[논문 리뷰] Transformative Applications of Machine Learning for Chemical Reactions

Markus Meuwly|arXiv (Cornell University)|2021. 01. 10.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 197인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 화학 반응 과학 분야에서의 변혁적 기계학습(ML) 응용을 검토하며, 전통적인 방법이 실패하는 경우에도 정확한 반응 동역학, 반응 네트워크 및 복잡한 메커니즘 모델링을 가능하게 하는 ML의 역할을 입증한다. 실험, 시뮬레이션, ML을 통합함으로써 예측 가능한 반응 계획 수립, 향상된 포텐셜 에너지 표면 모델링, 대규모 화학 공간의 효율적 탐색이 가능해졌으며, 특히 연소, 효소 반응 및 대기 중 반응 시스템에서의 주요 진전을 이룩했다.

ABSTRACT

Machine learning techniques applied to chemical reactions has a long history. The present contribution discusses applications ranging from small molecule reaction dynamics to platforms for reaction planning. ML-based techniques can be of particular interest for problems which involve both, computation and experiments. For one, Bayesian inference is a powerful approach to include knowledge from experiment in improving computational models. ML-based methods can also be used to handle problems that are formally intractable using conventional approaches, such as exhaustive characterization of state-to-state information in reactive collisions. Finally, the explicit simulation of reactive networks as they occur in combustion has become possible using machine-learned neural network potentials. This review provides an overview of the questions that can and have been addressed using machine learning techniques and an outlook discusses challenges in this diverse and stimulating field. It is concluded that ML applied to chemistry problems as practiced and conceived today has the potential to transform the way with which the field approaches problems involving chemical reactions, both, in research and academic teaching.

연구 동기 및 목표

• 기존 방법으로는 해결이 어려운 경우에 기계학습을 활용한 화학 반응 모델링 분야의 최근 진전을 검토하는 것.
• 베이지안 추론과 기계학습을 활용해 실험 데이터를 계산 모델에 통합함으로써 예측 정확도를 향상시키는 데 초점을 맞추는 것.
• 기계학습 기반 신경망 포텐셜이 복잡한 반응 네트워크(예: 연소에서의 반응 네트워크)의 명시적 시뮬레이션을 가능하게 하는 방식을 보여주는 것.
• 가상 현실과 고속 스크리닝을 통해 반응 계획 수립, 효소 설계 및 화학 교육 분야에서의 기계학습의 잠재력을 탐색하는 것.
• 다양한 화학 환경에서 반응 결과, 반응 속도 및 상태 분포를 정량적으로 규명하는 데 직면한 과제를 다루는 것.

제안 방법

• 실험 관측치를 계산 모델에 통합하기 위해 베이지안 추론을 적용함으로써 정확도와 불확실성 정량화를 향상시키는 것.
• 양자역학적 정확도를 갖추면서도 계산 비용을 낮춘 기계학습된 신경망 포텐셜(NNPs)을 이용해 포텐셜 에너지 표면(PES)을 표현하는 것.
• 분자 구조에서 반응 결과 및 경로를 예측하기 위해 그래프 신경망 및 기타 기계학습 아키텍처를 활용하는 것.
• 대규모 양자화학 데이터의 필요성을 줄이면서도 예측 능력을 유지하기 위해 주도학습 및 전이학습을 구현하는 것.
• 분자 동역학 시뮬레이션과 기계학습을 통합하여 결합 파손 및 형성 과정을 포함한 장시간 척도의 반응 과정을 모델링하는 것.
• 가상 현실 및 시각화 도구를 활용해 반응 동역학과 화학 공간을 탐색함으로써 연구 및 교육적 응용을 향상시키는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기계학습은 어떻게 전산적으로 비현실적인 상태 간 반응 산산이산산 계산의 계산 불가능성을 극복할 수 있는가?
• RQ2 기계학습을 활용해 실험 데이터를 어떻게 체계적으로 시뮬레이션과 통합하여 모델 정확도와 예측 능력을 향상시킬 수 있는가?
• RQ3 기계학습 기반 신경망 포텐셜은 연소나 대기 화학에서와 같은 복잡한 반응 네트워크의 정확하고 확장 가능한 시뮬레이션을 가능하게 할 수 있는가?
• RQ4 기계학습은 유기 합성 및 효소 공학 분야에서의 반응 계획 수립과 최적화를 어떻게 변혁시킬 수 있는가?
• RQ5 기계학습은 연구 및 교육을 위한 상호작용적이고 몰입형 화학 반응성 탐색에 어떤 역할을 할 수 있는가?

주요 결과

• 기계학습을 통해 이전에는 기존 방법으로는 해결이 어려웠던 연소 및 대기 화학에서의 반응 네트워크를 명시적으로 시뮬레이션할 수 있게 되었다.
• 양자화학 데이터 기반으로 학습된 신경망 포텐셜은 결합 파손 및 형성 과정의 정확하고 효율적인 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 한다.
• 베이지안 추론 기법은 실험 관측치를 계산 모델에 성공적으로 통합하여 반응 메커니즘 예측의 신뢰성을 향상시켰다.
• 기계학습 기반 접근법은 DFT 수준에서 수백만 개의 화합물을 고속 스크리닝함으로써 반응 에너지 예측 속도를 높였다.
• 기계학습과 가상 현실, 분자 동역학 시각화 도구의 통합은 화학 동역학 이해 및 교육에 새로운 길을 열었다.
• 로봇과 결합된 기계학습 기반의 반응 조건 및 수율 최적화는 전환율을 극대화하고 용매 사용을 최소화하는 데 있어 잠재력을 보였다.