[논문 리뷰] The Si + SO<SUB>2</SUB> collision and an extended network of neutral-neutral reactions between silicon and sulphur bearing species

Danilo R Campanha, Edgar Mendoza외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 01. 01.

Solid-state spectroscopy and crystallography참고 문헌 60인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 Si + SO₂ 반응을 수치적으로 조사하고 실리콘 및 황 함유 종을 포함하는 중성-중성 반응의 확장된 네트워크를 구축한다. 연구 결과 Si + SO₂는 SiO와 SO만을 생성하며 SiS로의 경로는 존재하지 않으며, 특히 오래된 구름(10⁶ yr)에서 SiH + S를 통해 생성된 SiS의 과도함량은 약 10⁻⁸ H₂에 도달하여 관측된 과도함량과 일치하며, 구름 연령과 O 원자가 SiS를 파괴하는 방식이 SiS 과도함량에 결정적인 역할을 한다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

The Si + SO<SUB>2</SUB> reaction is investigated to verify its impact on the abundances of molecules with astrochemical interest, such as SiS, SiO, SO, and others. According to our results Si(<SUP>3</SUP>P) and SO<SUB>2</SUB> react barrierlessly yielding only the monoxides SO and SiO as products. No favourable pathway has been found leading to other products, and this reaction should not contribute to SiS abundance. Furthermore, it is predicted that SiS is stable in collisions with O<SUB>2</SUB>, and that S(<SUP>3</SUP>P) + SiO<SUB>2</SUB> and O(<SUP>3</SUP>P)+OSiS will also produce SO + SiO. Using these results and gathering further experimental and computational data from the literature, we provide an extended network of neutral-neutral reactions involving Si- and S-bearing molecules. The effects of these reactions were examined in a protostellar shock model, using the NAUTILUS gas-grain code. This consisted in simulating the physicochemical conditions of a shocked gas evolving from (i) primeval cold core, (ii) the shock region itself, (iii) and finally the gas bulk conditions after the passage of the shock. Emphasizing on the cloud ages and including systematically these chemical reactions, we found that [SiS/H<SUB>2</SUB>] can be of the order of ~10<SUP>-8</SUP> in shocks that evolves from clouds of t = 1 × 10<SUP>6</SUP> yr, whose values are mostly affected by the SiS + O $\\longrightarrow$SiO + S reaction. Perspectives on further models along with observations are discussed in the context of sources harbouring molecular outflows.

연구 동기 및 목표

• 우주화학적 환경에서 Si + SO₂ 반응이 SiS 형성에 기여하는지 여부를 규명하는 것.
• 원자 산소에 의한 SiS 파괴의 역할과 구름 연령이 충격에서 SiS 과도함량에 미치는 영향을 평가하는 것.
• 초성운 충격 화학에서 실리콘 및 황 함유 종을 포함하는 중성-중성 반응의 확장된 네트워크를 구축하고 테스트하는 것.
• 이전에 고려되지 않은 반응, 특히 SiS 형성 및 파괴 경로를 포함하여 천체화학 모델을 향상시키는 것.
• L1157-B1 및 IRC+10216와 같은 소스에서 관측된 SiS 과도함량과 모델 예측을 비교하는 것.

제안 방법

• Si + SO₂ 반응의 잠재 에너지 표면을 매핑하기 위해 고수준의 전산학적 방법(예: CCSD(T)/cc-pVQZ)을 사용한 양자 화학 계산.
• Si + SO₂, S + SiO₂, O + OSiS, SiS + O의 반응 경로를 체계적으로 분석하여 동역학적으로 접근 가능한 생성물을 규명하는 것.
• SiS 안정성, SiH + S, Si + SO 반응에 관한 문헌 데이터를 통합하여 종합적인 반응 네트워크를 구축하는 것.
• Nautilus 기체-먼지 화학 코드에 반응 네트워크를 통합하여 초성운 충격 조건을 시뮬레이션하는 것.
• 세 단계의 모델링: (i) 안정된 냉각 핵심(10⁶ yr), (ii) 충격 영역, (iii) 충격 후 기체 상태를 통해 시간에 따라 변화하는 과도함량을 추적하는 것.
• L1157-B1 및 기타 소스의 관측 데이터와 비교하여 시뮬레이션된 SiS/H₂ 비율을 통해 모델의 타당성을 검증하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Si + SO₂ 반응이 SiS를 생성하는가? 만약 그렇다면, 행성간 환경에서 실현 가능한 SiS 형성 경로인가?
• RQ2 예비 충격 분자의 구름 수명(예: 10⁵년 대비 10⁶년)이 초성운 충격에서 예측된 SiS 과도함량에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 원자 산소가 SiS를 파괴하는 데 어떤 역할을 하는가? 이는 충격 모델에서 최종 SiS 과도함량에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 SiH + S 반응이 충격 진전 후 후기 단계에서 SiS 형성에 의미 있는 기여를 할 수 있는가?
• RQ5 이전에 고려되지 않은 중성-중성 반응이 천체화학 모델에서 실리콘 및 황 함유 분자의 예측 과도함량에 어느 정도의 영향을 미치는가?

주요 결과

• Si + SO₂ 반응은 장벽 없이 오직 SiO와 SO만을 생성하며, SiS로 이어지는 동역학적으로 접근 가능한 경로는 존재하지 않아 이 반응이 SiS의 원천이 될 수 없음을 규명하였다.
• SiS + O → SiO + S 반응은 SiS의 주요 파괴 채널이며, 충격에서 SiS 과도함량을 크게 감소시킨다.
• SiS는 O₂와의 충돌에 대해 동역학적으로 안정적이므로, O₂는 SiS 파괴에 기여하지 않는다.
• 10⁶년 된 구름에서 진전된 충격 모델에서 예측된 SiS/H₂ 과도함량은 약 10⁻⁸에 도달하여 L1157-B1의 관측 결과와 일치한다.
• 충격 통과 후 후기 단계에서 SiH + S 반응이 SiS 형성의 주요 기여 요소가 되어 지속적인 SiS 과도함량을 유지한다.
• 모델링 결과는 구름 연령이 결정적인 요소임을 보여주며, 오직 10⁶년의 예비 충격 진전을 거친 모델에서만 관측된 SiS 과도함량을 재현할 수 있어 충격 화학에서 화학적 시간 척도의 중요성을 강조한다.