[논문 리뷰] The temperature-dependence of carrier mobility is not a reliable indicator of the dominant scattering mechanism

Alex M. Ganose, Junsoo Park외 1명|arXiv (Cornell University)|2022. 10. 04.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 반도체에서 운반자 이동도의 온도 의존성이 주로 산란 메커니즘을 나타낸다는 오랫동안 지속된 가정에 도전한다. 23,000개의 물질에 대해 최초 원리 계산을 수행한 결과, 이동도의 온도 의존성은 산란 메커니즘이 아니라 격자 진동수에 의해 주로 결정되며, 이로 인해 T⁻¹.⁵ 경향성이 탄성 잠근 산란을 나타내는 신뢰할 수 없는 지표가 된다고 밝혀졌다.

ABSTRACT

The temperature dependence of experimental charge carrier mobility is commonly used as a predictor of the dominant carrier scattering mechanism in semiconductors, particularly in thermoelectric applications. In this work, we critically evaluate whether this practice is well founded. A review of 47 state-of-the-art mobility calculations reveals no correlation between the major scattering mechanism and the temperature trend of mobility. Instead, we demonstrate that the phonon frequencies are the prevailing driving forces behind the temperature dependence and can cause it to vary between $T^{-1}$ to $T^{-3}$ even for an idealised material. To demonstrate this, we calculate the mobility of 23,000 materials and review their temperature dependence, including separating the contributions from deformation, polar, and impurity scattering mechanisms. We conclusively demonstrate that a temperature dependence of $T^{-1.5}$ is not a reliable indicator of deformation potential scattering. Our work highlights the potential pitfalls of predicting the major scattering type based on the experimental mobility temperature trend alone.

연구 동기 및 목표

• 운반자 이동도의 온도 의존성이 반도체에서 주로 산란 메커니즘을 신뢰성 있게 나타내는지 비판적으로 평가하는 것.
• 실험적 이동도 경향(예: T⁻¹.⁵)을 탄성 잠근 산란 또는 극성 격자진동 산란과 같은 산란 메커니즘을 식별하는 진단 도구로 사용하는 것이 타당한지 조사하는 것.
• 이동도의 온도 의존성의 주요 원인이 격자 진동수인지 밴드 구조 특성인지 규명하는 것.
• 열전재료 최적화 과정에서 이동도 경향에 기반해 주요 산란 메커니즘을 잘못 식별할 경우 초래하는 영향을 평가하는 것.
• amset 및 DFPT+Wannier 방법을 사용해 23,000개의 물질에 걸쳐 대규모 데이터 기반으로 산란 메커니즘을 최초 원리 기반으로 평가하는 것.

제안 방법

• 산란 메커니즘과 온도 의존성 분석을 위해 밀도함수퍼투르베이션이론과 Wannier 보간법을 조합한 DFPT+Wannier를 사용해 47개의 최신 이동도 계산을 수행하였다.
• amset 소프트웨어를 활용해 탄성 잠근 산란, 극성 격자진동 산란, 불순성 산란 메커니즘을 고려해 23,000개 이상의 물질에 대해 온도 의존 이동도를 계산하였다.
• 탄성 잠근 산란, 극성 격자진동 산란, 불순성 산란의 기여도를 체계적으로 분리하여 각각의 영향을 고립적으로 분석하였다.
• 이동도의 온도 의존성과 격자 진동수, 효율 질량, 원자 질량 간의 상관관계를 분석해 주요 제어 요인을 규명하였다.
• 통계 분석을 통해 밴드 구조 특성(예: 효율 질량, 밴드 겹침, 페르미 표면의 복잡성)이 이동도 경향에 미치는 영향을 평가하였다.
• 기존 열전재료(예: SnSe, PbTe, BiCuSeO)에서 피팅된 탄성 잠근 계수를 최초 원리 기반 산란 속도와 비교함으로써, 주로 산란 메커니즘을 잘못 할당함으로써 과대평가된 결과를 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 반도체에서 운반자 이동도의 T⁻¹.⁵ 온도 의존성이 탄성 잠근 산란을 신뢰성 있게 나타내는가?
• RQ2 산란 메커니즘이 아니라 격자 진동수가 이동도의 온도 의존성에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ3 효율 질량이나 밴드 겹침과 같은 밴드 구조 특성이 다양한 물질 간 이동도의 온도 의존성 변화를 설명할 수 있는가?
• RQ4 이동도 경향에 기반해 주요 산란 메커니즘을 잘못 식별할 경우 열전 성능 최적화 및 매개변수 피팅에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 평균 원자 질량과 극성 격자진동 산란에 의해 제한되는 이동도의 온도 의존성 간의 관계는 무엇인가?

주요 결과

• 47개의 DFPT+Wannier 계산에서 주로 산란 메커니즘과 이동도의 온도 의존성 간에 상관관계가 없음을 확인하였다.
• 격자 진동수가 이동도의 온도 의존성의 주요 원인으로 작용하며, 이로 인해 이상적인 포물선 밴드 물질에서도 T⁻¹에서 T⁻³까지 다양한 경향을 보였다.
• T⁻¹.⁵ 의존성은 탄성 잠근 산란을 나타내는 데 신뢰할 수 없으며, 극성 격자진동 산란과 같은 다른 메커니즘에서도 나타날 수 있다.
• 극성 격자진동 산란의 경우, 동일한 격자 진동수(10 THz)에서도 온도 의존성이 매우 다양하게 나타나며(T⁻³.¹에서 T⁻¹.⁵까지), 이는 격자 진동수 외에도 물질 특성에 따라 강한 영향을 받음을 시사한다.
• 평균 원자 질량은 극성 격자진동 산란 하에서 이동도의 온도 의존성과 중간 정도의 상관관계(R² = 0.48)를 보이며, 이는 약간의 예측 지침으로 활용될 수 있음을 시사한다.
• 최초 원리 계산 결과, SnSe, PbTe, BiCuSeO와 같은 물질에서 극성 격자진동 산란이 탄성 잠근 산란보다 더 강하다는 것이 밝혀졌으며, 이는 T⁻¹.⁵ 경향에 기반한 이전의 가정과 정반대된다. 이로 인해 피팅된 탄성 잠근 계수는 DFT 값보다 10 eV 이상 크게 산출되었다.