[논문 리뷰] The Open DAC 2023 Dataset and Challenges for Sorbent Discovery in Direct Air Capture

Anuroop Sriram, Sihoon Choi외 7명|arXiv (Cornell University)|2023. 11. 01.

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 현재까지 가장 큰 DFT 수준의 MOF 흡착 특성 데이터셋인 Open DAC 2023 (ODAC23) 데이터셋을 소개한다. 이 데이터셋은 CO₂ 및/또는 H₂O를 흡착한 8,400종의 MOF에 대해 3,800만 건이 넘는 DFT 계산을 포함하며, 직접 공기 포집(DAC)용 흡착제 발굴을 위한 고정밀도 기계학습 모델 개발을 가능하게 한다. 이로 인해 에너지 예측 오차가 0.02 eV 이하로 낮고, 구조적 리럭스레이션 예측도 뛰어나며, GemNet-OC 및 EquiformerV2와 같은 최신 모델들이 에너지 및 힘 예측에서 높은 정확도를 보였다.

ABSTRACT

New methods for carbon dioxide removal are urgently needed to combat global climate change. Direct air capture (DAC) is an emerging technology to capture carbon dioxide directly from ambient air. Metal-organic frameworks (MOFs) have been widely studied as potentially customizable adsorbents for DAC. However, discovering promising MOF sorbents for DAC is challenging because of the vast chemical space to explore and the need to understand materials as functions of humidity and temperature. We explore a computational approach benefiting from recent innovations in machine learning (ML) and present a dataset named Open DAC 2023 (ODAC23) consisting of more than 38M density functional theory (DFT) calculations on more than 8,400 MOF materials containing adsorbed $CO_2$ and/or $H_2O$. ODAC23 is by far the largest dataset of MOF adsorption calculations at the DFT level of accuracy currently available. In addition to probing properties of adsorbed molecules, the dataset is a rich source of information on structural relaxation of MOFs, which will be useful in many contexts beyond specific applications for DAC. A large number of MOFs with promising properties for DAC are identified directly in ODAC23. We also trained state-of-the-art ML models on this dataset to approximate calculations at the DFT level. This open-source dataset and our initial ML models will provide an important baseline for future efforts to identify MOFs for a wide range of applications, including DAC.

연구 동기 및 목표

• 실제 습도 및 온도 조건에서 직접 공기 포집(DAC)을 위한 MOF의 정확하고 고속의 계산적 걸러내기의 필수적 필요성을 해결하기 위해.
• 기존의 고전적 힘장 모델과 기존 데이터베이스의 한계를 극복하기 위해, CO₂ 및 H₂O 흡착에 대해 모두 DFT 수준의 정밀도를 제공함으로써.
• 8,400종의 MOF에 대해 구조적 리럭스레이션과 흡착 에너지학을 포함하는 종합적이고 오픈소스인 데이터셋을 구축하여, 대규모 기계학습 기반 재료 발굴을 가능하게 하기 위해.
• DFT 수준의 에너지 및 힘 예측을 위한 최신 그래프 신경망을 훈련하고 벤치마킹하여, MOF 흡착제의 신속하고 정확한 가상 걸러내기를 촉진하기 위해.

제안 방법

• DFT 수준의 정밀도를 갖춘 밀도함수이론을 사용하여, CO₂ 및/또는 H₂O를 흡착한 8,400종의 MOF 구조에 대해 3,800만 건이 넘는 DFT 계산을 수행하였다.
• 흡착 조건 하에서의 격자 및 원자 재배열을 캡처하기 위해, MOF-흡착체 체계의 완전한 구조적 리럭스레이션을 수행하였다.
• 비교 분석을 위해, DDEC 점전하와 Ewald 합산을 사용하여 고전적 힘장 모델(UFF4MOF, TraPPE 및 SPC/E 모델)을 校정하였다.
• ODAC23 데이터셋을 기반으로, SchNet, DimeNet++, GemNet-OC, PaiNN, eSCN 및 EquiformerV2와 같은 최신 그래프 신경망 모델들을 훈련하여 에너지 및 힘 예측을 수행하였다.
• 구조 정확도 평가를 위해, 평균 절대 오차(MAE), 임계값 이내 에너지(EwT), 임계값 이내 평균 거리(ADwT), 및 임계값 이하 힘(FbT) 등의 지표를 사용하였다.
• 기계학습 기반 리럭스레이션을 위해 L-BFGS 최적화를 사용하여 IS2RE 및 IS2RS 과제를 해결하였으며, 직접 IS2RE 예측을 대체 방법으로 활용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 대규모 DFT 정밀도를 갖춘 MOF-흡착체 체계 데이터셋이 직접 공기 포집 재료에서의 흡착 에너지 및 구조적 리럭스레이션 예측을 위한 개선된 기계학습 모델 개발에 기여할 수 있는가?
• RQ2 최신 그래프 신경망 모델들이 CO₂ 및 H₂O 흡착, 특히 경쟁적 이분자 조건에서 DFT 수준의 에너지 및 힘 예측에 얼마나 잘 수행되는가?
• RQ3 오픈-메탈 사이트 또는 복잡한 상호작용을 가진 MOF에서, 고전적 힘장 모델이 DFT에 비해 흡착 에너지학 및 구조적 리럭스레이션을 얼마나 잘못 캡처하는가?
• RQ4 CO₂ 및 H₂O 흡착 데이터를 동시에 포함함으로써, DAC 흡착제 발굴을 위한 기계학습 모델의 일반화 능력과 예측 능력에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 ODAC23로 훈련된 고정밀 기계학습 모델이 전통적인 DFT나 힘장 방법에 비해 더 빠르고 신뢰성 있게 MOF의 가상 걸러내기를 가능하게 할 수 있는가?

주요 결과

• ODAC23 데이터셋은 CO₂ 및/또는 H₂O를 흡착한 8,400종의 MOF에 대해 3,800만 건이 넘는 DFT 계산을 포함하며, 이는 유사한 종류의 가장 큰 DFT 수준 데이터셋이다.
• 가장 뛰어난 성능을 보인 기계학습 모델들인 GemNet-OC, eSCN 및 EquiformerV2는 구조가 리럭스된 상태에서 DFT 에너지를 예측할 때 평균 절대 오차(MAE)가 0.02 eV 이하로 도달하였다.
• 구조적 리럭스레이션에 있어서, 최고의 모델들은 DFT로 리럭스된 구조와 0.1 Å 이내의 원자 위치에 대해 ADwT(평균 거리 이내 비율)가 90% 이상을 달성하였다.
• 힘 임계값 이하(FbT) 지표는 예측된 리럭스된 구조에서 최대 원자 힘이 50 meV/Å 이하인 경우가 85% 이상이었음을 보여주었으며, 이는 국소 에너지 최소점에 수렴하고 있음을 시사한다.
• 이 데이터셋을 통해 직접 CO₂ 흡착 용량이 높고 습기 조건에서도 유리한 선택성을 보이는 MOF를 식별할 수 있다.
• 데이터셋 및 훈련된 모델의 오픈소스 공개는 향후 MOF 기반 직접 공기 포집 및 재료 발굴 분야의 연구에 중요한 기준이 될 수 있다.