[논문 리뷰] Thermoelectric properties of graphyne from first-principles calculations

Pengfei Jiang, H. J. Liu외 5명|arXiv (Cornell University)|2016. 08. 05.

Graphene research and applications참고 문헌 39인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 처음으로 전자기계적 계산과 볼츠만 운반 이론을 조합하여 γ-그래파인의 열전성능을 조사한다. 밀도함수변형이론과 워니에르 보간을 통해 정확하게 전자-음향모드 결합을 계산함으로써, 600 K에서 p형 도핑 시 ZT 최고치가 1.5, n형 도핑 시 1.0임을 규명하여 온도 및 운반자 유형에 따른 강한 의존성을 보여준다.

ABSTRACT

The two-dimensional graphene-like carbon allotrope, graphyne, has been recently fabricated and exhibits many interesting electronic properties. In this work, we investigate the thermoelectric properties of γ-graphyne by performing first-principles calculations combined with Boltzmann transport theory for both electron and phonon. The carrier relaxation time is accurately evaluated from the ultra-dense electron-phonon coupling matrix elements calculated by adopting the density functional perturbation theory and Wannier interpolation, rather than the generally used deformation potential theory which only considers the electron-acoustic phonon scattering. It is found that the thermoelectric performance of γ-graphyne exhibits a strong dependence on the temperature and carrier type. At an intermediate temperature of 600 K, a maximum ZT value of 1.5 and 1.0 can be achieved for the p- and n-type systems, respectively.

연구 동기 및 목표

• 최근 합성된 이차원 탄소 이성질체인 γ-그래파인의 열전 성능을 평가하기 위해.
• 기존의 변형임펄스 이론의 한계를 극복하기 위해 정확한 전자-음향모드 결합 계산을 사용하기 위해.
• 온도 및 운반자 유형(p형 및 n형)에 따른 열전 성능의 의존성을 분석하기 위해.
• 고급 전자 운반 이론 방법을 사용하여 γ-그래파인의 열전도도 지표 ZT에 대한 정량적 평가를 제공하기 위해.

제안 방법

• 초기 원리 전자구조 계산과 볼츠만 운반 이론을 결합하여 전자 및 음향모드의 운반 이론을 수행하였다.
• 초고밀도 전자-음향모드 결합 행렬 원소를 계산하기 위해 밀도함수변형이론(DFPT)을 사용하였다.
• 전자-음향모드 결합 계산의 정확성과 효율성을 향상시키기 위해 워니에르 보간을 적용하였다.
• 기존의 변형임펄스 이론의 단순화를 피하기 위해 계산된 전자-음향모드 결합을 이용해 운반자 릴랙세이션 시간을 결정하였다.
• 표준 공식 ZT = (S²σT)/κ를 사용하여 열전도도 지표 ZT를 평가하였다. 여기서 S는 세이벡 계수, σ는 전기전도도, T는 온도, κ는 총 열전도도이다.
• 열적 조건에 따른 ZT 의존성을 평가하기 위해 다양한 온도 범위에서 계산을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 γ-그래파인의 열전 성능은 열전도도 지표 ZT로 어떻게 정량화되나요?
• RQ2 γ-그래파인의 ZT는 온도 및 운반자 유형(p형 또는 n형 도핑)에 따라 어떻게 변화합니까?
• RQ3 정확한 전자-음향모드 결합 계산을 사용할 경우, 기존의 변형임펄스 이론에 비해 열전 성능 예측이 얼마나 향상됩니까?
• RQ4 전자-음향모드 산란은 γ-그래파인에서 운반자 릴랙세이션 시간과 전체 열전 성능 효율성에 어떤 역할을 합니까?

주요 결과

• 600 K에서 p형 도핑 시 γ-그래파인은 최대 ZT 1.5를 기록하여 높은 열전 잠재력을 보였다.
• 동일한 온도에서 n형 도핑 시 최대 ZT는 1.0에 도달하여 p형에 비해 뚜렷하게 낮은 성능을 보였다.
• γ-그래파인의 열전 성능은 온도 및 운반자 유형에 따라 강하게 의존하며, 최적의 성능은 약 600 K에서 관찰되었다.
• 워니에르 보간을 통한 초고밀도 전자-음향모드 결합 행렬 원소 계산은 기존의 변형임펄스 이론보다 더 정확한 운반자 릴랙세이션 시간 예측을 가능하게 하였다.
• 계산된 ZT 값은 γ-그래파인이 중간 온도 범위에서 열전 응용에 유망한 후보임을 시사한다.
• 정확한 전자-음향모드 결합 계산이 이차원 탄소 이성질체의 신뢰할 수 있는 열전 성능 예측에 필수적임을 확인하였다.