[논문 리뷰] Thermally expanded graphite polyetherimide composite with superior electrical and thermal conductivity

Fatema Tarannum, Swapneel Danayat외 4명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 26.

Thermal properties of materials인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 열로 팽창된 그래프트/폴리에테르이미드(EG/PEI) 복합재를 제조하기 위해 단순한 혼합 방법을 제시하며, 10 wt%의 필러 함량에서 전기적 전도도 969 S/m 및 열전도도 7.3 W/mK의 뛰어난 성능을 달성한다. 열로 팽창된 그래프트의 보존된 3차원 벌레 모양의 구조는 연속적인 전도성 네트워크를 형성하여 기계적 구조적 안정성을 해치지 않은 채 전기적 및 열적 성질을 크게 향상시킨다.

ABSTRACT

Thermally expanded graphite (EG) polymer composite has high potential in modern thermoelectronic industry due to cost effectiveness, excellent electrical and thermal properties. In this study, we report that expanded graphite polyetherimide(EG/PEID) composite has been fabricated by simple solution mixing technique, reinforcing a low cost EG filler into host polymer matrix, polyetherimide (PEID). This technique enables the inclusion of 3D graphitic filler into polymer matrix retaining the worm structure of expanded graphite, thus developing continuous network throughout the composite. In result, ~19 orders of magnitude rise of the polymers electrical conductivity up to 969 S/m has been achieved upon the inclusion of the 10wt% of EG filler. Theoretical prediction using effective medium approach reveals the impact of an imperfectly conducting interface and interfacial tunneling on electrical conductivity of the composites. We also report that 10wt% EG filler composition composite exhibits the thermal conductivity (k) value of 7.3W/mK, implying significant enhancement of 3070% compared to pure PEID. Scanning Electron Microscopy (SEM) represents the morphology of fillers and composites, revealing the preserved structure of EG to develop the conductive pathway between polymer and filler. Investigation on the structural properties before and after the thermal expansion of EG fillers has been performed using Raman, X-ray diffraction (XRD) and X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) analysis. In summary, a simple fabrication route of solution mixing has been demonstrated to achieve an outstanding electrically and thermally conductive EG/PEID composite without compromising the efficiency of EG filler structure. The expanded graphite-based polymer composites can retain their outstanding properties in wide range of thermal and electronic industry.

연구 동기 및 목표

• 열로 팽창된 그래프트(EG)를 필러로 사용하여 저비용, 고성능의 고분자 복합재를 개발함으로써 열전도 응용 분야에 적합한 소재를 확보한다.
• 제조 과정에서 EG의 3차원 벌레 모양의 형태를 유지함으로써 기존의 전도성 고분자 복합재의 한계를 극복한다.
• 단순한 용액 혼합 기법을 통해 전기적 및 열적 전도도를 동시에 향상시키는 것을 목표로 한다.
• EG/PEI 복합재에서 전도성의 퍼콜레이션에 영향을 미치는 인터페이스 터널링 및 불완전한 전도성 인터페이스의 역할을 조사한다.
• 고급 특성 분석 기법을 활용하여 복합재의 구조적 및 기능적 안정성을 검증한다.

제안 방법

• 자연 그래프트를 열처리하여 팽창시키는 과정을 통해 열로 팽창된 그래프트(EG)를 합성하고, 3차원 벌레 모양의 구조를 형성한다.
• 폴리에테르이미드(PEI)를 적절한 용매에 용해시어 균일한 매트릭스를 형성하여 EG 필러의 분산을 가능하게 한다.
• EG 필러를 PEI 용액에 용액 혼합을 통해 균일하게 분산시킨 후, 용매 기화 및 열경화를 통해 고체 복합재를 제조한다.
• 전기적 전도도는 4점 측정법을, 열전도도는 레이저 플래시 방법을 사용하여 평가한다.
• 구조적 및 화학적 특성 분석을 위해 라만 스펙트로스코피, X선 회절(XRD), X선 표면분석광전자분광법(XPS)을 수행한다.
• 전기적 전도도에 미치는 인터페이스 터널링 및 불완전한 인터페이스의 영향 분석을 위해 효과적 매질 근사법을 이론적 모델링에 적용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 열로 팽창된 그래프트의 3차원 벌레 모양의 구조가 고분자 복합재에서 전기적 퍼콜레이션에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 낮은 필러 함량(≤10 wt%)에서 EG/PEI 복합재에서 도달할 수 있는 최대 전기적 전도도는 얼마인가?
• RQ3 EG의 포함이 순수 PEI에 비해 PEI 매트릭스의 열전도도에 얼마나 기여하는가?
• RQ4 인터페이스 터널링 및 불완전한 전도성 인터페이스가 복합재의 전기적 전도도에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ5 열팽창 후 및 복합재 형성 후 EG의 구조적 안정성은 어떠한가?

주요 결과

• 10 wt%의 EG 함량에서 EG/PEI 복합재는 전기적 전도도 969 S/m를 달성하였으며, 순수 PEI 대비 약 19개 온스 오더의 증가를 보였다.
• 10 wt%의 EG 함량에서 열전도도는 7.3 W/mK에 도달하였으며, 순수 PEI 대비 3070% 향상된 것으로 나타났다.
• 스캐닝 전자현미경 분석을 통해 EG의 3차원 벌레 모양의 구조가 유지되어 복합재 전반에 걸쳐 연속적인 전도성 경로가 형성되었음을 확인하였다.
• 라만 및 XRD 분석을 통해 열처리 과정에서 그래프트가 열로 팽창된 그래ph트로의 성공적인 분리 및 구조 전환이 이루어졌음을 확인하였다.
• XPS 분석을 통해 PEI 매트릭스에 통합된 후 EG의 화학적 열화가 최소한으로 발생하였으며, 양호한 인터페이스 안정성을 나타내었다.
• 효과적 매질 접근법을 활용한 이론적 모델링 결과, 인터페이스 터널링 및 불완전한 인터페이스가 전기적 퍼콜레이션 임계점과 전도도 향상에 중대한 영향을 미친다는 것이 입증되었다.