[논문 리뷰] The perovskite/transport layer interfaces dominate non-radiative recombination in efficient perovskite solar cells

Martin Stolterfoht, Pietro Caprioglio외 13명|arXiv (Cornell University)|2018. 10. 02.

Perovskite Materials and Applications참고 문헌 68인용 수 240

한 줄 요약

본 연구는 다양한 CTL에서 페로브스카이트/전달층 인터페이스의 비방사성 인터페이스 재결합을 정량화하고, 이러한 인터페이스가 주로 V_OC를 제한하며 이러한 인터페이스의 선택성이 방사적 한계에 접근하는 데 결정적임을 보여준다.

ABSTRACT

Charge transport layers (CTLs) are key components of diffusion controlled perovskite solar cells, however, they can induce additional non-radiative recombination pathways which limit the open circuit voltage (V_OC) of the cell. In order to realize the full thermodynamic potential of the perovskite absorber, both the electron and hole transport layer (ETL/HTL) need to be as selective as possible. By measuring the quasi-Fermi level splitting (QFLS) of perovskite/CTL heterojunctions, we quantify the non-radiative interfacial recombination current for a wide range of commonly used CTLs, including various hole-transporting polymers, spiro-OMeTAD, metal oxides and fullerenes. We find that all studied CTLs limit the V_OC by inducing an additional non-radiative recombination current that is significantly larger than the loss in the neat perovskite and that the least-selective interface sets the upper limit for the V_OC of the device. The results also show that the V_OC equals the internal QFLS in the absorber layer of (pin, nip) cells with selective CTLs and power conversion efficiencies of up to 21.4%. However, in case of less selective CTLs, the V_OC is substantially lower than the QFLS which indicates additional losses at the contacts and/or interfaces. The findings are corroborated by rigorous device simulations which outline several important considerations to maximize the V_OC. This work shows that the real challenge to supress non-radiative recombination losses in perovskite cells on their way to the radiative limit lies in the suppression of carrier recombination at the perovskite/CTL interfaces.

연구 동기 및 목표

• 다양한 전하 수송층(CTL)이 페로브스카이트 인터페이스의 비방사성 재결합에 어떤 영향을 미치는지 평가한다.
• 준-페르마 에너지 분할(QFLS) 측정을 통해 인터페이스의 비방사성 전류를 정량화한다.
• CTL 선택성이 absorber QFLS에 비해 개방 회로 전압(V_OC)을 어떻게 지배하는지 결정한다.
• 페로브스카이트 셀에서 방사적 한계에 근접하기 위한 CTL 선택 최적화에 대한 지침을 제공한다.

제안 방법

• 페로브스카이트/CTL 이종접합에서 비방사성 인터페이스 재결합 전류를 정량화하기 위해 QFLS를 측정한다.
• 홀 전도 polymers, spiro-OMeTAD, 금속 산화물, 풀러렌 등 다양한 CTL을 실험한다.
• 선택적 CTL vs 비선택적 CTL을 갖는 소자에서 V_OC를 absorber의 QFLS와 비교한다.
• 인터페이스 재결합이 V_OC에 어떤 영향을 미치는지 해석하고 최적화를 안내하기 위해 소자 시뮬레이션을 사용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다양한 페로브스카이트/CTL 인터페이스에 의해 유도되는 비방사성 재결합은 어느 정도인가?
• RQ2 CTL 선택성이 absorber 내부 QFLS에 비해 개방 회로 전압을 얼마나 제한하는가?
• RQ3 선택적 CTL이 absorber의 QFLS에 맞춰 V_OC를 방사적 한계에 근접하게 할 수 있는가?
• RQ4 인터페이스 재결합을 억제함으로써 V_OC를 극대화하기 위한 시뮬레이션이 제공하는 지침은 무엇인가?
• RQ5 저감된 인터페이스 손실과 관련된 식별 가능한 CTL 특성이 있는가?

주요 결과

• 모든 연구 대상 CTL은 순수 페로브스카이트의 손실을 초과하는 추가적인 비방사성 인터페이스 재결합을 유발한다.
• 가장 비선택적인 인터페이스가 장치 V_OC의 상한을 정한다.
• SELECTIVE CTL의 경우 (pin, nip) 셀에서 V_OC는 absorber의 내부 QFLS와 같으며 효율은 최대 21.4%에 달한다.
• 덜 선택적인 CTL에서는 V_OC가 QFLS보다 현저히 낮아 접촉/인터페이스에서 추가 손실이 있음을 나타낸다.
• 엄격한 소자 시뮬레이션은 V_OC를 극대화하려면 페로브스카이트/CTL 인터페이스에서 재결합을 억제해야 한다고 확인한다.