[논문 리뷰] Terahertz field-driven magnon upconversion in an antiferromagnet

Zhuquan Zhang, Frank Y. Gao외 11명|arXiv (Cornell University)|2022. 07. 14.

Mechanical and Optical Resonators인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 강한 테라헤르츠(THz) 펄스를 이용해 기울인 반자성체인 ErFeO₃에서 비선형 자기공명을 통해 서로 다른 면역자기모드 간의 테라헤르츠(field-driven) 면역자기 상향변환을 입증한다. 핵심 발견은 비선형 자기상호작용에 의해 유도된 중간 자기공명을 통해, 준자성(queer-ferromagnetic, qFM) 및 준반자성(queer-antiferromagnetic, qAFM) 면역자기모드 간의 단방향, 편광 선택성 결합이다. 이는 단일 스펙트럼 2차원 THz 편광 측정법과 랑두-리프시츠-길버트(LLG) 스핀 동역학 시뮬레이션을 통해 확인되었으며, 기울인 반자성체에서 공명자기모드 간의 비선형 결합을 위한 보편적 메커니즘을 규명한다.

ABSTRACT

Tailored light excitation and nonlinear control of lattice vibrations have emerged as powerful strategies to manipulate the properties of quantum materials out of equilibrium. Generalizing the use of coherent phonon-phonon interactions to nonlinear couplings among other types of collective modes would open unprecedented opportunities in the design of novel dynamic functionalities in solids. For example, the collective excitations of magnetic order -- magnons -- can carry information with little energy dissipation, and their coherent and nonlinear control would provide an attractive route to achieve collective-mode-based information processing and storage in forthcoming spintronics and magnonics. Here, we discover that intense terahertz (THz) fields can initiate processes of magnon upconversion mediated by an intermediate magnetic resonance. By using a suite of advanced spectroscopic tools, including a newly demonstrated two-dimensional (2D) THz polarimetry technique enabled by single-shot detection, we unveil the unidirectional nature of coupling between distinct magnon modes of a canted antiferromagnet. Calculations of spin dynamics further suggest that this coupling is a universal feature of antiferromagnets with canted magnetic moments. These results demonstrate a route to inducing desirable energy transfer pathways and THz-induced coupling between coherent magnons in solids and pave the way for a new era in the development of ultrafast control of magnetism.

연구 동기 및 목표

• 강한 테라헤르츠 조명 하에서 양자물질 내 서로 다른 면역자기모드 간의 비선형 결합을 탐색하기 위해.
• 면역자기 시스템에서 약한 빛-물질 결합과 빠른 디코herence 문제를 강한 THz 필드를 활용해 극복하기 위해.
• 기울인 반자성체에서 비선형 자기상호작용을 통해 공명자기모드-면역자기모드 간의 비선형 결합을 위한 보편적 메커니즘을 수립하기 위해.
• 고정밀도, 고속 측정을 위한 단일 스펙트럼 2차원 THz 편광 측정 기법을 개발하고 적용하기 위해.
• 실험적 관측 결과를 랑두-리프시츠-길버트(Landau-Lifshitz-Gilbert, LLG) 방정식 기반의 백터-아웃 스파인 동역학 시뮬레이션으로 검증하기 위해.

제안 방법

• ErFeO₃에서 qFM 및 qAFM 면역자기모드를 선택적으로 자극하기 위해 편광을 조절할 수 있는 강한 단주기 테라헤르츠 펄스를 사용하였다.
• 선형 및 수직 성분을 동시에 측정하기 위해 와이어그리드 편광판을 활용한 단일 스펙트럼 2차원 THz 편광 측정법을 적용하여, THz 유도 자유진동 감쇠(Free-Induction Decay, FID) 신호의 양방향 성분을 검출하였다.
• 기울인 자성 구조와 순자기모멘트를 가진 (010)-절단 단일결정 ErFeO₃를 사용하여 두 면역자기모드 모두에 접근하였다.
• 헤이젠베르크 스핀 교환, 지야로시츠키-모리아 상호작용, 이방성 및 THz 필드에 대한 제이먼 결합을 포함한 해밀토니안을 가진 랑두-리프시츠-길버트(LLG) 방정식을 사용하여 수치 시뮬레이션을 수행하였다.
• 시간 영역에서의 통합 및 2차원 푸리에 변환을 통해 비선형 면역자기 응답을 추출하고, 시뮬레이션된 2차원 THz 스펙트럼을 생성하였다.
• 실험적 측정 설정(펌프에 대한 평행/수직)을 시뮬레이션과 정렬하여 직접 비교 및 검증을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 강한 테라헤르츠 필드는 반자성체에서 서로 다른 면역자기모드 간의 비선형 상향변환을 일으킬 수 있는가?
• RQ2 qFM 및 qAFM 면역자기모드 간의 결합은 편광 의존성과 방향성의 특성을 어떻게 가지는가?
• RQ3 ErFeO₃의 기울인 자성 구조는 중간 공명을 통해 비선형 면역자기-면역자기 결합을 어떻게 가능하게 하는가?
• RQ4 단일 스펙트럼 2차원 THz 편광 측정법은 높은 신호 대 잡음비로 비선형 면역자기 동역학을 얼마나 정밀하게 해석할 수 있는가?
• RQ5 예측된 스핀 동역학 시뮬레이션에 따르면, 관측된 결합 메커니즘은 기울인 반자성체 전반에 보편적으로 적용 가능한가?

주요 결과

• 강한 테라헤르츠 필드는 ErFeO₃에서 qFM(0.38 THz) 및 qAFM(0.67 THz) 면역자기모드 간의 비선형 상향변환을 유도하며, 이는 2차원 THz 편광 스펙트럼에서 교차 피크 신호로 관측되었다.
• 결합은 단방향적이다: qAFM 모드는 순자기모멘트 방향(자장축)에 평행한 THz 자기장에 의해만 자극되며, qFM 모드는 수직 방향(가로축)에 있는 필드가 필요하다.
• 실험적 2차원 편광 패턴은 명확한 편광 의존성 비선형 응답을 보이며, 단일 모드 자극 시에는 평행 구성에서만 신호가 관측되고, 공명 결합 조건에서는 수직 구성에서 교차 피크 신호가 나타났다.
• 2차원 스펙트럼은 (0.38 THz, 0.67 THz) 중심에 뚜렷하고 비대칭적인 교차 피크 구조를 보이며, 중간 자기공명을 통해 qFM 모드에서 qAFM 모드로의 비선형 에너지 이행을 확인한다.
• LLG 시뮬레이션은 실험적 2차원 편광 패턴을 높은 정밀도로 재현하였으며, 관측된 결합이 비선형 스핀 동역학에 기인하고 온도 변화에 관계없이 안정적임을 확인하였다.
• 전체 2차원 편광 측정 데이터셋(144개 스펙트럼)의 데이터 수집 시간은 이전 방법을 사용할 경우 약 2년이었으나, 단일 스펙트럼 검출 기법을 도입함으로써 약 22시간으로 단축되어 실험 처리 능력의 급격한 향상을 보였다.