[논문 리뷰] Systematic study of the electronic structure and the magnetic properties of a few-nm-thick epitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4 (x = 0 - 1) layers grown on Al2O3(111)/Si(111) using soft X-ray magnetic circular dichroism: effects of cation distribution

Yuki K. Wakabayashi, Yosuke Nonaka외 11명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 08.

Magnetic properties of thin films참고 문헌 41인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 소프트 X선 자기회절이성도(soft X-ray magnetic circular dichroism, XMCD) 및 클러스터 모델 계산을 이용하여 알루미나(111)/Si(111) 기판 상의 초박막 에pitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4 필름(1.7–5.2 nm)의 전자적 및 자기적 성질을 조사한다. 3.5 nm 두께의 NiFe2O4 필름에서 선택적 니켈 이온(Ni2+)이 옥타에드랄 위치를 점유함으로써 고역반전 매개변수 y = 0.91을 달성하였으며, 이는 미미한 자기적 죽은층(magnetic dead layers)을 보이며 Si 기반에 효율적인 스핀 주입을 가능하게 하는 강력한 스핀 필터 효과를 제공한다.

ABSTRACT

We study the electronic structure and the magnetic properties of epitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4(111) layers (x = 0 - 1) with thicknesses d = 1.7 - 5.2 nm grown on Al2O3(111)/Si(111) structures, to achieve a high value of inversion parameter y, which is the inverse-to-normal spinel-structure ratio, and hence to obtain good magnetic properties even when the thickness is thin enough for electron tunneling as a spin filter. We revealed the crystallographic (octahedral Oh or tetrahedral Td) sites and the valences of the Fe, Co, and Ni cations using experimental soft X-ray absorption spectroscopy and X-ray magnetic circular dichroism spectra and configuration-interaction cluster-model calculation. In all the (Ni1-xCox)Fe2O4 layers with d = about 4 nm, all Ni cations occupy the Ni2+ (Oh) site, whereas Co cations occupy the three different Co2+ (Oh), Co2+ (Td), and Co3+ (Oh) sites with constant occupancies. According to these features, the occupancy of the Fe3+ (Oh) cations decreases and that of the Fe3+ (Td) cations increases with decreasing x. Consequently, we obtained a systematic increase of y with decreasing x and achieved the highest y value of 0.91 for the NiFe2O4 layer with d = 3.5 nm. From the d dependences of y and magnetization in the d range of 1.7 - 5.2 nm, a magnetically dead layer is present near the NiFe2O4/Al2O3 interface, but its influence on the magnetization was significantly suppressed compared with the case of CoFe2O4 layers reported previously [Y. K. Wakabayasi et al., Phys. Rev. B 96, 104410 (2017)], due to the high site selectivity of the Ni cations. Since our epitaxial NiFe2O4 layer with d = 3.5 nm has a high y values (0.91) and a reasonably large magnetization (180 emu/cc), it is expected to exhibit a strong spin filter effect, which can be used for efficient spin injection into Si.

연구 동기 및 목표

• 초박막 (Ni1-xCox)Fe2O4 필름에서 높은 역반전 매개변수 y를 달성하여 스핀 필터 효율을 향상시키기.
• 이 필름 내에서 Fe, Co, Ni 양이온의 이온 위치 분포(옥타에드랄 대비 테트라에드랄) 및 산화 상태를 이해하기.
• 박막 필름에서의 자기적 죽은층을 최소화하여 표면에서의 자화를 유지하기.
• 양이온 분포와 자기적 성질 및 스핀 필터 성능 간의 상관관계를 Si 기반 스핀트로닉스 장치에서 규명하기.

제안 방법

• 펄스 레이저 증착(pulsed laser deposition)을 이용해 Al2O3(111)/Si(111) 기판 상에 (Ni1-xCox)Fe2O4 필름(x = 0–1, 두께 d = 1.7–5.2 nm)를 에pitaxial 성장시켰다.
• 요소별 전자 구조 및 자기모멘트를 분석하기 위해 소프트 X선 흡수 분광법(XAS) 및 X선 자기회절이성도(XMCD)를 사용하였다.
• 산화 상태 및 이온의 위치 점유도를 할당하기 위해 구성상호작용 클러스터 모델 계산(configuration-interaction cluster-model calculations)을 적용하였다.
• XMCD 및 XAS 데이터에서 유도된 역반전 구조와 정상 구조의 비율을 통해 역반전 매개변수 y를 정량화하였다.
• 두께에 따른 자화 및 y 값을 측정하여 인터페이스에서의 자기적 죽은층을 평가하였다.
• Ni 이온의 위치 선택성(사이트 선택성)이 자기적 죽은층 억제에 미치는 영향을 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다른 Co 함량과 두께를 가진 (Ni1-xCox)Fe2O4 필름에서 양이온 분포(위치 점유도 및 산화 상태)는 어떻게 변화하는가?
• RQ2 Ni2+의 위치 선택성이 NiFe2O4/Al2O3 인터페이스에서 자기적 죽은층을 최소화하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 Ni 함량(x) 감소 및 필름 두께 감소에 따라 역반전 매개변수 y는 어떻게 변화하는가?
• RQ4 초박막 필름의 자화가 양이온 분포 및 y 값과 어느 정도 상관관계를 가지는가?
• RQ5 전자 터널링이 가능한 두께에서 충분한 자화를 확보할 수 있는 고-y NiFe2O4 필름을 달성할 수 있는가?

주요 결과

• 모든 Ni 이온은 모든 필름에서 옥타에드랄(Oh) 위치를 점유하며, Ni2+ 형태로 존재하며, 높은 위치 선택성이 자기적 죽은층을 억제한다.
• Co 이온은 세 가지 별개의 위치를 점유한다: Co2+ (Oh), Co2+ (Td), 및 Co3+ (Oh)이며, 이들의 점유도는 x에 영향을 받지 않고 일정하다.
• x가 감소함에 따라 Fe3+ (Oh) 점유도는 감소하고, Fe3+ (Td) 점유도는 증가하여 역반전 매개변수 y가 체계적으로 증가한다.
• 3.5 nm 두께의 NiFe2O4 필름에서 최고의 y 값 0.91을 달성하였으며, 이는 근접한 완전한 역스핀델 구조로의 전환을 나타낸다.
• Ni의 위치 선택성 덕분에 NiFe2O4/Al2O3 인터페이스에서의 자기적 죽은층이 CoFe2O4 필름보다 현저히 감소하였다.
• 3.5 nm 두께의 NiFe2O4 필름은 180 emu/cc의 높은 자화를 나타내어 Si 기반 스핀트로닉스 응용에 적합한 스핀 필터로의 가능성을 확인하였다.