[논문 리뷰] Systematic fitting of crystal-field levels and accurate extraction of quantum magnetic models in triangular-lattice delafossites

Christopher A. Pocs, Peter Siegfried외 5명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 20.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 희토류 딜라포사이트인 CsYbSe2에서 60 T까지의 저장력 자화율 및 고장력 공진 토크 자화계측을 통해 실험 데이터로부터 고유한 스티븐스 연산자 계수를 체계적으로 추출하는 방법을 제시한다. 강한 제이만 분리 보정으로서의 반바벨 계수를 식별함으로써, 이방성 효과 스핀-1/2 모델을 명확하게 유도할 수 있으며, 삼각망점에서의 양자 스핀 액체 연구에 핵심적인 입력 자료를 제공한다.

ABSTRACT

A primary goal at the interface of theoretical and experimental quantum magnetism is the investigation of exotic spin states, most notably quantum spin liquids (QSLs). Magnetic rare-earth ions go beyond the straightforward paradigm of geometrical frustration in Heisenberg antiferromagnets by introducing competing energy scales, and in particular their strong spin-orbit coupling creates multiple split crystal electric-field (CEF) levels, leading to anisotropic effective spin models with intrinsic frustration. While rare-earth delafossites have a triangular-lattice geometry, and thus have gained recent attention as candidates for hosting spin-1/2 QSL physics, the reliable extraction of effective spin models from the initial many-parameter CEF spectrum is a hard problem. Using the example of CsYbSe2, we demonstrate the unambiguous extraction of the Stevens-operators coefficients dictating the full CEF spectrum of Yb$^{3+}$ by translating these into parameters with a direct physical interpretation. Specifically, we combine low-field susceptibility measurements with resonant torsion magnetometry experiments in fields up to 60 T to determine a sufficiently large number of physical parameters -- effective Zeeman splittings, anisotropic van Vleck coefficients, and magnetotropic coefficients -- that the set of Stevens-operator coefficients is unique. Our crucial identification of the strong corrections to the Zeeman splitting of Kramers doublets as van Vleck coefficients has direct consequences for the interpretation of all anisotropic magnetic susceptibility measurements. Our results allow us to determine the nature and validity of an effective spin-1/2 model for CsYbSe2, to provide input for theoretical studies of such models on the triangular lattice, and to provide additional materials insight into routes for achieving magnetic frustration and candidate QSL systems in rare-earth compounds.

연구 동기 및 목표

• 희토류 삼각망점 자성체에서 실험 데이터로부터 결정장(Crystal-Field, CEF) 매개변수를 유일하게 결정하는 데 오랫동안 지속된 과제를 해결하기 위해.
• Yb3+ 이온에서 측정된 자성 반응과 스티븐스 연산자 계수 사이에 물리적으로 해석 가능한 연결 고리를 확립하기 위해.
• 희토류 딜라포사이트에서의 양자 스핀 액체(QSL) 이론적 연구를 위한 효과적 스핀 모델을 신뢰성 있게 구축하기 위해.
• 크라머스 이중도에서 이방성 자성 반응에 기여하는 반바벨 기여의 역할을 명확히 하기 위해, 특히 크라머스 이중도에서의 경우에 중점을 두고.
• 내재된 스핀-오비트 결합과 기하학적 과잉으로 인해 고려되는 희토류 화합물에서 QSL 후보를 식별하기 위한 검증된 프레임워크를 제공하기 위해.

제안 방법

• 저장력 자화율 측정과 60 T까지의 고장력 공진 토크 자화계측을 조합하여 광범위한 자성 반응 데이터를 확보하기 위해.
• 측정된 제이만 분리, 이방성 반바벨 계수 및 자성경향 계수를 제약 조건으로 삼아 스티븐스 연산자 계수를 역으로 추정하기 위해.
• 추출된 스티븐스 계수를 효과적 g-인자 및 이방성 에너지 등의 물리적으로 의미 있는 매개변수로 변환하기 위해.
• 다양한 독립된 실험 관측량을 활용하여 CEF 스펙트럼의 유일성을 보장하는 체계적인 피팅 절차를 적용하기 위해.
• 기존 대칭 제약 조건과 크라머스 degeneracy를 고려하여 추출된 매개변수의 일관성을 검증하기 위해.
• 다중 매개변수 피팅을 통해 실험 데이터에 기반한 역문제를 해결하여 CsYbSe2에서 Yb3+의 전체 CEF 스펙트럼을 매핑하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CsYbSe2에서 Yb3+의 전체 결정장 스펙트럼은 실험적 자성 데이터로부터 고유하게 결정될 수 있는가?
• RQ2 반바벨 기여는 크라머스 이중도의 제이만 분리에 어떻게 나타나며, 이 시스템에서 물리적 기원은 무엇인가?
• RQ3 CsYbSe2에 대한 효과적 스핀-1/2 모델은 전체 CEF 스펙트럼으로부터 신뢰성 있게 추출될 수 있는가?
• RQ4 자성경향 계수는 서로 경쟁하는 CEF 모델을 구분하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 고자기장(최대 60 T)에서의 실험 데이터는 CEF 매개변수 추출의 정확성과 유일성에 어떻게 기여하는가?

주요 결과

• CsYbSe2에서 Yb3+ 이온의 스티븐스 연산자 계수는 저장력 자화율과 60 T까지의 고장력 자화계측을 통합 분석함으로써 고유하게 결정되었다.
• 크라머스 이중도에서의 제이만 분리에 대한 강력한 보정은 반바벨 기여에서 기인하는 것으로 밝혀졌으며, 이는 자성 반응 해석에 오랫동안 지속된 애매함을 해결하였다.
• CsYbSe2에 대한 효과적 스핀-1/2 모델은 물리적으로 일관되며 삼각망점에서의 이론적 모델링에 적합함이 검증되었다.
• 이방성 반바벨 계수 및 자성경향 계수를 포함한 추출된 매개변수들은 양자 스핀 액체 이론적 연구에 신뢰할 수 있는 입력 자료를 제공한다.
• 이 방법은 실험 데이터로부터 CEF 매개변수를 명확하게 추출할 수 있게 하며, 희토류 자성체 연구에 기준선을 설정한다.
• 결과적으로, 강한 스핀-오비트 결합을 갖는 희토류 딜라포사이트에서 잠재적 양자 스핀 액체 후보를 식별하고 특성화하기 위한 견고한 프레임워크를 수립하였다.