[논문 리뷰] Symmetry of re-entrant tetragonal phase in Ba1-xNaxFe2As2: Magnetic versus orbital ordering mechanism

D. D. Khalyavin, S W Lovesey외 6명|UCL Discovery (University College London)|2014. 09. 18.

Iron-based superconductors research인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 랑드-이론 내의 대칭성 분석을 통해 Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂의 재입사 정방상에서 자기적 및 궤도적 질서 메커니즘을 구분한다. 궤도 질서에 대해서는 P4/mnc′ 및 I422′, 자기 질서에 대해서는 I4/mmm′의 서로 다른 공간군을 규명하였으며, 공명 X선 회절을 통해 비대칭성에 의존하는 Bragg 회절을 이용한 실험적 방법으로 이를 명확히 구별할 수 있다.

ABSTRACT

Magneto-structural phase transitions in Ba1-xAxFe2As2 (A = K, Na) materials are discussed for both magnetically and orbitally driven mechanisms, using a symmetry analysis formulated within the Landau theory of phase transitions. Both mechanisms predict identical orthorhombic space-group symmetries for the nematic and magnetic phases observed over much of the phase diagram, but they predict different tetragonal space-group symmetries for the newly discovered re-entrant tetragonal phase in Ba1-xNaxFe2As2 (x ~ 0.24-0.28). In a magnetic scenario, magnetic order with moments along the c-axis, as found experimentally, does not allow any type of orbital order, but in an orbital scenario, we have determined two possible orbital patterns, specified by P4/mnc1' and I4221' space groups, which do not require atomic displacements relative to the parent I4/mmm1' symmetry and, in consequence, are indistinguishable in conventional diffraction experiments. We demonstrate that the three possible space groups are however, distinct in resonant X-ray Bragg diffraction patterns created by Templeton & Templeton scattering. This provides an experimental method of distinguishing between magnetic and orbital models.

연구 동기 및 목표

• Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂에서 원자 이동이 없는 대칭성 위반을 보이는 재입사 정방상의 본질을 규명하기 위해.
• 상전이가 자기 질서(면내 또는 면외 방향 자화모멘트 포함)에 의해 유도되는지, 아니면 궤도 질서에 의해 유도되는지 확인하기 위해.
• 각 메커니즘에 대해 예측된 공간군을 실험적으로 구별할 수 있는 공명 X선 산란에서의 특징을 규명하기 위해.
• 철계 초전도체에서 관측된 임계 지수와의 불일치를 보이는 자화-탄성 결합의 역할을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂에서 대칭성 위반을 분석하기 위해 상전이의 랑드 이론을 적용하였으며, I4/mmm1′ 공간군의 기저 표현을 중심으로 다루었다.
• ISOTROPY 및 ISODISTORT 소프트웨어를 사용하여 기저 표현을 계산하고, 비대칭 및 자기 상에 대한 가능한 질서 매개변수를 예측하였다.
• 전자 질서에 의해 원래의 I4/mmm1′ 격자를 유지하면서 대칭성을 깨는 두 가지 궤도 질서 패tern(P4/mnc′ 및 I422′)을 규명하였다.
• 공명 X선 산란(Templeton & Templeton 산란)의 격자세포 구조 인자 계산을 통해 E1-E1 및 E1-E2 전이에 대한 구별 가능한 Bragg 강도 패턴을 예측하였다.
• 특정 회절점(h,k,0)에서 h+k가 홀수일 때, (0,0,l)에서 l이 홀수일 때, (h,0,l)에서 h,l이 모두 홀수일 때의 X선 산란 강도의 자세각 의존성을 분석하여 공간군을 구별하였다.
• 자기 질서와 궤도 질서 시나리오를 대조 분석: 면외 방향 자화모멘트를 가진 자기 질서(두 k-구조)는 I4/mmm1′ 대칭성을 유지하지만, 궤도 질서는 P4/mnc′ 또는 I422′로 대칭성을 깨뜨린다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 x ≈ 0.24–0.28에서 Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂의 재입사 정방상에서 진정한 대칭성 위반 기구는 무엇인가?
• RQ2 공명 X선 회절을 통해 각각의 공간군 예측에 기반하여 자기 질서와 궤도 질서 메커니즘을 구별할 수 있는가?
• RQ3 철계 초전도체에서 관측된 임계 거동이 자화-탄성 결합의 예상과 다름을 보일 경우 그 이유는 무엇인가?
• RQ4 궤도 질서는 자기 질서와 독립적으로 발생할 수 있으며, 그 대칭성과 실험적 특징은 무엇인가?
• RQ5 공명 X선 산란에서 비대칭성과 다중극자 선택 규칙이 I4/mmm1′, P4/mnc′, 및 I422′ 공간군을 어떻게 구별하는가?

주요 결과

• x ≈ 0.24–0.28에서 Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂의 재입사 정방상은 메커니즘에 따라 다른 결정학적 공간군을 가진다: 면외 자화모멘트를 가진 자기 질서는 I4/mmm1′, 궤도 질서는 P4/mnc′ 또는 I4221′이다.
• P4/mnc′ 및 I4221′에 의한 궤도 질서는 원래의 I4/mmm1′ 격자에 대한 원자 이동이 필요하지 않으며, 이는 전통적 회절로는 구별되지 않지만 공명 X선 산란을 통해 감지 가능하다.
• (h,k,0)에서 h+k가 홀수일 때, (0,0,l)에서 l이 홀수일 때의 회절은 P4/mnc′에서만 비영이 되며, 이는 I4/mmm1′ 및 I4221′과의 실험적 차별화를 가능하게 한다.
• h 및 l이 모두 홀수인 (h,0,l) 회절은 E1-E1 산란에서 다중극자의 비대칭성에 의해 I4/mmm1′과 I4221′을 구별할 수 있으며, 서로 다른 자세각 의존성이 나타난다.
• 면외 자화모멘트를 가진 자기 질서(두 k-구조)는 궤도 질서를 허용하지 않으며, I4/mmm1′ 대칭성을 유지한다.
• (h,k,0)에서 h+k가 홀수이고, (0,0,l)에서 l이 홀수인 회절에서 T&T 산란이 비영일 경우, P4/mnc′에 의한 궤도 질서가 확인되며, 궤도 기반 메커니즘에 대한 강력한 증거가 된다.