[논문 리뷰] The bright side of defects in MoS$_2$ and WS$_2$ and a generalizable chemical treatment protocol for defect passivation

Hope Bretscher, Zhaojun Li외 13명|arXiv (Cornell University)|2020. 02. 10.

2D Materials and Applications인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 단층 MoS₂ 및 WS₂에서 황 공석 결함이 흥 exciton 포획체로 작용하여 광전자 성능을 떨어뜨린다고 밝힌다. 저자들은 루이스 산과 함께 티올 또는 황화물을 사용하여 일반화 가능한 화학적 비산화 처리 방법을 개발하여 광발광 강도를 최대 275배 향상시켰으며, 이는 높은 이동도를 유지하면서도 합리적인 결함 공학을 가능하게 한다. 이는 고급 2차원 반도체 이중구조체의 개발에 기여한다.

ABSTRACT

Structural defects are widely regarded as detrimental to the optoelectronic properties of monolayer transition metal dichalcogenides, leading to concerted efforts to eliminate defects via improved materials growth or post-growth passivation. Here, using steady-state and ultrafast optical spectroscopy, supported by ab initio calculations, we demonstrate that sulfur vacancy defects act as exciton traps. Current chemical treatments do not passivate these sites, leading to decreased mobility and trap-limited photoluminescence. We present a generalizable treatment protocol based on the use of passivating agents such as thiols or sulfides in combination with a Lewis acid to passivate sulfur vacancies in monolayer MoS$_2$ and WS$_2$, increasing photoluminescence up to 275 fold, while maintaining mobilities. Our findings suggest a route for simple and rational defect engineering strategies, where the passivating agent varies the electronic properties, thereby allowing the design of new heterostructures.

연구 동기 및 목표

• 단층 MoS₂ 및 WS₂의 광전자 성능 열화에 기여하는 황 공석 결함의 역할을 조사한다.
• 기존 화학 처리 방법이 황 공석을 효과적으로 비산화하지 못하는 한계를 해결한다.
• 광발광 강도를 향상시키되, 전하 운반자 이동도를 손상시키지 않는 일반화 가능한 합리적인 결함 비산화 프로토콜을 개발한다.
• 제어된 결함 비산화를 통해 2차원 전이 금속 디 chalcogenide의 전자적 특성을 조절 가능한 전자공학을 가능하게 한다.

제안 방법

• 단층 MoS₂ 및 WS₂에서 결함 유도 광흡수 동역학을 탐색하기 위해 정 steady-state 및 초고속 광학 분광법을 활용한다.
• 황 공석과 관련된 전자 구조 및 결함 상태를 모델링하기 위해 ab initio 계산을 사용한다.
• 황 공석 결함에 선택적으로 결합하기 위해 루이스 산과 함께 비산화제로 티올 또는 황화물을 사용하는 화학 처리 프로토콜을 설계한다.
• 비산화제를 다양하게 변화시켜 결함 결합 부위의 전자적 특성을 조절한다.
• 처리 전후의 광발광 강도 및 전하 운반자 이동도를 측정하여 성능 향상 정도를 정량화한다.
• 이 프로토콜이 다양한 2차원 전이 금속 디 chalcogenide 재료에 일반화될 수 있음을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 황 공석 결함은 단층 MoS₂ 및 WS₂에서 흥 exciton 재결합과 전하 이동에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 기존의 화학적 비산화 방법이 이 재료에서 황 공석을 효과적으로 비산화하지 못하는 이유는 무엇인가?
• RQ3 황 공석을 비산화하면서도 높은 운반자 이동도를 유지할 수 있는 일반화 가능한 화학 프로토콜을 개발할 수 있는가?
• RQ4 비산화제의 선택이 2차원 디 chalcogenide의 결함 부위 전자적 특성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 결함 비산화가 단층 MoS₂ 및 WS₂의 광발광 양자 수율을 어느 정도 향상시킬 수 있는가?

주요 결과

• 단층 MoS₂ 및 WS₂에서 황 공석 결함은 효율적인 exciton 포획체로 작용하여 비복사 재결합을 유도하고 광발광 강도를 감소시킨다.
• 기존의 화학 처리 방법은 황 공석을 효과적으로 비산화하지 못하여 지속적인 포획 상태와 이동도 저하를 초래한다.
• 루이스 산과 함께 티올 또는 황화물을 사용하는 제안된 비산화 프로토콜은 광발광 강도를 최대 275배 향상시킨다.
• 처리 후에도 높은 전하 운반자 이동도를 유지하여 전자 이동성 특성에 대한 영향 최소화됨을 확인한다.
• 이 프로토콜은 다양한 2차원 전이 금속 디 chalcogenide에 일반화 가능하여 조절 가능한 결함 공학이 가능하다.
• ab initio 계산 결과, 비산화 처리가 결함 준위의 위치를 변화시켜 비복사 재결합 경로를 감소시킴을 확인한다.