[논문 리뷰] The Mori-Zwanzig formalism for the derivation of a fluctuating heat conduction model from molecular dynamics

Weiqi Chu, Xiantao Li|arXiv (Cornell University)|2017. 08. 03.

Thermal properties of materials참고 문헌 93인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 몽주-츠완직 형식을 사용하여 분자역학에서 확률적이고 비마르코프성인 열전도의 거시적 모델을 유도한다. 국소 에너지를 거시적 변수로 간주하고 기억 의존성을 제거하기 위해 마르코프성 임bedding을 적용함으로써, 다중성 소음이 포함된 일반화된 랑주뱅 방정식을 수립한다. 이는 에너지와 열류의 비정규 균형 통계를 정확히 포착하여 나노스케일에서의 변동하는 열전도를 효율적으로 시뮬레이션할 수 있게 한다.

ABSTRACT

Energy transport equations are derived directly from full molecular dynamics models as coarse-grained description. With the local energy chosen as the coarse-grained variables, we apply the Mori-Zwanzig formalism to derive a reduced model, in the form of a generalized Langevin equation. A Markovian embedding technique is then introduced to eliminate the history dependence. In sharp contrast to conventional energy transport models, this derivation yields {\it stochastic} dynamics models for the spatially averaged energy. We discuss the approximation of the random force using both additive and multiplicative noises, to ensure the correct statistics of the solution.

연구 동기 및 목표

• 직접적인 비균형 분자역학(MD) 시뮬레이션의 높은 비용과 제약을 극복하는 계산적으로 효율적인 거시적 열전도 모델을 개발하기 위해.
• 분자역학이 계산적으로 금기인 나노구조에서 실제 온도 구배와 일시적 열전도를 시뮬레이션하는 데 도전하기 위해.
• 기존의 결정론적 모델(예: 푸아죄의 법칙)이 기술하지 못하는 에너지와 열류의 비정규 통계를 정확히 포착하는 확률적 모델을 유도하기 위해.
• 열류에 대한 비국소적이고 확률적인 구성관계를 직접 제1원리 기반 분자역학에서 유도하는 프레임워크를 수립하기 위해.

제안 방법

• 전체 분자역학에서 국소 에너지를 거시적 변수로 사용하여 몽주-츠완직 형식을 적용하여 공간 평균 에너지에 대한 일반화된 랑주뱅 방정식(GLE)을 유도한다.
• GLE의 역사 의존성을 제거하기 위해 마르코프성 임bedding 기법을 사용하여, 이를 마르코프성 확률미분방정식(SDE)로 변환한다.
• 해의 균형 통계를 정확히 보장하기 위해 SDE에 다중성 소음을 도입하며, 확산 계수를 에너지 및 열류 변수에 따라 의존하도록 설정한다.
• 비정규 통계를 모델링하기 위해 감마분포와 라플라스분포의 조합을 사용한 에너지와 열류의 공동확률밀도함수(PDF)를 도입한다.
• 가정된 공동 PDF와 균형 조건을 사용하여 정적 상태의 포커-플랑크 방정식을 유도하고, SDE의 확산 계수를 해석적으로 유도한다.
• 직접 MD 시뮬레이션과의 비교를 통해 시뮬레이션된 에너지와 열류의 PDF를 검증하여 양호한 일치를 보였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 몽주-츠완직 형식을 사용하여 분자역학에서 체계적으로 거시적 확률 모델을 유도할 수 있는가?
• RQ2 거시적 역학에서 기억 효과를 유지하면서도 정확한 통계적 성질을 보존하는 방식으로 제거할 수 있는가?
• RQ3 분자역학에서 관측된 에너지와 열류의 비정규 균형 통계를 재현하기 위해 필요한 다중성 소음의 형태는 무엇인가?
• RQ4 유도된 확률 모델이 나노스케일 시스템에서 에너지와 열류의 주변 및 공동 통계를 정확히 포착할 수 있는가?

주요 결과

• 다중성 소음을 포함한 1차 모델 (3.55)이 직접 MD 시뮬레이션과의 비교를 통해 에너지와 열류의 비정규 통계를 성공적으로 재현한다.
• 에너지와 열류의 정적 공동 PDF는 감마분포와 라플라스분포의 곱으로 주어지며, 이는 거시적 변수의 비정규성을 반영한다.
• SDE의 확산 계수는 에너지와 열류에 대한 명시적 함수로 유도되었으며, 형식 (3.58)은 정적 분포를 정확히 보장한다.
• 이론적 유도 과정에서 차원에 대한 가정을 하지 않았기 때문에, 임의의 공간 차원에서 모델이 유효하다.
• Δt = 5×10⁻⁴인 암묵적 타일러 방법은 굳은 SDE를 효과적으로 시뮬레이션하고 MD와 일치하는 장기 통계를 생성하는 데 유용했다.
• 이 프레임워크는 변동하는 열전도 과정의 효율적 시뮬레이션을 가능하게 하여 계산 비용이 높은 비균형 MD의 실용적인 대안을 제공한다.