[논문 리뷰] The mechanism of high harmonic generation in liquid alcohol

Oliver Alexander, Jonathan C. T. Barnard외 11명|arXiv (Cornell University)|2022. 02. 25.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 밀도가 높은 액체 이소프로판올에서 파장 1.8 µm, 몇 사이클 내의 캐리어--envelope 위상 제어 레이저 펄스를 사용하여 빛의 분해 임계값 이하에서 고조파 방출(HHG)을 관찰하였으며, 50 eV까지의 XUV 방출을 달성하였다. 기작은 강한장 재결합으로 규명되었으며, 액체 환경에서의 전자 산란이 고조파 스펙트럼에 각인되어 기체 상과 비교해 감소된 산란 단면적을 실시간 측정할 수 있었다.

ABSTRACT

The observation of non-perturbative harmonic emission in solids from ultrashort laser pulses [1] sparked a wave of studies [2,3] as a probe of charge carrier dynamics in solids under strong fields and a route to extreme ultraviolet (XUV) attosecond photonic devices [4]. High harmonic generation (HHG) in liquids [5,6] is far less explored, despite their relevance to biological media, and the mechanism is hotly debated. Using few-cycle pulses below the breakdown threshold, we demonstrate HHG in alcohol with data showing carrier-envelope-phase-dependent XUV spectra extending to 50 eV from isopropanol. We study the mechanism of the harmonic emission through its dependence on the driving field and find it to be consistent with a strong-field recombination mechanism. This maps emitted photon energy to the electron trajectories. We explore the role of the liquid environment in scattering the trajectories and find evidence that information on electron scattering from neighbouring molecules is encoded in the harmonic spectra. Using simulations we exploit this to estimate the scattering cross section and we confirm that the cross-section in liquid isopropanol is significantly reduced compared to vapour. Our findings suggest an extit{in situ} measurement strategy for retrieving accurate values of scattering cross sections in liquids, and also a pathway to liquid-based attosecond XUV devices.

연구 동기 및 목표

• 액체 알코올에서의 고조파 방출(HHG) 기작을 비선형 영역에서 연구하기 위해.
• 액체에서의 HHG가 기체 및 고체에서 관찰된 것과 유사한 강한장 재결합 기작을 따르는지 확인하기 위해.
• 밀도가 높은 액체 환경이 전자 운동 및 고조파 방출에 미치는 영향을 탐구하기 위해.
• 실험적 HHG 스펙트럼과 시뮬레이션을 비교하여 액체 내 정확한 산란 단면적을 추출하기 위해.
• HHG를 탐사수 Mittel로 삼아 응집상에서의 전자-분자 산란을 실시간으로 측정할 수 있는 길을 마련하기 위해.

제안 방법

• 100–350 µJ의 에너지를 가진 몇 사이클 내의 CEP 제어 레이저 펄스(1.8 µm)를 진공 상태에서 두께가 2 µm 이하인 이소프로판올 액체 필름에 집중시켰다.
• 고조파 방출은 금속성 흡수 에지(Al, Zr, Sn)를 이용한 校정(15, 25, 55, 72 eV)을 거친 평면형 XUV 스펙트로미터로 측정하였다.
• 구슬 충돌 모델을 사용하여 고전적 궤적을 따라 전자가 산란되지 않을 확률를 계산: $ p_{\text{n.s.}} = e^{-\rho_N k \tau \bar{v}} $, 여기서 $ \rho_N $는 수밀도, $ k $는 액체 효과를 반영하는 경험적 단면적 비율, $ \bar{v} $는 평균 속도이다.
• 단위 시간당 산란 확률은 $ p_{\text{scat}}(t) = \rho_N k \tau v(t) $로 모델링되며, $ \tau $는 효과적 단면적, $ v(t) $는 궤적 속도이다.
• 수치 시뮬레이션은 원통대칭을 고려한 3D 스플릿-스텝 방법으로 수행되며, 분산, 회절, 비선형성, 플라즈마 위상 이완을 포함한다.
• 단일 원자 HHG 분극모멘트는 강한장 근사와 운동량 및 생성 시간에 대한 정상위상 적분을 거친 후, 밀도, 흡수, 회절을 고려한 공간적 통합을 통해 계산된다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 액체 알코올에서의 고조파 방출은 기체 및 고체에서 관찰된 것과 같이 강한장 재결합 기작을 따르는가?
• RQ2 높은 분자 밀도와 짧은 분자 간격을 특징으로 하는 밀도 높은 액체 환경이 전자 궤적과 고조파 방출에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 고조파 스펙트럼이 액체 내 전자-분자 산란, 특히 산란 단면적에 대한 정보를 담고 있는가?
• RQ4 스피닝, 상관 및 교환 효과로 인해 액체 상에서의 산란 단면적은 기체 상에 비해 어느 정도 감소하는가?
• RQ5 실험적 HHG 스펙트럼을 시뮬레이션과 비교하여 액체 내 정확한 산란 단면적을 유추할 수 있는가?

주요 결과

• 몇 사이클 내 레이저 펄스를 사용하여 빛의 분해 임계값 이하에서 액체 이소프로판올에서 최대 50 eV의 고조파 방출이 관측되었다.
• 고조파 스펙트럼은 캐리어--envelope 위상에 의존하며, 비선형적이고 재결합에 의해 구동되는 기작임을 확인하였다.
• 실험과 시뮬레이션의 비교를 통해 액체 상에서의 효과적 산란 단면적이 기체 상 대비 약 2.5배 감소한 것으로 추정되었다.
• 시뮬레이션으로 유도된 액체 이소프로판올의 산란 단면적은 경험적 기체상 값보다 현저히 낮아 강한 스크리닝 및 상관 효과를 시사하였다.
• 고조파 절단 에너지가 레이저 강도에 따라 선형적으로 증가하며, 고전적 절단 법칙 $ \tilde{\text{E}}_{\text{max}} = I_{\text{pot}} + 3.17U_{\text{ponder}} $ 와 일치하여 재결합 동역학을 지지한다.
• 시간적 가중치 적용은 장거리 궤적을 억제하는 데 효과적이며, 매크로스코픽 고조파 전자기장 계산에서 계산 비용을 줄이면서도 정확도를 유지한다.