[논문 리뷰] Thermodynamically stable room-temperature superconductors in Li-Na hydrides under high pressures

Decheng An, Defang Duan외 4명|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 17.

Hydrogen Storage and Materials인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 고압 조건에서 리튬-소듐 수소화물 내에서 열역학적으로 안정하고 실온 초전도성을 나타내는 두 가지 물질—Fd-3m-Li₂NaH₁₇ 및 Pm-3n-LiNa₃H₂₃—을 규명하였으며, 각각 300 GPa에서 340 K, 350 GPa에서 310 K의 임계 온도를 달성하였다. 초전도성은 패배 수준의 전자 상태 밀도와 강한 패피 표면 네스팅에 기인하며, 향후 고임계온 초전도체의 실험적 및 이론적 탐색을 위한 구조적 청사진을 제공한다.

ABSTRACT

Room-temperature superconductivity has been a long-standing goal for scientific progress and human development. Thermodynamic stability is a prerequisite for material synthesis and application. Here, we perform a combination of high-throughput screening and structural search and uncover two thermodynamically stable room-temperature superconductors, Fd-3m-Li2NaH17 and Pm-3n-LiNa3H23, exhibiting extraordinary critical temperature of 340 K at 300 GPa and 310 K at 350 GPa, respectively. Li2NaH17 possesses the highest Tc among all the thermodynamically stable ternary hydrides hitherto found. The dominated H density of states at the Fermi level and the strong Fermi surface nesting are favorable for the emergence of room-temperature superconductivity. Their excellent superconducting properties help us understand the mechanism of room-temperature superconductivity and find new room-temperature superconductors. Interestingly, the structures of LiNa3H23 and Li2NaH17 equal to the identified type-I and II clathrate geometry. Our results provide a structural reference and theoretical guidance for later experimental structure determination and theoretical search for high temperature superconductors.

연구 동기 및 목표

• 고압 조건에서 열역학적으로 안정된 삼성수소화물이 실온 초전도성을 나타내는지 규명하는 것.
• 고임계온 초전도체에서의 준안정성 문제를 해결하기 위해 합성 및 응용을 위한 전제 조건으로 열역학적 안정성을 중시하는 것.
• 초전도체의 고임계온(임계온도, Tc)의 전자적 및 구조적 기원을 제1원리 계산을 통해 탐색하는 것.
• 향후 실험적 검증 및 이론적 筛선을 위한 고임계온 초전도체의 구조적 기준—특히 클라테이트 유형의 격자—을 제공하는 것.

제안 방법

• 고압 조건에서 Li-Na-H 계열에서 안정한 상을 탐색하기 위해 고속 걸러내기와 진화적 구조 탐색 알고리즘을 조합하여 사용하였다.
• 후보 상의 전자 구조, 격자 진동 분포, 전자-격자 진동 결합을 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산을 사용하였다.
• McMillan 공식과 Allen-Dynes 접근법을 적용하여 전자-격자 진동 결합 및 격자 진동 스펙트럼에서 임계온도(Tc)를 추정하였다.
• 부성 에너지 계산과 격자 진동 밴드 구조 분석을 통해 열역학적 안정성을 평가하여 연성 모드나 동적 불안정성이 없는지 확인하였다.
• 패피 표면 네스팅과 패피 수준에서 수소에 의해 주도되는 밀도 상태 분석을 통해 강화된 초전도성 쌍성 메커니즘을 설명하였다.
• 열역학적으로 안정한 두 개의 초전도 상—Fd-3m-Li₂NaH₁₇ 및 Pm-3n-LiNa₃H₂₃—을 규명하였으며, 둘 다 클라테이트 유형의 기하학적 구조를 가짐을 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Li-Na-H 계열의 열역학적으로 안정된 삼성수소화물이 고압 조건에서 실온 초전도성을 나타낼 수 있는가?
• RQ2 클라테이트 기하학을 가진 수소 농축 수소화물 격자가 고임계온 초전도성 구현에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 패피 표면 네스팅과 패피 수준에서 수소에 의해 주도되는 밀도 상태가 강화된 전자-격자 진동 결합에 어떻게 기여하는가?
• RQ4 고압 조건에서 안정적이고 준안정적이지 않은 수소화물 상에서 달성 가능한 최대 임계온도는 얼마인가?
• RQ5 Li₂NaH₁₇ 및 LiNa₃H₂₃의 구조적 무늬가 향후 고임계온 초전도체의 설계 템플릿으로 활용될 수 있는가?

주요 결과

• Fd-3m-Li₂NaH₁₇는 300 GPa에서 340 K의 임계온도를 보이며, 모든 알려진 열역학적으로 안정된 삼성수소화물 중에서 가장 높은 값을 기록한다.
• Pm-3n-LiNa₃H₂₃는 350 GPa에서 310 K의 임계온도를 달성하여 극한의 압력 조건에서도 견고한 실온 초전도성을 보인다.
• 두 화합물 모두 음성의 형성 에너지와 연성 모드의 부재를 통해 열역학적으로 안정하다고 확인되었다.
• 초전도성 기작은 패피 수준에서 높은 수소 밀도 상태와 강한 패피 표면 네스팅에 의해 주도된다.
• Li₂NaH₁₇와 LiNa₃H₂₃의 구조는 각각 타입-I 및 타입-II 클라테이트 기하학을 나타내며, 초전도체 설계를 위한 새로운 구조 무늬를 제공한다.
• 이 연구 결과는 실험적 합성 및 고임계온 초전도체의 추가 발견을 위한 이론적 기초와 구조적 안내를 제공한다.