[논문 리뷰] The simultaneous occurrence of superparamagnetism and superconductivity in nominal single crystalline (Ca1-xPrx)Fe2As2 with 0 <= x <= 0.13

Bing Lv, F. Y. Wei외 3명|arXiv (Cornell University)|2013. 08. 14.

Iron-based superconductors research인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 Pr 도핑된 (Ca1−xPrx)Fe2As2 단일 결정에서 Tc ≈ 49 K에서 초순자성과 초전도성의 동시 발생을 입증한다. 이 현상은 Pr 농도(x ≤ 0.13)에 관계없이 관찰되며, 초전도성 비율과 자성 클러스터 밀도 사이의 직접적인 상관관계를 보여주어, 결함(특히 As-빈도)이 표면 기반 메커니즘을 통해 두 현상을 매개한다는 것을 시사한다. 이는 전통적인 도핑 기반 초전도성 모델에 도전한다.

ABSTRACT

The observation of non-bulk superconductivity with an unexpectedly high onset transition temperature Tc up to ~ 49 K in non-superconducting single crystalline CaFe2As2 upon rare-earth doping has raised interesting questions concerning its origin. Several possibilities including interfacial mechanism have been proposed to account for the unusual observation. In an attempt to differentiate such propositions, we have carried out a systematic compositional and magnetic study on single crystals of nominal (Ca1-xPrx)Fe2As2 with 0 <= x <= 0.13 throughout the solubility range of Pr, which covers both the non-superconducting and superconducting regions. We found the unusual simultaneous occurrence of superparamagnetism and superconductivity with an x-independent Tc and a close correlation of the superconducting volume fraction with the magnetic cluster density and As-defect density. The finding demonstrates a close relationship among superconductivity, superparamagnetism, and defects, consistent with the previously proposed interface-mechanism, and offers a possible future path to higher Tc.

연구 동기 및 목표

• Pr 도핑된 CaFe2As2에서 Tc ≈ 49 K의 비 bulk 초전도성의 기원을 규명하는 것.
• 표면 기반 메커니즘, 상 불순물, 붕괴된 테트라고널 상 등의 경쟁 이론을 체계적으로 자기 및 초전도 특성 측정을 통해 구분하는 것.
• 특히 As-빈도와 같은 결함이 초순자성과 초전도성의 매개 역할을 하는지 조사하는 것.
• 초전도성이 직접적인 실리콘 도핑에 기인하는지, 아니면 열처리 실험을 통해 결함에 의해 안정화된 나노구조에 기인하는지 평가하는 것.
• 도핑 범위 전반에서 자성 클러스터 밀도, 결함 밀도, 초전도성 비율 간의 정량적 연관성을 확립하는 것.

제안 방법

• Pr의 전체 용해도 범위(0 ≤ x ≤ 0.13)에서 고품질 단일 결정 (Ca1−xPrx)Fe2As2의 합성.
• 초전도 전이 및 초순자성 클러스터 탐지 목적의 SQUID 자화도 측정을 통한 광범위한 자기 특성 분석(M(H) 및 M(T) 측정).
• 200 °C에서 920 °C까지의 온도에서 최대 200시간 동안 체계적 열처리를 통해 결함의 안정성과 운동 에너지 장벽을 탐색.
• x 및 열처리 시간에 따른 초전도성 비율(f)과 자성 클러스터 밀도(n)의 정량적 분석.
• 특히 Fe2+yAs2−y에서의 화학 스토이히오메트리적 편이(여기서 y는 변수)로부터 유도된 As-빈도 농도와 f 및 n 간의 상관관계 분석.
• x에 독립적인 Tc(~49 K)를 핵심 제약 조건으로 삼아, 전통적인 도핑 기반 초전도성 메커니즘을 배제하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Pr 도핑된 CaFe2As2에서 비록 bulk 초전도성이 없더라도 Tc(~49 K)가 비정상적으로 높은 이유는 무엇인가?
• RQ2 관측된 초전도성은 특정 상, 결함, 또는 표면 구조와 관련이 있는가?
• RQ3 초순자성 클러스터는 초전도성 비율과 결함 밀도와 어떻게 관련되어 있는가?
• RQ4 Pr 도핑이 직접적으로 초전도성을 유도하는가, 아니면 높은 운동 에너지 장벽을 가진 결함을 통해 매개되는가?
• RQ5 장시간 고온 열처리(고정된 x 조건에서)가 초전도성과 자성을 억제한다면, 이는 결함 매개 기원을 시사하는가?

주요 결과

• 0.06 < x ≤ 0.13 범위에서 (Ca1−xPrx)Fe2As2에서 초순자성과 초전도성이 공존하며, ~49 K와 ~24 K의 두 개의 별개의 Tc 전이가 관찰된다.
• 초전도성 비율(f)은 초전도 영역에서 자성 클러스터 밀도(n)에 비례하여 선형적으로 증가하지만, x ≤ 0.06에서는 f = 0 및 n = 0이다.
• 자성 클러스터 밀도(n)는 대략 As-빈도 결함 밀도의 절반과 동일하여, 깨진 Fe–As 결합이 자성의 핵심 요소임을 시사한다.
• Tc는 전체 x 범위에서 거의 일정하게 유지되며(≈49 K), 이는 Pr 도핑에 의한 실리콘 농도 변화에 의해 영향을 받지 않는다는 것을 의미한다.
• 500 °C 이상의 고온 열처리에서는 고정된 x 조건에서도 시간이 지남에 따라 f와 n가 억제됨을 확인하여, 결함의 높은 활성화 에너지 장벽과 이온 치환과는 다름을 밝혀냈다.
• 200 °C에서 최대 100시간 동안의 열처리에서는 f 또는 n의 변화가 없었으며, 이는 결함 구조가 고립되어 있고 운동 에너지적으로 안정된 상태에 있음을 시사한다.