[논문 리뷰] Synthesis and Superconductivity in Yttrium-Cerium Hydrides at Moderate Pressures

Liu-Cheng Chen, T. Luo외 8명|arXiv (Cornell University)|2022. 08. 10.

Rare-earth and actinide compounds인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 중간 압력(114–120 GPa)에서 Y₀.₅Ce₀.₅H₉ 수소화물의 합성을 입증하며, 초전도 전이 온도(Tc)가 최대 140 ± 2 K에 이를 정도로 높아졌고, 이는 희토류 수소화물보다 높으며, 이트륨 수소화물에 필요한 압력보다 낮다. 이 합금은 Y-H의 고Tc 잠재력과 Ce-H의 저압 안정성을 결합하여, 이론적으로 동적으로 안정된 P6₃/mmc 상을 형성하며, 이론적 Tc ≈ 119 K를 보이며, 합금화가 접근 가능한 압력에서 고Tc 초전도성에 도달하는 타당한 길임을 확인한다.

ABSTRACT

Inspired by the high critical temperature in yttrium superhydride and the low stabilized pressure in superconducting cerium superhydride, we carry out four independent runs to synthesize yttrium-cerium alloy hydrides. The phases examined by the Raman scattering and x-ray diffraction measurements. The superconductivity is detected with the zero-resistance state at the critical temperature in the range of 97-140 K at pressures ranging from 114 GPa to 120$\pm$4 GPa. The maximum critical temperature of the synthesized hydrides is larger than those reported for cerium hydrides, while the corresponding stabilized pressure is much lower than those for superconducting yttrium hydrides. The structural analysis and theoretical calculations suggest that the phase of Y$_{0.5}$Ce$_{0.5}$H$_9$ has the space group $P6_3/mmc$ with the calculated critical temperature of 119 K, in fair agreement with the experiments. These results indicate that alloying superhydrides indeed can maintain relatively high critical temperature at modest pressures accessible by many laboratories.

연구 동기 및 목표

• 실험적으로 접근 가능한 압력에서 희토류 수소화물에서 고Tc 초전도성을 탐색하기 위해.
• 초전도성 이트륨 수소화물(Y-H)에 필요한 극도의 고압과 세륨 수소화물(Ce-H)의 낮은 Tc라는 한계를 극복하기 위해.
• 수소화물에서 Y와 Ce를 합금화하면 낮은 안정 압력에서 고Tc 초전도성을 얻을 수 있는지 조사하기 위해.
• 고압 조건에서 Y₀.₅Ce₀.₅H₉를 실험적으로 합성하고 특성을 규명하며, 초전도 전이를 확인하기 위해.

제안 방법

• 암모니아 봐란을 수소 원료로 사용하여 레이저 가열을 이용한 대칭 다이아몬드 압력 셀(DAC)에서 Y₀.₅Ce₀.₅H₉의 합성.
• 초집속 빔(≤2 μm)를 사용한 상하이 싱클로트론 복사 시.Inst.에서의 X선 회절을 통한 구조적 특성 분석 및 Le Bail 보정.
• 라만 스펙트럼 측정을 통해 진동 모드를 확인하고 상의 형성을 확인하며, P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉의 특징으로 120 cm⁻¹ 모드를 확인.
• c-BN/에폭시로 절연된 루테늄 가스켓에 Pt 도전체를 사용한 전기 저항 측정을 통해 영저항 전이를 탐지.
• 전자적, 격자적, 초전도적 성질을 계산하기 위한 밀도함수이론(DFT) 계산, 엘리아셰브 스펙트럼 함수 및 전자-격자 결합 상수(λ) 포함.
• μ* = 0.1–0.15로 설정한 엘리아셰브 방정식의 수치적 해를 통해 Tc를 예측하고 실험 데이터와 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Y₀.₅Ce₀.₅H₉는 중간 압력에서 고Tc 초전도성을 달성하기 위해 합성될 수 있는가?
• RQ2 Y₀.₅Ce₀.₅H₉의 P6₃/mmc 상은 180 GPa 이하의 압력에서 동적으로 안정된 구조를 갖는가?
• RQ3 Y₀.₅Ce₀.₅H₉에서 에너지 준위가 패밀리 레벨 근처의 전자 밀도 상태에 Y, Ce, H 오비탈의 기여는 무엇인가?
• RQ4 Y₀.₅Ce₀.₅H₉의 전자-격자 결합 강도(λ)는 이중성 Y-H 및 Ce-H 화합물과 비교해 어떻게 다른가?
• RQ5 Y₀.₅Ce₀.₅H₉의 Tc 이론적 예측값은 실험 관측치와 일치하는가?

주요 결과

• Y₀.₅Ce₀.₅H₉에서 관측된 최고의 실험적 Tc는 120 ± 3 GPa에서 140 ± 2 K이며, 이는 CeH₁₀의 115 K와 CeH₉의 57 K를 초과한다.
• P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉ 상은 180 GPa에서 동적으로 안정되어 있으며, 패밀리 레벨 근처의 높은 전자 밀도 상태를 보이며, 주로 H-s, Ce-f, Y-d 오비탈에서 기인한다.
• 180 GPa에서 계산된 전자-격자 결합 상수 λ는 2.23으로 강한 결합을 나타내며, 고주파수의 H 기반 격자 진동 모드가 주요 기여를 한다.
• μ* = 0.1–0.15로 설정한 엘리아셰브 방정식을 수치적으로 해석하여 이론적 Tc 값으로 104–119 K를 도출하였으며, 실험적 Tc 119 K와 상당한 일치를 보였다.
• XRD 및 라만 데이터를 통한 다중 상 공존(예: P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉, C2/m-Y₀.₅Ce₀.₅H₇, I4/mmm-Y₀.₅Ce₀.₅H₄)이 확인되었다.
• 120 cm⁻¹ 라만 모드는 최저의 옹성 격자 진동 모드로 확인되었으며, P6₃/mmc 상의 주요 실험적 특징으로 기능한다.