[논문 리뷰] Transport properties of Layer-Antiferromagnet CuCrS2: A possible thermoelectric material

Girish C. Tewari, T. S. Tripathi외 1명|arXiv (Cornell University)|2009. 01. 08.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 14인용 수 35

한 줄 요약

이 연구는 15K에서 300K의 온도 범위에서 층상 반자성체인 CuCrS2의 운반 특성을 조사하며, 200–450 μV/K의 이국적인 높은 시베크 계수와 냉각 처리된 상에서 최대 ZT 값 2.3를 보이며 열전 응용 분야에서 큰 잠재력을 보임. 향상된 ZT는 40K에서의 반자성 전이 근처에서 전기적 및 열적 도핑도가 억제되어 나타나며, 이는 불순물에 의한 격자 산산이 발생하는 도핑된 코니오 절연체와 유사한 거동를 나타냄.

ABSTRACT

The electrical, thermal conductivity and Seebeck coefficient of the quenched, annealed and slowly cooled phases of the layer compound CuCrS2 have been reported between 15K to 300K. We also confirm the antiferromagnetic transition at 40K in them by our magnetic measurements between 2K and 300K. The crystal flakes show a minimum around 100K in their in-plane resistance behavior. For the polycrystalline pellets the resistivity depends on their flaky texture and it attains at most 10 to 20 times of the room temperature value at the lowest temperature of measurement. The temperature dependence is complex and no definite activation energy of electronic conduction can be discerned. We find that the Seebeck coefficient is between 200-450 microV/K and is unusually large for the observed resistivity values of between 5-100 mOhm-cm at room temperature. The figure of merit ZT for the thermoelectric application is 2.3 for our quenched phases, which is much larger than 1 for useful materials. The thermal conductivity K is mostly due to lattice conduction and is reduced by the disorder in Cu- occupancy in our quenched phase. A dramatic reduction of electrical and thermal conductivity is found as the antiferromagnetic transition is approached from the paramagnetic region, and K subsequently rises in the ordered phase. We discuss the transport properties as being similar to a doped Kondo-insulator.

연구 동기 및 목표

• 냉각, 분자화, 천천히 냉각한 다양한 열처리 역사에 따른 CuCrS2의 열전 잠재력을 평가하기 위해.
• 자기적 정렬과 구조적 불순물이 전기적 및 열적 운반에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• CuCrS2가 고성능 열전 재료에 적합한 운반 특성을 보이는지 확인하기 위해.
• Cu 자리의 불순물이 격자 열전도도를 감소시키고 ZT를 향상시키는 데 기여하는 역할을 탐색하기 위해.

제안 방법

• 15K에서 300K 범위에서 단일 결정 플레이크 및 다결정 펠릿에서 전기 저항도, 열전도도, 시베크 계수 측정.
• 2K에서 300K 범위에서 자화율 측정을 통해 40K에서의 반자성 전이를 확인하기 위해.
• 마이크로구조적 불순물의 영향을 평가하기 위해 세 가지 열처리 조건 간의 운반 거동을 비교하기 위해.
• 온도 의존적 저항도 분석을 통해 도핑 메커니즘과 활성화 에너지를 추론하기 위해.
• 측정된 시베크 계수, 저항도, 열전도도 값을 사용하여 열전 도함수 ZT를 추정하기 위해.
• 40K 근처에서의 운반 이질현상이 도핑된 코니오 절연체 모델과 유사한 거동 및 불순물 산산이 발생하는 산란 메커니즘으로 설명하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 냉각 처리된 CuCrS2 상은 구조적 불순물로 인해 향상된 열전 성능을 보이는가?
• RQ2 40K에서의 반자성 전이가 CuCrS2의 전기적 및 열적 운반에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 왜 CuCrS2에서 측정된 저항도에 비해 시베크 계수가 이국적으로 높은가?
• RQ4 Cu 자리의 불순물이 CuCrS2에서 격자 열전도도를 어느 정도 감소시키는가?
• RQ5 CuCrS2의 운반 거동는 도핑된 코니오 절연체 모델로 설명될 수 있는가?

주요 결과

• 냉각 처리된 CuCrS2 상은 실용적 응용의 기준인 1을 크게 초월하는 열전 도함수 ZT 값 2.3을 달성한다.
• 실온에서 시베크 계수는 200에서 450 μV/K로 변동하며, 중간 정도의 저항도(5–100 mΩ·cm)를 보임으로써 강력한 파워 팩터 향상이 나타남.
• 자기적 비자성 상에서 40K의 반자성 전이에 접근함에 따라 전기적 및 열적 도핑도가 급격히 감소함.
• 열전도도는 주로 격자 기여로 구성되며, 냉각 처리된 상에서 Cu 점유 불순물에 의해 억제됨.
• 다결정 펠릿의 저항도는 저온에서 최대 20배 증가함으로써 명확한 활성화 에너지가 없는 복잡한 도핑 거동을 나타냄.
• 40K 근처의 운반 거동는 불순물과 전자 상호작용 효과가 도핑을 억제하는 도핑된 코니오 절연체 모델과 일치함.