[논문 리뷰] Theory of Huge Thermoelectric Effect Based on Magnon Drag Mechanism: Application to Thin-Film Heusler Alloy

Hiroyasu Matsuura, Masao Ogata외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 08. 04.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices참고 문헌 35인용 수 29

한 줄 요약

이 논문은 두께가 얇은 헤우슬러 상합금 Fe2V0.8W0.2Al에서 관찰된 매우 높은 열전 성능(ZT ≈ 5 및 10 mW/mK²를 초과하는 전력 인자)이 텅스텐에 의해 유도된 불순물 준항대와 관련된 마그논 드래그에 기인한다고 제안한다. 전자 이동도에 대한 자기 일관성 t-행렬 근사와 마그논 드래그에 대한 선형 반응 이론을 사용하여, 실험적으로 관측된 Seebeck 계수의 피크(S ≈ −500 µV/K)와 약 350 K에서의 저항도 전이를 재현하며, 이는 도핑된 준항대 근처에서의 전자-마그논 산란에 기인한다.

ABSTRACT

To understand the unexpectedly high thermoelectric performance observed in the thin-film Heusler alloy Fe$_2$V$_{0.8}$W$_{0.2}$Al, we study the magnon drag effect, generated by the tungsten based impurity band, as a possible source of this enhancement, in analogy to the phonon drag observed in FeSb$_2$. Assuming that the thin-film Heusler alloy has a conduction band integrating with the impurity band, originated by the tungsten substitution, we derive the electrical conductivity $L_{11}$ based on the self-consistent t-matrix approximation and the thermoelectric conductivity $L_{12}$ due to magnon drag, based on the linear response theory, and estimate the temperature dependent electrical resistivity, Seebeck coefficient and power factor. Finally, we compare the theoretical results with the experimental results of the thin-film Heusler alloy to show that the origin of the exceptional thermoelectric properties is likely to be due to the magnon drag related with the tungsten-based impurity band.

연구 동기 및 목표

• 두께가 얇은 Fe2V0.8W0.2Al에서 실험적으로 관측된 ZT ≈ 5 및 전력 인자 >10 mW/mK²의 높은 성능이 기존 열전 재료를 초월하는 이유를 설명하기 위해.
• FeSb2에서의 격자파 드래그와 유사한 마그논 드래그가 이 시스템에서 저항도와 Seebeck 계수의 이례적인 온도 의존성에 기여할 수 있는지 조사하기 위해.
• 특히 차원 감소와 치환에 의해 도움을 받는 도핑된 준항대가 도체 밴드 가장자리 근처에 형성되는 전자 구조를 모델링하기 위해.
• 자기 일관성 t-행렬과 선형 반응 이론을 각각 사용하여 전기 전도도 L11 및 열전도도 L12를 유도하고 계산하기 위해.
• 이론적 예측인 저항도, Seebeck 계수 및 전력 인자 값을 실험 데이터와 비교하여 마그논 드래그 메커니즘의 타당성을 검증하기 위해.

제안 방법

• 자기성 도체 밴드(H0), W 위치의 불순물(HW), 자기성 마그논(Hmag), 전자-마그논 상호작용(He−mag)을 포함하는 모델 해밀토니안을 사용한다.
• 불순물 치환에 의한 질서를 고려하여, 후퇴한 그린 함수와 전기 전도도 L11을 계산하기 위해 자기 일관성 t-행렬 근사를 적용한다.
• 전자-마그논 상호작용의 2차 섭동 기반으로, 마그논 드래그에 기인한 열전도도 L12를 유도하기 위해 선형 반응 이론을 활용한다.
• 매슈바라 주파수 합산과 해석적 계속성을 수행하여 상관 함수 Φ12(iωλ)를 평가하고, L12의 표현식을 도출한다.
• 운동량 공간에 대한 적분을 구면좌표계와 각도 변수를 사용하여, L12에 대한 전체 마그논 드래그 기여를 계산한다.
• 효과 질량 근사(m* ≈ 0.5me)를 사용하고, 스핀 업 및 스핀 다운 밴드 간의 일정한 에너지 분리 ∆을 가정하여 자성의 특성을 모델링한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 W에 의해 유도된 불순물 준항대에서의 마그논 드래그가 두께가 얇은 Fe2V0.8W0.2Al에서 실험적으로 관측된 ZT ≈ 5를 설명할 수 있는가?
• RQ2 왜 Seebeck 계수는 약 350 K에서 ~−500 µV/K의 피크를 보이며, 저항도는 금속성에서 반도체적 성질로 전이되는가?
• RQ3 도체 밴드 가장자리 근처에 존재하는 좁은 불순물 준항대가 마그논 드래그를 통해 열전 전력 인자를 어떻게 향상시키는가?
• RQ4 기존 메커니즘과 비교하여 마그논 드래그가 Seebeck 계수와 전력 인자에 기여하는 정량적 기여는 어느 정도인가?
• RQ5 관측된 거동가 저항성 및 저차원 자성체계에서의 전자-마그논 산란 이론 프레임워크와 일관된가?

주요 결과

• 이론적 모델은 실험적으로 관측된 Seebeck 계수 피크(S ≈ −500 µV/K)와 약 350 K에서의 저항도 이질성에 잘 부합하며, 강한 마그논 드래그 효과를 시사한다.
• 마그논 드래그 덕분에 전력 인자가 최대 10 mW/mK²까지 향상되며, Seebeck 계수와 전력 인자는 전자-마그논 결합 강도 α에 따라 강하게 스케일링된다.
• 불순물 준항대의 영향으로 350 K에서 금속성에서 반도체적 저항도 거동으로의 전이가 예측되며, 실험 관측과 일치한다.
• 마그논 드래그 기여는 T ≈ 300–400 K 범위에서 L12에 있어 유의미하며, S와 PF의 피크가 나타나는 온도 범위에서 열전 응답을 지배한다.
• Seebeck 계수와 전력 인자는 결합 강도 α에 매우 민감하며, α가 0.5에서 5로 증가할 경우 값이 약 10배 증가한다.
• 결과는 Fe2V0.8W0.2Al에서 놀라운 열전 성능의 기원이 Weyl 점이나 밀도 상태 특이성 때문만은 아니며, 주로 W 기반 불순물 준항대에서의 마그논 드래그에 기인한다는 것을 지지한다.