[논문 리뷰] The impact of nitrogen doping on the linear and nonlinear terahertz response of graphene

Roozbeh Anvari, E. Zaremba외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 10.

Graphene research and applications참고 문헌 71인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 선형 및 비선형 타라헤르츠(THz) 응답에 미치는 질소 도핑의 영향을 조사하기 위해 밀도함수준접합(DFTB) 및 길이 게이지에서의 밀도행렬 접근법을 사용한다. 연구 결과, 치환성 질소 도핑은 흡착된 질소보다 더 더불어 구부러진 도핑 띠를 유도하여, 더 강한 띠 구조 변화로 인해 상당히 향상된 THz 이동도와 비선형 응답을 초래한다.

ABSTRACT

It is well known that impurities play a central role in the linear and nonlinear response of graphene at optical and terahertz frequencies. In this work, we calculate the bands and intraband dipole connection elements for nitrogen-doped monolayer graphene using a density functional tight binding approach. Employing these results, we calculate the linear and nonlinear response of the doped graphene to terahertz pulses using a density-matrix approach in the length gauge. We present the results for the linear and nonlinear mobility as well as third harmonic generation in graphene for adsorbed and substitutional nitrogen doping for a variety of doping densities. We show that the conduction bands are more parabolic in graphene structures with substitutional nitrogen doping than for those with adsorbed nitrogen. As a result, substitutional doping has a greater impact on the terahertz mobility and nonlinear response of graphene than adsorbed nitrogen does.

연구 동기 및 목표

• 단일층 그래핀의 선형 및 비선형 타라헤르츠 응답에 미치는 질소 도핑의 영향을 이해하기 위해.
• THz 자극 하에서 비정제(결함이 있는) 그래핀에서의 운반자 동역학에 대한 종합적인 이론적 연구 부족을 보완하기 위해.
• 흡착된 질소 도핑과 치환성 질소 도핑의 전자 구조 및 THz 응답에 미치는 영향을 구분하기 위해.
• 도핑에 의해 유도된 띠 구조 변화가 내부 띠 전류, 이동도 및 고조파 생성에 어떻게 영향을 주는지 정량화하기 위해.

제안 방법

• 질소 도핑된 그래핀 시스템의 구속된 원자 구조, 에너지 분산 및 블로흐 상태를 계산하기 위해 밀도함수준접합(DFTB)을 사용하였다.
• 계산된 띠 구조 및 연결 행렬 원소를 밀도행렬 형식에 적용하여 펄스형 THz 필드 하에서의 운반자 동역학을 모델링하였다.
• 밀도행렬 접근법에서 길이 게이지를 적용하여 내부 띠 전류 및 분극 응답을 정확히 계산하였다.
• 다양한 도핑 농도 및 화학적 위치 에너지에서 선형 및 비선형 광학 응답, 특히 세 번째 고조파 생성을 시뮬레이션하였다.
• 그들의 고유한 띠 구조 및 효과 질량을 분석하여 흡착 및 치환성 질소 구조를 구별하였다.
• 결함에 의해 유도된 띠 구조 변화를 유지하면서 운반자 회복을 모델링하기 위해 경험적 산란률을 통합하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 흡착된 질소와 치환성 질소 도핑의 구조적 차이가 그래핀의 띠 구조에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 흡착된 질소 도핑과 치환성 질소 도핑이 그래핀의 선형 및 비선형 타라헤르츠 이동도에 미치는 상대적 영향은 무엇인가?
• RQ3 흡착된 질소 도핑과 치환성 질소 도핑 그래핀 간의 도핑 띠 곡률과 효과 질량는 어떻게 다른가?
• RQ4 타라헤르츠 자극 하에서 질소 도핑이 그래핀의 세 번째 고조파 생성에 얼마나 기여하는가?
• RQ5 화학적 위치 에너지와 결함 농도의 변화가 도핑된 그래핀의 비선형 응답에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 치환성 질소 도핑은 흡착된 질소보다 더 더불어 구부러진 도핑 띠를 유도하여 효과 질량을 감소시키고 운반자 이동도를 향상시킨다.
• 내부 띠 분산의 변화로 인해 비선형 타라헤르츠 응답, 특히 세 번째 고조파 생성이 치환성 도핑된 그래핀에서 흡착 도핑 시스템보다 상당히 강하다.
• 흡착된 질소는 띠 구조의 왜곡이 최소이므로, 치환성 도핑에 비해 THz 이동도와 비선형성에 미치는 영향이 약하다.
• 치환성 도핑 그래핀에서 선형 이동도는 도핑 농도가 증가함에 따라 증가하지만, 흡착 도핑에서는 이동도 향상가 거의 없었다.
• 계산된 세 번째 고조파 생성 효율은 치환성 시스템에서 더 높아, 비선형 THz 장치 응용 분야에서 더 큰 잠재력을 지닌다.
• 이 연구는 단순한 산란 효과를 넘어서, 결함에 의해 유도된 띠 구조 변화—특히 금속 간격 형성과 곡률 변화—가 THz 응답을 결정하는 데 주요 역할을 한다고 확인하였다.