[논문 리뷰] Transient absorption microscopy setup with multi-ten-kilohertz shot-to-shot subtraction and discrete Fourier analysis

Robert Schwarzl, Pascal Heim외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 06. 06.

Advanced Fluorescence Microscopy Techniques참고 문헌 21인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 사전-후속 펌프-프로브 및 프로브 전용 펄스 감쇄를 통해 USB 오실로스코프에서 이산 푸리에 분석을 실시한 사전-후속 펌프-프로브 방식을 이용한 비용 효율적이고 고감도의 일시적 흡수 현미경 장치를 제시한다. 40 kHz 반복 주파수에서 ∆Ipr/Ipr = 4.7 × 10⁻⁵ (20 µOD)의 감도를 달성하였으며, 이는 동시에 다중 주파수 모니터링, 병렬 검출, 잠금 진폭 장치 없이도 유연한 펄스 시퀀스 제어를 가능하게 한다. 이 방법은 고해상도(1 µm 이하) 및 80 fs 시간 해상도로 광손상에 민감한 유기 마이크로결정막에서의 응용에 성공하였다.

ABSTRACT

Recording of transient absorption microscopy images requires fast detection of minute optical density changes, which is typically achieved with high-repetition-rate laser sources and lock-in detection. Here, we present a highly flexible and cost-efficient detection scheme based on a conventional photodiode and an USB oscilloscope with MHz bandwidth, that deviates from the commonly used lock-in scheme and achieves benchmark sensitivity. Our scheme combines shot-to-shot evaluation of pump-probe and probe-only measurements, a home-built photodetector circuit optimized for low pulse energies applying low-pass amplification, and a custom evaluation algorithm based on Fourier transformation. Advantages of this approach include abilities to simultaneously monitor multiple frequencies, parallelization of multiple detector channels, and detection of different pulse sequences (e.g., include pump-only). With a 40 kHz repetition-rate laser system powering two non-collinear optical parametric amplifiers for wide tuneability, we demonstrate the 2-D imaging performance of our transient absorption microscope with studies on micro-crystalline molecular thin films.

연구 동기 및 목표

• 비용 효율적이고 유연한 검출 기법을 개발하여 일시적 흡수 현미경에서 고비용의 잠금 진폭 증폭기를 회피한다.
• 일반적인 광다이오드와 중간 대역폭의 USB 오실로스코프를 사용하여 고감도(ΔIpr/Ipr < 5 × 10⁻⁵)를 달성한다.
• 잠금 진폭 하드웨어 없이도 다중 주파수 성분의 동시에 모니터링과 검출 채널의 병렬화를 가능하게 한다.
• 펌프-오직 또는 펌프-덤프-프로브 구성과 같은 다양한 펄스 시퀀스 설계를 통해 동적 특성 분석을 향상시킨다.
• 펌프 펄스 에너지를 최소화하여 광분해에 민감한 물질, 예를 들어 마이크로결정 유기 박막과 같은 물질의 손상 없는 영상 촬영을 가능하게 한다.

제안 방법

• 40 kHz 펌프스코프 레이저 시스템이 비공선 광학 주기율 증폭기(NOPAs)를 구동하여 파장 조절이 가능한 펌프 및 프로브 펄스를 생성한다.
• 사전-후속 측정을 통해 펌프-프로브 및 프로브 전용 펄스를 번갈아 가며 측정하여 배경 신호를 직접 감쇄시킨다.
• 저통과 필터를 통한 증폭을 최적화한 자체 제작 광검출 회로를 사용하여 낮은 펄스 에너지(최소 5 pJ)에 대응한다.
• USB 오실로스코프(10 MHz 대역폭)에서 디지털화된 신호를 이산 푸리에 변환을 통해 분석하여 일시적 흡수를 추출한다.
• 푸리에 기반 알고리즘은 다중 주파수 성분의 同시 검출을 가능하게 하며, 임의의 펄스 열 구성도 지원한다.
• 공간 해상도는 강한 집광(FWHM ~4 µm)과 편광 제어를 통해 확보되며, 이는 편광 해상도 현미경을 가능하게 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 표준 광다이오드와 USB 오실로스코프만을 사용하여 잠금 진폭 장치 없이도 고감도 일시적 흡수 현미경을 구축할 수 있는가?
• RQ2 잠금 진폭 검출 대신 사전-후속 감쇄 및 푸리에 분석을 사용할 경우 도달 가능한 감도(ΔIpr/Ipr)는 얼마인가?
• RQ3 이 방법은 다중 주파수 성분을 동시에 해상하고, 펌프-오직 또는 펌프-덤프-프로브와 같은 다양한 펄스 시퀀스를 지원할 수 있는가?
• RQ4 신호 대 잡음비는 레이저 노이즈에 의해 제한되는 정도는 어느 정도인가? (검출기나 전자기기의 노이즈보다도)
• RQ5 이 설정은 펄스 에너지가 매우 낮은(예: 6.3 pJ) 상태에서 광분해에 민감한 물질, 예를 들어 마이크로결정 유기 박막의 초고속 동역학을 최소한의 에너지로 영상 촬영할 수 있는가?

주요 결과

• 5초 내에 200,000개 펄스 측정을 통해 6 µm 빔 직경에서 ΔIpr/Ipr = 4.7 × 10⁻⁵ (20 µOD)의 감도를 달성하였다.
• 주요 노이즈 원천은 펌프스코프 레이저 시스템이며, 더 안정적인 레이저를 사용할 경우 신호 대 잡음비 향상이 가능하다는 것을 시사한다.
• 이 방법은 다중 주파수 성분의 동시에 모니터링과 추가 비용이나 복잡성 없이도 병렬 검출 채널의 병렬화를 가능하게 한다.
• 시스템은 개별 마이크로결정 유기 플레이트렛에서 초고속 엑시톤 동역학을 성공적으로 해상하였으며, 즉각적인 기초 상태 블리치와 함께 약 10 ps 이내의 비방사 붕괴를 관찰하였다.
• 플레이트렛의 전이 도플레르 모멘트와 최대 대비를 이루도록 펌프 및 프로브 편광을 정렬함으로써 편광 해상도 영상 촬영을 구현하였다.
• 프로브 빔의 펄스 에너지가 최소 6.3 pJ에 이르는 스쿼라인 기반 유기 박막에서의 측정 결과를 통해 광손상 없는 영상 촬영이 가능하다는 것이 입증되었다.