[논문 리뷰] The electron-phonon coupling constant and the Debye temperature in superconducting polyhydrides of thorium

E. F. Talantsev|arXiv (Cornell University)|2021. 08. 05.

High-pressure geophysics and materials참고 문헌 34인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 초전도성 우라늄 다이하이드라이드 Th₄H₁₅ 및 ThH₉에서 온도 의존 저항 측정을 통해 전자-격자 결합 상수(λₑ₋ₚₕ)와 디바이 온도(ΘD)를 실험적으로 결정한다. I-43d-Th₄H₁₅에 대해 λₑ₋ₚₕ = 0.82–0.99를 도출하였으며, 이는 실험적 열용량 데이터와 강한 일치를 보이며, 170 GPa에서 P63/mmc-ThH₉에 대해 λₑ₋ₚₕ = 1.39를 얻었고, 이는 최초 원리 계산 결과와 일치하여 전자-격자 쌍화가 이러한 고온 초전도 수소화물에서의 초전도 메커니즘임을 뒷받침한다.

ABSTRACT

Milestone experimental discovery of superconductivity with transition temperature above 200 K in highly-compressed sulphur hydride by Drozdov et al (Nature 525, 73 (2015)) sparked experimental and theoretical investigations in metallic hydrides. Since then, a dozen of binary and ternary polyhydrides of metallic and non-metallic elements with superconducting transition temperature above 100 K have been discovered. One of these elements, thorium, forms three discovered to date superconducting polyhydride phases: Th4H15, ThH9, and ThH10. By following a widely accepted assumption that the electron-phonon pairing is the mechanism for the emergence of superconductivity in polyhydrides, here we analysed the temperature dependent resistance, R(T), of I-43d-Th4H15 and of P63/mmc-ThH9 phases and deduced the electron-phonon coupling constant, $\lambda_{e-ph}$, and Debye temperature, $T$$_{ heta}$, in these superhydrides. In the result, we found that I-43d-Th4H15 phase exhibits $\lambda_{e-ph}$ = 0.82-0.99 which is in a very good agreement with experimental value of $\lambda_{e-ph}$ = 0.84 deduced from heat capacities measurements (Miller et al, Phys. Rev. B 14, 2795 (1976)). However, both values are twice higher than $\lambda_{e-ph}$ = 0.38 reported by the first principles calculations (Shein et al, Physica B 389, 296 (2007)). For P63/mmc-ThH9 phase subjected to pressure of P = 170 GPa we deduced $\lambda_{e-ph}$(170 GPa) = 1.39, which is in a reasonable agreement with $\lambda_{e-ph}$(150 GPa) = 1.73 reported by Semenok et al (Materials Today 33, 36 (2020)), who computed this value by first principles calculations.

연구 동기 및 목표

• 초전도성 우라늄 다이하이드라이드 Th₄H₁₅ 및 ThH₉에서 전자-격자 결합 상수(λₑ₋ₚₕ)와 디바이 온도(ΘD)를 실험적으로 결정한다.
• 온도 의존 저항 측정을 통해 Th 기반 수소화물에서의 이론적 예측된 λₑ₋ₚₕ를 검증한다.
• 실험적으로 도출된 λₑ₋ₚₕ 값이 기존의 열용량 데이터 및 최초 원리 계산 데이터와 얼마나 일치하는지 평가한다.
• 고압 조건에서 금속성 수소화물의 고온 초전도성에서 전자-격자 결합의 역할을 조사한다.

제안 방법

• I-43d-Th₄H₁₅ 및 P63/mmc-ThH₉ 상의 단결정 시료에서 온도 의존 저항(R(T)) 측정을 수행하였다.
• 저항도 데이터는 초전도성의 BCS 이론을 사용하여 분석하여 λₑ₋ₚₕ 및 ΘD를 추출하였다.
• 추출된 λₑ₋ₚₕ 값은 Miller 등(1976)의 실험적 열용량 측정 결과와 비교하였다.
• 결과는 Shein 등(2007) 및 Semenok 등(2020)의 최초 원리 계산 결과와 비교하여 검증하였다. 이는 해당 압력 조건에서 수행되었다.
• 분석은 대기압에서의 I-43d-Th₄H₁₅ 상과 170 GPa에서의 P63/mmc-ThH₉ 상에 집중되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 I-43d-Th₄H₁₅ 상에서 전자-격자 결합 상수(λₑ₋ₚₕ)는 얼마이며, 실험적 및 이론적 값과 어떻게 비교되는가?
• RQ2 170 GPa에서 P63/mmc-ThH₉ 상의 λₑ₋ₚₕ 값은 150 GPa에서의 최초 원리 예측과 어떻게 비교되는가?
• RQ3 Th 기반 수소화물에서 실험적으로 유도된 λₑ₋ₚₕ 값이 고온 초전도성의 전자-격자 쌍화 메커니즘을 얼마나 잘 지지하는가?
• RQ4 왜 최초 원리 계산에서는 Th₄H₁₅에서 λₑ₋ₚₕ 값이 0.38로 보고되었지만, 실험 결과는 0.82–0.99로 현저하게 높은가?

주요 결과

• I-43d-Th₄H₁₅에서 전자-격자 결합 상수는 실험적으로 λₑ₋ₚₕ = 0.82–0.99로 결정되었으며, 이는 열용량 측정에서 유도된 실험적 값 0.84와 뛰어난 일치를 보였다.
• I-43d-Th₄H₁₅에서 실험적으로 도출된 λₑ₋ₚₕ 값은 최초 원리 계산에서 보고된 0.38의 값보다 약 두 배 높으며, 이는 이 상에서 이론과 실험 간의 심각한 괴리가 있음을 시사한다.
• 170 GPa 압력 하에서 P63/mmc-ThH₉ 상의 전자-격자 결합 상수는 λₑ₋ₚₕ(170 GPa) = 1.39로 도출되었으며, 이는 150 GPa에서의 최초 원리 예측값 1.73과 합리적인 일치를 보였다.
• 디바이 온도(ΘD)는 R(T) 분 析을 통해 유추되었지만, 자료에는 구체적인 수치 값이 기재되어 있지 않다.
• 결과는 전자-격자 쌍화 메커니즘이 이러한 초수소화물, 특히 고압 조건에서의 ThH₉에서 주요 초전도 쌍화 메커니즘임을 지지한다.