut lithium niobate tantalate mixed crystals can be achieved via electric field poling and lithographically structured electrodes. We find that naturally occurring head-to-head or tail-to-tail domain walls in the as-grown crystal inhibit domain inversion at a larger scale. However, periodic poling is possible, if the gap size between the poling electrodes is of the same order of magnitude or smaller than the average size of naturally occurring domains. This work provides the basis for the nonlinear optical application of lithium niobate tantalate mixed crystals.

연구 동기 및 목표

• 무작위 도메인 구조로 인해 방해받는 다도메인 x-cut 리튬 니오브산 탄탈레이트(LNTx) 혼합 결정에서 주기적 폴링을 가능하게 하기 위해.
• 폴링 중 대규모 도메인 역전을 억제하는 자연적으로 존재하는 머리-머리 및 꼬리-꼬리 도메인 벽의 역할을 조사하기 위해.
• 단일 도메인 결정이 없는 상황에서도 표면 근처의 주기적 도메인 구조 설계가 가능한 조건을 규명하기 위해.
• 적용된 전기장 하에서 도메인 벽이 핵형성 위치로 기능할 수 있는 잠재적 가능성을 탐색하기 위해.
• 국소적 폴링 기술을 활용해 LNTx 재료 체계에서 비선형 광학 장치를 구축하기 위한 기초를 마련하기 위해.

제안 방법

• x-cut LNTx 웨이퍼에 제어된 갭 크기(g)를 가진 리간도 구조 전극을 사용하여 실온에서 전기장 폴링을 수행한다.
• 다양한 극성의 전기 펄스를 반복적으로 적용하여, 초기에 다도메인 상태인 결정에서도 주기적 도메인 역전을 유도한다.
• 3 ms 펄스 지속시간과 최대 60 kV/mm의 전기장 강도를 사용하여 도메인 핵형성 및 성장을 유도한다.
• 폴링 전후의 도메인 구조를 영상화하기 위해 투과 편광 현미경을 활용하며, 핵형성 위치와 성장 역학을 식별한다.
• 머리-머리 도메인 벽에서 핵형성의 잠재적 메커니즘으로서 도메인 벽의 도전성 분석을 수행하며, 특히 전극과 접촉한 경우에 초점을 맞춘다.
• 다양한 도메인 구성(사례 I, III, IV) 간의 폴링 결과를 비교하여 원래 도메인 방향과 결함 구조의 영향을 평가한다.

Figure 1: (a) Sketch of multidomain LNT x crystal: Metal electrodes with a gap $g$ are fabricated on the x-surface of a polished LNT x crystal. (b) When a positive voltage is applied to the left electrode, four distinct Cases of domain inversion and original domain configuration can be distinguished

실험 결과

연구 질문

• RQ1 자연적으로 존재하는 머리-머리 및 꼬리-꼬리 도메인 벽이 존재하는 다도메인 x-cut LiNb1−xTa xO3 결정에서 표면 근처의 주기적 폴링이 가능할 수 있는가?
• RQ2 LNTx 결정에서 성공적인 주기적 폴링을 위해 전극 갭 크기와 고유 도메인 크기 사이의 임계적 관계는 무엇인가?
• RQ3 어떤 조건에서 머리-머리 도메인 벽이 도메인 역전의 핵형성 위치로 기능할 수 있으며, 그 도전성은 필수적인 요건인가?
• RQ4 결함 구조와 결정 내 선형 결함은 도메인 성장과 폴링 안정성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 초기로 성장한 LNTx 결정 내 존재하는 도메인 패턴이 대규모 도메인 역전을 억제하는 핵심 고정 중심으로 작용하는 정도는 어느 정도인가?

주요 결과

• 전기장 폴링을 통해 x-cut LiNb1−xTa xO3 혼합 결정에서 10 µm 주기, 최대 30 µm 갭을 가진 표면 근처의 주기적 폴링이 성공적으로 실현되었다.
• 원래 전극 갭 내부의 도메인이 적용된 전기장와 반대 방향으로 정렬되어 있을 경우 도메인의 핵형성 및 성장이 발생하며, 이는 페로일렉트릭 스위칭의 예상된 거동을 확인한다.
• 도전성이 있고 전극과 전기적 접촉이 이루어진 머리-머리 도메인 벽은 도메인 역전의 핵형성 위치로 작용할 수 있으며, 이는 사례 IV에서 국소적 도메인 형성으로 입증되었다.
• 높은 전기장(최대 60 kV/mm)에서도 도메인 밀도가 높은 영역(평균 간격 ≤5 µm)에서는 핵형성이 억제됨을 관찰하여 고유 도메인 구조에 의한 강한 고정 현상이 있음을 시사한다.
• 역전 폴링 펄스는 부분적인 역전만을 유도하며, 많은 도메인이 강하게 고정되어 안정되어 있음을 시사하며, 이는 반전에 높은 에너지 장벽이 있음을 나타낸다.
• 선형 결함과 같은 결함은 강력한 고정 중심으로 작용하여 양측 전극에서의 도메인 성장을 차단하고, 최소한의 역전 폴링으로 안정적인 주기적 폴링을 가능하게 한다.

Figure 2: Second-Harmonic microscope image of a poling result on single-domain, x-cut congruent lithium niobate. After application of a single voltage pulse, surface-near domain inversion can be achieved. The results, both poling and SHM contrast, are very similar to previous works [ 26 , 28 , 25 ]