[논문 리뷰] The Open Catalyst 2022 (OC22) Dataset and Challenges for Oxide Electrocatalysts

Richard Tran, Janice Lan외 15명|arXiv (Cornell University)|2022. 06. 17.

Machine Learning in Materials Science인용 수 13

한 줄 요약

OC22 데이터셋은 다양한 조성, 피복도, 그리고 함착체를 가진 62,331개의 DFT-편안화 산화물 표면을 도입하여 기계학습 모델이 총 에너지와 힘을 정확하게 예측할 수 있도록 한다. OC20와 OC22 데이터를 통합하여 GemNet-OC와 같은 모델을 미세조정함으로써, 복잡한 산화물 전기촉매의 장거리 상호작용을 고려한 일반화 능력이 향상되어 에너지 예측 성능이 약 36% 향상됨을 입증하였다.

ABSTRACT

The development of machine learning models for electrocatalysts requires a broad set of training data to enable their use across a wide variety of materials. One class of materials that currently lacks sufficient training data is oxides, which are critical for the development of OER catalysts. To address this, we developed the OC22 dataset, consisting of 62,331 DFT relaxations (~9,854,504 single point calculations) across a range of oxide materials, coverages, and adsorbates. We define generalized total energy tasks that enable property prediction beyond adsorption energies; we test baseline performance of several graph neural networks; and we provide pre-defined dataset splits to establish clear benchmarks for future efforts. In the most general task, GemNet-OC sees a ~36% improvement in energy predictions when combining the chemically dissimilar OC20 and OC22 datasets via fine-tuning. Similarly, we achieved a ~19% improvement in total energy predictions on OC20 and a ~9% improvement in force predictions in OC22 when using joint training. We demonstrate the practical utility of a top performing model by capturing literature adsorption energies and important OER scaling relationships. We expect OC22 to provide an important benchmark for models seeking to incorporate intricate long-range electrostatic and magnetic interactions in oxide surfaces. Dataset and baseline models are open sourced, and a public leaderboard is available to encourage continued community developments on the total energy tasks and data.

연구 동기 및 목표

• 산소 발생 반응(OER)에 초점을 맞춘 산화물 전기촉매를 대상으로 하는 기계학습 모델의 포괄적이고 다양한 훈련 데이터의 부족을 해결하기 위해.
• 다양한 조성, 표면 종결, 함착체 피복도, 결함을 포함한 DFT-편안화 산화물 표면의 대규모 오픈 액세스 데이터셋을 개발하기 위해.
• 산화물 재료에서 그래프 신경망을 사용하여 총 에너지 및 힘 예측을 위한 표준화된 벤치마크를 설정하기 위해.
• 정확한 총 에너지 모델링을 통해 함착 에너지, 표면 에너지, Pourbaix 다이어그램과 같은 열역학적 성질을 예측할 수 있도록 하기 위해.
• 재구성, 빈도, 장거리 전기적 효과와 같은 복잡한 표면 현상을 모델링하여 계산 예측과 실험적 촉매 설계 간의 연결을 강화하기 위해.

제안 방법

• OC22 데이터셋은 희토류 산화물, 스파인델, 층상 산화물 등을 포함한 다양한 전이 금속 산화물에서 62,331개의 DFT-편안화 슬립 및 함착체+슬립 시스템을 포함한다.
• 데이터셋은 다양한 표면 종결, 가변적인 함착체 피복도(H, O, OH, O2), 산소 빈도 및 결함을 명시적으로 모델링한다.
• 함착 에너지, 표면 에너지, 반응 에너지와 같은 열역학적 양을 예측할 수 있도록 일반화된 총 에너지 예측 작업을 정의한다.
• 특히 GemNet-OC와 같은 그래프 신경망은 OC20와 OC22 데이터를 통합하여 훈련함으로써 산화물 전용 전자 및 구조적 특징에 대한 일반화 능력과 성능을 향상시킨다.
• 재현 가능한 벤치마크를 확보하기 위해 사전 정의된 훈련/검증/테스트 분할을 설정하고, 모델은 에너지 및 힘 예측 작업 모두에서 평가된다.
• 데이터셋은 ASE 트랙토리, LMDB 등 다양한 형식으로 배포되며, 베이스라인 모델, 데이터로더, 공개 랭킹을 제공하여 커뮤니티의 발전을 장려한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 OC20와 OC22 데이터셋을 공동으로 학습하면 산화물 전기촉매의 총 에너지 예측 정확도가 크게 향상되는가?
• RQ2 GemNet-OC와 같은 그래프 신경망이 병합된 데이터셋으로 미세조정될 경우, 화학적으로 상이한 산화물 재료에 대해 얼마나 잘 일반화되는가?
• RQ3 OC22로 훈련된 기계학습 모델이 알려진 문헌의 함착 에너지를 얼마나 잘 예측할 수 있는가?
• RQ4 OC22로 훈련된 예측 모델이 표면 에너지 및 Pourbaix 다이어그램과 같은 열역학적 성질을 정확히 재현할 수 있는가?
• RQ5 표면 결함과 가변 피복도를 포함함으로써 산화물 표면에 대한 기계학습 모델의 성능과 일반화 능력에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• OC20와 OC22 데이터셋을 병합하여 GemNet-OC를 미세조정하면 OC22 테스트 세트에서 총 에너지 예측 정확도가 약 36% 향상된다.
• 공동 학습은 OC20 데이터셋에서 총 에너지 예측 성능을 약 19% 향상시키고, OC22에서 힘 예측 성능을 약 9% 향상시킨다.
• 최고 성능을 보인 모델은 알려진 문헌의 함착 에너지를 재현하고 주요 OER 스케일링 관계를 재현하여 물리적 일관성을 입증한다.
• 데이터셋은 표면 에너지의 정확한 예측을 가능하게 하여 열역학적 안정성 분석을 위한 상 다이어그램 및 Wulff 형태를 구성하는 데 활용될 수 있다.
• 산소 빈도와 가변 피복도를 데이터셋에 포함시킴으로써 Mars-van Krevelen 메커니즘 및 결함 매개 촉매 작용 연구에 대한 모델 능력이 향상된다.
• 오픈소스로 공개된 데이터셋, 베이스라인 모델, 공개 랭킹은 산화물 전기촉매를 위한 일반화 가능한 기계학습 모델 개발을 가속화할 것으로 기대된다.