[논문 리뷰] The elphbolt ab initio solver for the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations

Nakib H. Protik, Chunhua Li외 3명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 17.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices참고 문헌 57인용 수 61

한 줄 요약

elphbolt는 Fortran 2018로 작성된 첫 원리 ab initio 코드로, 완전히 결합된 전자-음향파 봄올츠만 운동 방정식을 해결하여 전자 및 음향파 운동의 자기구속적이고 열역학적으로 일관된 계산을 가능하게 하며, 전자-음향파 드래그 효과를 포함한다. 높은 정확도를 위해 미세한 k- 및 q-메쉬 샘플링과 공배열 병렬 처리를 구현하였으며, DFT 및 DFPT로부터의 전면 ab initio 입력을 통해 모드 해상도 운동계수, 예를 들어 열전도도, 세벡 및 펠리에 계수, 이동도 등을 정밀하게 제공한다.

ABSTRACT

elphbolt is a modern Fortran (2018 standard) code for efficiently solving the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations from first principles. Using results from density functional and density functional perturbation theory as inputs, it can calculate the effect of the non-equilibrium phonons on the electronic transport (phonon drag) and non-equilibrium electrons on the phononic transport (electron drag) in a fully self-consistent manner and obeying the constraints mandated by thermodynamics. It can calculate the lattice, charge, and thermoelectric transport coefficients for the temperature gradient and electric fields, and the effect of the mutual electron-phonon drag on these transport properties. The code fully exploits the symmetries of the crystal and the transport-active window to allow the sampling of extremely fine electron and phonon wave vector meshes required for accurately capturing the drag phenomena. The coarray feature of modern Fortran, which offers native and convenient support for parallelization, is utilized. The code is compact, readable, well-documented, and extensible by design.

연구 동기 및 목표

• 열역학적 제약 조건을 준수하는 완전한 ab initio, 자기구속적 해법을 통해 결합된 전자-음향파 봄올츠만 운동 방정식을 해결하는 것.
• 재료 내에서 상호 전자-음향파 드래그 효과를 포함한 전자 및 음향파 운동 성질의 정확한 계산을 가능하게 하는 것.
• 더 넓은 연구 공동체를 위해 확장 가능하고 효율적이며 확장 가능한 오픈소스 코드를 제공하는 것.
• 운영 시뮬레이션에서 전자-음향파 결합을 분리하거나 근사적으로 다루는 것의 한계를 극복하는 것.
• DFT 및 DFPT로부터의 첫 원리 입력을 사용하여 Seebeck, 펠리에, 열전도도와 같은 높은 정밀도의 모드 해상도 운동계수를 제공하는 것.

제안 방법

• 전자 및 음향파 밴드 구조와 전자-음향파 매트릭스 원소를 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT)과 밀도함수변형이론(DFPT)을 입력으로 사용한다.
• 전자 및 음향파 파동벡터의 고해상도 샘플링을 가능하게 하기 위해 와너먼 보간 기법을 활용한다.
• 켈빈-온세거 상호관계를 유지하는 자기구속적 반복 기법을 사용하여 완전히 결합된 전자-음향파 봄올츠만 운동 방정식을 해결한다.
• 분산 메모리 시스템에서 효율적이고 이식 가능하며 확장 가능한 병렬 처리를 위해 현대적 Fortran 2018의 공배열 기능을 활용한다.
• 브라류아인 존의 운동 활성 영역에서 고해상도를 유지하면서 계산 비용을 줄이기 위해 대칭성 활용 기법을 통합한다.
• 전자-음향파, 음향파-음향파, 전자-불순물, 음향파-이소토프 스캐터링을 포함한 다양한 산산화 메커니즘을 지원한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 완전한 ab initio, 자기구속적 결합 전자-음향파 봄올츠만 운동 방정식의 해법이 높은 수치적 효율성과 정확도를 갖는가?
• RQ2 전자-음향파 드래그 효과가 반도체에서 열전기적, 열적, 전기적 운동계수에 정량적으로 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 전자-음향파 결합을 완전히 결합된 방식과 분리된 방식으로 다룰 경우 모드 해상도 운동 성질이 얼마나 다를까?
• RQ4 상호 드래그 효과를 포함할 경우, 도핑된 실리콘에서 예측된 열전도도와 열전력의 정확도는 어떻게 영향을 받는가?
• RQ5 공배열 포트란을 사용하여 현대 HPC 아키텍처에서 높은 계산 성능과 확장성을 달성할 수 있는가?

주요 결과

• elphbolt 코드는 Seebeck, 펠리에, 열전도도와 같은 모드 해상도 전자 및 음향파 운동계수를 완전한 자기구속성과 열역학적 일관성으로 정확하게 계산한다.
• n형 도핑 실리콘의 경우, 완전히 결합된 해법은 RTA 또는 드래그 없는 전체 해법보다 열전력 예측치가 뚜렷이 높게 나타나 전자-음향파 드래그의 중요성을 입증한다.
• 고순도 실리콘의 열전도도는 광범위한 온도 범위에서 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보이며, 특히 저운반자 농도 조건에서 뛰어난 정확도를 확보한다.
• 저온 영역에서 고도핑된 경우, 저에너지 음향파 모드에서의 전자-음향파 산산화가 지배적이므로 열전도도가 더 강하게 억제됨을 관찰한다.
• 실리콘에서 전자의 드래그 효과가 음향파 열전도도에 미치는 영향은 기존 GaAs 및 SiC 연구 결과와 일치하여 무시할 수 있을 정도로 작다.
• 300 K에서 n형 실리콘에 대한 일반적인 (50, 150) q- 및 k-메쉬 계산은 약 3000 CPU시간이 소요되며, 이 중 전자-음향파 BTE 해법 단계가 가장 오래 걸리며 약 1467 CPU시간을 차지한다.