[논문 리뷰] Towards quantum-centric simulations of extended molecules: sample-based quantum diagonalization enhanced with density matrix embedding theory

Akhil Shajan, Danil Kaliakin외 10명|arXiv (Cornell University)|2024. 11. 15.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 확장된 분자를 위한 양자 중심 시뮬레이션에서 표본 기반 양자 대각화(SQD)를 밀도 행렬 임bedding 이론(DMET)과 처음으로 통합한 것이다. DMET의 활성 영역에서 SQD를 해법기로 사용함으로써, 저자들은 IBM Cleveland 양자 프로세서에서 18개 수소 원자 고리와 사이클로헥세인 이성질체의 기초 상태 에너지를 성공적으로 계산하였으며, 전체 분자의 41- 및 89-qubit 문제를 각각 처리 가능한 27- 및 32-qubit 시뮬레이션으로 줄여 classical 기준 데이터와 일치하는 결과를 도출하였다.

ABSTRACT

Computing ground-state properties of molecules is a promising application for quantum computers operating in concert with classical high-performance computing resources. Quantum embedding methods are a family of algorithms particularly suited to these computational platforms: they combine high-level calculations on active regions of a molecule with low-level calculations on the surrounding environment, thereby avoiding expensive high-level full-molecule calculations and allowing to distribute computational cost across multiple and heterogeneous computing units. Here, we present the first density matrix embedding theory (DMET) simulations performed in combination with the sample-based quantum diagonalization (SQD) method. We employ the DMET-SQD formalism to compute the ground-state energy of a ring of 18 hydrogen atoms, and the relative energies of the chair, half-chair, twist-boat, and boat conformers of cyclohexane. The full-molecule 41- and 89-qubit simulations are decomposed into 27- and 32-qubit active-region simulations, that we carry out on the ibm_cleveland device, obtaining results in agreement with reference classical methods. Our DMET-SQD calculations mark a tangible progress in the size of active regions that can be accurately tackled by near-term quantum computers, and are an early demonstration of the potential for quantum-centric simulations to accurately treat the electronic structure of large molecules, with the ultimate goal of tackling systems such as peptides and proteins.

연구 동기 및 목표

• 근접한 양자 컴퓨터를 사용하여 큰 분자의 정확하고 확장 가능한 시뮬레이션을 가능하게 하기 위해 양자 임베딩과 고급 양자 알고리즘을 통합하고자 한다.
• 현재의 노이지 중간 규모 양자(NISQ) 장치에서 확장된 분자 시스템을 시뮬레이션할 때 발생하는 큐비트 및 회로 크기 제약을 극복하고자 한다.
• DMET 프레임워크 내에서 SQD를 고정밀도 해법기로 통합하여 양자 중심 시뮬레이션의 실현 가능성을 입증하고자 한다.
• 강한 전자 상관관계와 이성질체 감도를 보이는 기준 시스템, 예를 들어 수소 고리와 사이클로헥세인을 대상으로 DMET-SQD 접근법을 검증하고자 한다.
• 고전적 HPC를 이용한 사전 및 사후 처리를 통해 계산 비용을 감소시키고 정확도를 향상시키면서, 고차원 상관 계산을 양자 프로세서에 위임하고자 한다.

제안 방법

• 큰 분자를 활성 영역과 환경으로 분해하기 위해 밀도 행렬 임베딩 이론(DMET)을 사용하여, 활성 영역에는 고차원 양자 방법을 적용하였다.
• 활성 영역 해밀토니안의 해법기로 표본 기반 양자 대각화(SQD)를 사용하여, NISQ 장치에서 기초 상태 에너지를 효율적으로 계산할 수 있도록 하였다.
• SQD를 IBM Cleveland 양자 프로세서에서 실행하여, 계산 기저 상태의 표본을 취해 근사적인 다체 파동함수를 구성하였다.
• 평균장 초깃값, 해밀토니안 구성, 측정 결과의 사후 처리를 위해 고전적 고성능 계산(HPC) 자원을 통합하였다.
• 노이즈에 강건한 성능을 확보하기 위해, 샘플링된 구성에서 기초 상태를 추출하기 위해 S-CORE(고전적 고유값 해법기를 통한 부분공간 대각화)를 적용하였다.
• DMET의 자가일관성 피드백 루프를 통해 여러 하위계의 결과를 통합하여 전체 분자의 전자 구조를 재구성하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SQD는 근접한 양자 하드웨어에서 큰 분자 시스템을 시뮬레이션하기 위해 DMET 내에서 효과적으로 해법기로 사용될 수 있는가?
• RQ2 전체 시스템 접근법에 비해 DMET-SQD 프레임워크는 확장된 분자를 시뮬레이션할 때 큐비트 수와 회로 깊이 요구량을 얼마나 줄일 수 있는가?
• RQ3 강한 전자 상관관계와 이성질체 에너지 차이를 보이는 시스템에서 DMET-SQD는 고전적 기준 결과를 얼마나 정확하게 재현할 수 있는가?
• RQ4 시스템 크기와 전자 상관관계는 분자 시뮬레이션에서 SQD 파동함수의 희박성과 구조에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 에너지 차이가 미세한 다체 상호작용에 의해 발생하는 화학적으로 중요한 시스템, 예를 들어 사이클로헥세인 이성질체를 처리할 수 있는가?

주요 결과

• DMET-SQD 방법은 18개 수소 원자 고리의 기초 상태 에너지를 성공적으로 계산하여 고전적 기준 데이터와 일치하는 결과를 도출하였다.
• 사이클로헥세인의 경우, 의자, 반의자, 비틀어진 보트, 보트 이성질체의 상대 에너지를 정확히 재현하여 미세한 이성질체 에너지 차이를 포착할 수 있음을 입증하였다.
• 전체 분자 시뮬레이션에서 요구된 41 및 89 큐비트 문제는 각각 27 및 32 큐비트 활성 영역 시뮬레이션으로 분해되어 IBM Cleveland 장치에서 실행 가능해졌다.
• SQD 파동함수는 통제된 희박성을 보였으며, 수소 고리에서는 결합 길이 증가에 따라 d′(|cm|² ≥ 1e−5인 구성 수)가 증가하고, 사이클로헥세인에서는 반응 좌표를 따라 증가하는 경향을 보였다.
• SQD의 사용은 이전의 VQE 기반 접근법에 비해 노이즈에 대한 강건성과 정밀도를 향상시켜 이전에는 가능하지 않았던 더 큰 활성 영역을 처리할 수 있도록 하였다.
• 결과적으로, 양자 프로세서와 고전적 HPC를 하이브리드 워크플로우로 조합함으로써 큰 생체 분자의 양자 중심 시뮬레이션을 위한 실현 가능한 길을 제시하였다.