[논문 리뷰] Temperature and quantum anharmonic lattice effects on stability and superconductivity in lutetium trihydride

Roman Lucrezi, Pedro P. Ferreira외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 13.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 60인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 루테튬 트라이하이드라이드(LuH₃)에 대한 모순되는 보고를 해결하기 위해 열역학적 및 양자 비조화 격자 효과를 제1원리 계산에 통합함으로써, Fm\bar{3}m 상이 200 K 이상에서 동적으로 안정됨을 입증하고 초전도 전이 온도(Tc)를 50–60 K로 예측함으로써, 이는 안정화 온도보다 훨씬 낮음. 결과적으로 관측된 실온 초전도성은 전통적인 전자-포논 결합으로는 설명될 수 없다고 시사한다.

ABSTRACT

In this work, we resolve conflicting experimental and theoretical findings related to the dynamical stability and superconducting properties of $Fm\overline{3}m$-LuH$_3$, which was recently suggested as the parent phase harboring room-temperature superconductivity at near-ambient pressures. Including temperature and quantum anharmonic lattice effects in our calculations, we demonstrate that the theoretically predicted structural instability of the $Fm\overline{3}m$ phase near ambient pressures is suppressed for temperatures above $200\, ext{K}$. We provide a $p\,\unicode{x2013}\,T$ phase diagram for stability up to pressures of $6\, ext{GPa}$, where the required temperature for stability is reduced to $T>80\, ext{K}$. We also determine the superconducting critical temperature $T_ ext{c}$ of $Fm\overline{3}m$-LuH$_3$ within the Migdal-Eliashberg formalism, using temperature- and quantum-anharmonically-corrected phonon dispersions, finding that the expected $T_ ext{c}$ for electron-phonon mediated superconductivity is in the range of $50$ $\unicode{x2013}$ $60\, ext{K}$, i.e., well below the temperatures required to stabilize the lattice. When considering moderate doping based on rigidly shifting the Fermi level, $T_ ext{c}$ decreases for both hole and electron doping. Our results thus provide evidence that any observed room-temperature superconductivity in pure or doped $Fm\overline{3}m$-LuH$_3$, if confirmed, cannot be explained by a conventional electron-phonon mediated pairing mechanism.

연구 동기 및 목표

• LuH₃에서 실온 초전도성에 대한 실험적 주장과 동적 불안정성에 대한 이론적 예측 사이의 모순을 해결하기 위해.
• 온도 및 양자 비조화 격자 효과가 Fm\bar{3}m-LuH₃의 구조적 안정성에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 비조화 보정된 진동 분포를 사용하여 전자-포논 매개 초전도 전이 온도(Tc)를 정확히 계산하기 위해.
• Fm\bar{3}m-LuH₃에서 강성 밴드 도핑이 Tc에 미치는 영향을 평가하기 위해.
• 압력과 온도 변화에 따라 Fm\bar{3}m 상이 동적으로 안정해지는 조건을 규명하기 위해.

제안 방법

• PBE 함수를 사용한 밀도역학함수이론(DFT)과 ONCV 효과적 포텐셜을 적용하였으며, 12×12×12 k-격자와 100 Ry 평면파 커팅을 사용함.
• 온도 및 비조화 보정된 진동 분포를 계산하기 위해 2×2×2 초세포에서 자기구속 조화 근사(SSCHA)를 적용함.
• 비조화 자유에너지 헤시안을 계산하기 위해 버블 근사를 사용하였으며, 네차항 보정은 무시 가능할 정도로 미미하여 생략함.
• Wannier 보간된 전자-포논 매트릭스 요소를 고밀도 k- 및 q-격자에서 사용하여 Epw 코드를 통해 Migdal-Eliashberg 형식을 적용해 Tc를 계산함.
• Fermi 수준을 이동시켜 강성 밴드 도핑을 수행하여 Tc에 미치는 영향을 연구함.
• p–T 데이터의 세그먼트 보간을 통해 단위체 스플라인 보간을 사용하여 상도를 생성하고 안정성 영역을 시각화함.

Figure 1: Phonon dispersions as a function of temperature. SSCHA phonon dispersion for different temperatures $T$ (solid coloured lines). The calculations have been performed for the structure with $a=$5.040\text{\,}\mathrm{\text{\AA}}$$ and the harmonic phonon dispersions are indicated by dashed bl

실험 결과

연구 질문

• RQ1 온도 및 양자 비조화 효과를 고려할 때, 대기압에서 LuH₃의 Fm\bar{3}m 상은 동적으로 안정한가?
• RQ2 비조화 진동 분포를 적절히 고려할 경우, Fm\bar{3}m-LuH₃의 초전도 전이 온도(Tc)는 얼마인가?
• RQ3 예측된 Tc 값들을 고려할 때, 전자-포논 결합은 LuH₃에서 실온 초전도성을 설명할 수 있는가?
• RQ4 홀 또는 전자 도핑은 Fm\bar{3}m-LuH₃의 Tc에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 LuH₃에서 Fm\bar{3}m 상의 안정성에 대한 압력-온도(p–T) 상도는 어떻게 되는가?

주요 결과

• Fm\bar{3}m 상은 200 K 이상에서 동적으로 안정함을 입증하여, 이전 이론적 연구에서 예측된 허구적 진동 모드로 인한 불안정성 문제를 해결함.
• p–T 상도는 최대 6 GPa의 압력에서 안정성이 확보되며, 6 GPa에서 안정화 온도가 T > 80 K로 감소함.
• 비조화 진동 분포를 고려할 경우, Fm\bar{3}m-LuH₃의 초전도 전이 온도(Tc)는 50–60 K 범위로 예측됨.
• 홀 도핑 및 전자 도핑 모두 Tc를 감소시키며, 이는 이 틀에서 도핑이 초전도성을 향상시키지 못함을 시사함.
• 예측된 Tc 값들은 격자 안정화에 필요한 온도보다 크게 낮아, LuH₃에서 실온 초전도성은 전통적인 전자-포논 결합 메커니즘으로는 설명될 수 없음.

Figure 2: Phonon dispersions as a function of pressure. Low-energy part of the phonon dispersions as a function of pressure $p$ at a fixed temperature ( $T=$150\text{\,}\mathrm{K}$$ ). The full dispersion relations for all modes are provided in Supplementary Fig. 2.