[논문 리뷰] Synthesis of ThH4 , ThH6 , ThH9 and ThH10 : a route to room-temperature superconductivity

Dmitrii V. Semenok, Alexander G. Kvashnin외 3명|arXiv (Cornell University)|2019. 01. 01.

Rare-earth and actinide compounds인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 고압 조건에서 두 가지 새로운 토륨 수소화물 초전도체인 ThH9 (P6₃/mmmc)과 ThH10 (Fm3̄m)의 표적 합성을 보고하며, 각각 170–175 GPa에서 기록적인 높은 임계 온도 146 K와 159–161 K를 달성한다. 이 물질들은 저항이 0이 되며, 강한 자기장에 의한 T_C 감소를 보이며, ThH10은 85 GPa에서 뛰어난 안정성을 나타내어 전이 금속 다핵수소화물을 통한 고임계온도 초전도성의 중요한 전진을 이룬다.

ABSTRACT

Here we report targeted high-pressure synthesis of two novel high-$T_C$ hydride superconductors, $P6_3/mmc$-$ThH_9$ and $Fm\bar{3}m$-$ThH_{10}$, with the experimental critical temperatures ($T_C$) of 146 K and 159-161 K and upper critical magnetic fields ($\mu$$H_C$) 38 and 45 Tesla at pressures 170-175 Gigapascals, respectively. Superconductivity was evidenced by the observation of zero resistance and a decrease of $T_C$ under external magnetic field up to 16 Tesla. This is one of the highest critical temperatures that has been achieved experimentally in any compounds, along with such materials as $LaH_{10}$, $H_3S$ and $HgBa_2Ca_xCu_2O_{6+z}$. Our experiments show that $fcc$-$ThH_{10}$ has stabilization pressure of 85 GPa, making this material unique among all known high-$T_C$ metal polyhydrides. Two recently predicted Th-H compounds, $I4/mmm$-$ThH_4$ (> 86 GPa) and $Cmc2_1$-$ThH_6$ (86-104 GPa), were also synthesized. Equations of state of obtained thorium polyhydrides were measured and found to perfectly agree with the theoretical calculations. New phases were examined theoretically and their electronic, phonon, and superconducting properties were calculated.

연구 동기 및 목표

• 고압 조건에서 고온 초전도성 후보로 가능한 새로운 토륨 수소화물을 탐색하기 위해.
• 이전에 예측된 Th-H 화합물들인 ThH4, ThH6, ThH9, ThH10 등의 실험적 실현 및 특성 분석을 위해.
• 극한의 압력과 자기장 조건에서 이들 물질의 초전도성 특성을 측정하기 위해.
• 실험적 합성과 상태방정식 측정을 통해 이론적 예측된 전자 구조, 견인성 및 초전도성 거동를 검증하기 위해.

제안 방법

• 170–175 GPa의 압력을 달성하기 위해 대용적 압력장치를 사용한 고압 합성.
• 합성된 상의 결정 구조를 확인하기 위해 X선 회절 및 구조 보정을 수행하며, P6₃/mmmc-ThH9 및 Fm3̄m-ThH10를 포함한다.
• 저항 측정을 통해 저항이 0이 되는 전이를 감지하고 T_C를 결정한다.
• 최대 16 T의 외부 자기장을 적용하여 T_C 감소를 통해 초전도성의 존재를 확인한다.
• 실험적 부피-압력 행동을 이론적 예측과 비교하기 위해 상태방정식 측정을 수행한다.
• 전자 구조, 견인성 분포 및 전자-격자 결합 계수를 계산하기 위해 첫 원리 계산을 수행하며, 초전도 전이 온도를 예측한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이론적으로 예측된 바와 같이, ThH9와 ThH10는 고압 조건에서 실험적으로 합성될 수 있는가?
• RQ2 고압 조건에서 ThH9와 ThH10의 임계 온도와 상한 자기장은 각각 얼마인가?
• RQ3 측정된 ThH9와 ThH10의 초전도성 특성은 이론적 예측과 어떻게 비교되는가?
• RQ4 fcc-ThH10 상의 안정화 압력은 얼마이며, 다른 고임계온도 수소화물들과 비교해 볼 때 어떻게 되는가?
• RQ5 실험적 상태방정식이 Th 기반 다핵수소화물에 대해 이론 모델과 얼마나 일치하는가?

주요 결과

• 170–175 GPa에서 P6₃/mmmc 구조를 가진 ThH9가 합성되었으며, 임계 온도는 146 K였다.
• 동일한 압력 조건에서 Fm3̄m 구조를 가진 ThH10는 159–161 K의 임계 온도를 나타냈다.
• ThH10의 상한 자기장은 45 T로 측정되어 강한 초전도성 쌍성의 특성을 보였다.
• ThH10는 85 GPa에서 뛰어난 안정성을 보였으며, 알려진 고임계온도 금속 다핵수소화물 중 가장 안정한 것으로 나타났다.
• 모든 합성된 토륨 기반 다핵수소화물의 실험적 상태방정식은 이론적 예측과 높은 정확도로 일치했다.
• 이론적 계산은 강한 전자-격자 결합 및 관측된 T_C 값과 일치하는 초전도성 거동를 확인했다.