[논문 리뷰] Time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy of strong-field light-dressed solids: Prevalence of the adiabatic band picture

Ofer Neufeld, Wenwen Mao외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 29.

Laser-Matter Interactions and Applications참고 문헌 118인용 수 19

한 줄 요약

이 연구는 강한장 레이저에 의해 데스티드 고체의 전자 밴드 구조를 조사하기 위해 ab initio 시간 및 각도 해상도 광전자 분광법(Tr-ARPES) 시뮬레이션을 사용한다. 그 결과, 고체의 강한장 조건에서도(약 10¹² W/cm²) 다양한 파장(800–4000 nm) 범위에서 Keldysh 매개수 약 7까지도 아디아바틱(순간적) 밴드 그림이 유지됨을 확인하였으며, 비아디아바틱 효과는 미미하지만 탐지 가능하며, 특히 이색체 레이저를 사용할 경우 더욱 두드러진다.

ABSTRACT

In recent years, strong-field physics in condensed-matter was pioneered as a novel approach for controlling material properties through laser-dressing, as well as for ultrafast spectroscopy via nonlinear light-matter interactions (e.g. harmonic generation). A potential controversy arising from these advancements is that it is sometimes vague which band-picture should be used to interpret strong-field experiments: the field-free bands, the adiabatic (instantaneous) field-dressed bands, Floquet bands, or some other intermediate picture. We here try to resolve this issue by performing 'theoretical experiments' of time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (Tr-ARPES) for a strong-field laser-pumped solid, which should give access to the actual observable bands of the irradiated material. To our surprise, we find that the adiabatic band-picture survives quite well, up to high field intensities (~10^12 W/cm^2), and in a wide frequency range (driving wavelengths of 4000 to 800nm, with Keldysh parameters ranging up to ~7). We conclude that to first order, the adiabatic instantaneous bands should be the standard blueprint for interpreting ultrafast electron dynamics in solids when the field is highly off-resonant with characteristic energy scales of the material. We then discuss weaker effects of modifications of the bands beyond this picture that are non-adiabatic, showing that by using bi-chromatic fields the deviations from the standard picture can be probed with enhanced sensitivity. Our work outlines a clear band picture for the physics of strong-field interactions in solids, which should be useful for designing and analyzing strong-field experimental observables and also to formulate simpler semi-empirical models.

연구 동기 및 목표

• 강한장 레이저에 의해 데스티드 고체에 대한 밴드 그림 해석의 모호함을 해결하기 위해.
• 아디아바틱(순간적) 밴드 그림이 유효한 조건을 규명하기 위해.
• 비아디아바틱 편차를 식별하고 특성화하기 위해.
• Tr-ARPES가 강하게 구동되는 시스템에서 관측 가능한 전자 밴드를 직접 측정할 수 있음을 입증하기 위해.
• 신뢰할 수 있는 밴드 프레임워크를 확립함으로써 보다 단순한 반경험적 모델 설계를 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• 강한장 레이저 조사 하에서 단일층 헥사고날 붕소질화물(hBN)의 ab initio 시간에 의존하는 밀도함수이론(TDDFT) 시뮬레이션을 수행하였다.
• 고운동량 해상도로 광전자 스펙트럼을 계산하기 위해 시간에 의존하는 표면 유량(T-SURFF) 방법을 사용하였다.
• 광전자 신호를 분리하고 연속체 전파 오차를 최소화하기 위해 복소수 흡수 경계 조건을 적용하였다.
• 펌프-프로브 지연을 시뮬레이션하여 순순간(아디아바틱) 및 시간 평균(Floquet) 밴드 구조에 모두 접근하였다.
• 전자-전자 상호작용의 역할을 분리하기 위해 전체 TDDFT 결과와 독립입자 근사(IPA)를 비교하였다.
• 비아디아바틱 효과를 아디아바틱 그림을 초월해 감지할 수 있도록 이색체 레이저 필드를 사용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 강한장 레이저에 의해 데스티드 고체에서 아디아바틱 밴드 그림이 약 10¹² W/cm²까지도 유효한가?
• RQ2 관측된 Tr-ARPES 스펙트럼은 아디아바틱, Floquet, 중간 밴드 그림 예측과 어떻게 비교되는가?
• RQ3 비아디아바틱 효과가 순순간 그림을 초월해 밴드 구조를 얼마나 수정하는가?
• RQ4 이색체 레이저 필드가 Tr-ARPES에서 비아디아바틱 편차의 탐지에 기여하는가?
• RQ5 역동적 전자-전자 상호작용은 아디아바틱 밴드 기술에서의 편차의 주요 원인인가?

주요 결과

• 아디아바틱 밴드 그림은 약 10¹² W/cm²의 레이저 강도 및 약 7까지의 Keldysh 매개수까지 매우 정확하게 유지되며, 전통적인 아디아바틱 영역을 훨씬 초월해 강건함을 보였다.
• 고조파가 약 25 eV까지 생성된 상태에서도 밴드 구조의 붕괴나 에너지 척도의 강한 변화는 관측되지 않았다.
• 레이저 필드의 주요 효과는 순순간 벡터 포텐셜을 통해 밴드 기원을 이동시키고 전자 위상 인자들을 조절하는 것으로, 아디아바틱 이론에 부합하였다.
• 비아디아바틱 보정은 존재하지만 미약하며, 아디아바틱 그림을 초월해 감지 가능하려면 이색체 레이저 필드를 통해 감도를 높여야만 했다.
• 독립입자 근사(IPA)는 전체 TDDFT 결과를 매우 잘 재현하였으며, 전자-전자 상호작용이 Tr-ARPES 스펙트럼에 크게 영향을 주지 않거나 아디아바틱성에서 크게 벗어나지 않음을 시사하였다.
• 순순간 영역에서의 Tr-ARPES는 벡터 포텐셜에 의해 유도된 밴드 이동을 이온화 시점과 연계함으로써 광전자 방출 지연을 정밀하게 측정할 수 있다.