[논문 리뷰] Theory of subcycle time-resolved photoemission: application to terahertz photodressing in graphene

Michael Schüler, Michael A. Sentef|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 29.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 70인용 수 22

한 줄 요약

이 논문은 비평형 그린 함수를 사용하여 초주기 시간 해상도 광전자 방출 스펙트로스코피(trARPES)를 위한 게이지 불변 이론적 프레임워크를 개발한다. 이는 그래핀에서 테라헤르츠(THz)에 의해 구동되는 동역학을 정확하게 시뮬레이션할 수 있도록 한다. 연구는 Wannier 함수를 기반으로 한 첫 번째 원리의 견고한 격자 모형이 속도 게이지와 확립된 게이지 모두에서 빛-물질 상호작용을 일관되게 다룰 수 있음을 입증하며, 주요 결과로는 강력한 광학적 드레싱 효과와 단일층 그래핀에서 강력한 THz 펄스 하에서의 게이지 불변 스펙트럼 신호를 확인한다.

ABSTRACT

Motivated by recent experimental progress we revisit the theory of pump-probe time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES), which is one of the most powerful techniques to trace transient pump-driven modifications of the electronic properties. The pump-induced dynamics can be described in different gauges for the light-matter interaction. Standard minimal coupling leads to the velocity gauge, defined by linear coupling to the vector potential. In the context of tight-binding (TB) models, the Peierls substitution is the commonly employed scheme for single-band models. Multi-orbital extensions -- including the coupling of the dipole moments to the electric field -- have been introduced and tested recently. In this work, we derive the theory of time-resolved photoemission within both gauges from the perspective of nonequilibrium Green's functions. This approach naturally incorporates the photoelectron continuum, which allows for a direct calculation of the observable photocurrent. Following this route we introduce gauge-invariant expressions for the time-resolved photoemission signal. The theory is applied to graphene pumped with short terahertz pulses, which we treat within a first-principles TB model. We investigate the gauge invariance and discuss typical effects observed in subcycle time-resolved photoemission. Our formalism is an ideal starting point for realistic trARPES simulations including scattering effects.

연구 동기 및 목표

• 강력하게 구동되는 양자물질에서 시간 해상도 광전자 방출을 위한 게이지 불변 이론적 프레임워크를 개발하기 위해.
• 빛-물질 상호작용이 포함된 견고한 격자 모형에서 속도 게이지와 확립된 게이지 간의 일관성 없는 결과 문제를 해결하기 위해.
• 강력한 테라헤르츠 필드 하에서 그래핀과 같은 시스템에서 초주기 trARPES를 위한 정확한 첫 번째 원리의 시뮬레이션을 가능하게 하기 위해.
• 광전자 연속체를 포함하고, 비평형 그린 함수를 통해 직접 광전류를 계산하기 위해.
• 테라헤르츠 펌프-프로브 단일층 그래핀의 시뮬레이션을 통해 형식의 타당성을 검증하고, 게이지 불변성과 광학적 드레싱 효과를 입증하기 위해.

제안 방법

• 비평형 그린 함수(td-NEGF)에서 유도된 시간 해상도 광전자 방출 신호를 통해 자연스럽게 광전자 연속체를 포함한다.
• 첫 번째 원리의 견고한 격자 모형을 기반으로 한 Wannier 함수를 사용하여 속도 게이지(벡터 포텐셜에의 최소 결합)와 확립된 게이지(전기장에의 결합)를 모두 적용한다.
• Wannier 함수 기반의 확립된 행렬 요소와 베리 접속을 사용하여 빛-물질 상호작용에서의 게이지 불변성을 확보한다.
• 다중 궤도계 시스템에서 속도 게이지와 확립된 게이지 간의 연결을 위해 Power-Zienau-Woolley 변환을 수행한다.
• DFT에서 유도된 첫 번째 원리의 견고한 격자 모형을 구성하여 그래핀에 대해 전체 궤도 자유도와 확립된 행렬 요소를 포함한다.
• 몇 주기 이내의 테라헤르츠 펄스 하에서 단일층 그래핀의 펌프-프로브 trARPES 스펙트럼을 시뮬레이션하고, 초주기 동역학과 게이지 불변성을 분석한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 첫 번째 원리의 many-body 이론에서 게이지 불변 시간 해상도 광전자 방출 신호를 어떻게 도출할 수 있는가?
• RQ2 빛-물질 상호작용이 포함된 견고한 격자 모형에서 속도 게이지와 확립된 게이지 사용 시 예측된 trARPES 스펙트럼의 차이는 무엇인가?
• RQ3 첫 번째 원리의 Wannier 함수를 사용하여 2차원 물질에서 강력한 빛-물질 상호작용을 일관되고 게이지 불변으로 기술할 수 있는가?
• RQ4 테라헤르츠 펌프-프로브 그래핀에서 초주기 광학적 드레싱의 특징은 무엇이며, 기존의 플로케이 이론과 어떻게 다를까?
• RQ5 산란과 비가역성 효과는 trARPES에서 임시적인 광학적 드레싱된 밴드 구조의 관측 가능성에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 비평형 그린 함수에서 직접 광전류를 유도함으로써, 시간 해상도 광전자 방출 신호에 대한 게이지 불변 표현식을 제공한다.
• Wannier 함수의 사용은 빛-물질 상호작용에 대한 일관되고 게이지 불변적인 처리를 가능하게 하며, 임의의 초과복사 효과와 같은 오류를 방지한다.
• 초주기 trARPES는 표준 플로케이 이론이 포착하지 못하는 그래핀에서의 임시적인 광학적 드레싱 효과를 드러내며, 시간에 따라 변화하는 밴드 이동과 스펙트럼의 넓어짐을 보여준다.
• 첫 번째 원리의 Wannier 함수를 적절히 적용할 경우, 속도 게이지와 확립된 게이지 결과가 동일한 것으로 확인되어 게이지 불변성이 입증된다.
• 시뮬레이션 결과 테라헤르츠 펄스가 초주기 시간 스케일에서 전자 밴드 구조에 강력하고 비양방향적인 변화를 유도하며, 시간-각도 해상도 스펙트럼에서 관측 가능하다.
• td-NEGF 프레임워크에 기반하여 전자-전자 및 전자-격자 상호작용을 향후 시뮬레이션하기에 매우 적합하다.