[논문 리뷰] Trends in electronic structures and $s_{\pm}$-wave pairing for the rare-earth series in bilayer nickelate superconductor $R_ 3$Ni$_2$O$_7$

Yang Zhang, Ling-Fang Lin외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 14.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 밀도-functional 이론과 다중 오비탈 RPA 계산을 사용하여 고압 조건에서 희토류 이중층 니켈산화물 계열 $R_3Ni_2O_7$의 전자 구조와 $s_{\pm}$-파동 초전도 성립을 조사한다. La 기반 $R_3Ni_2O_7$가 전도성의 증가와 전자 상호작용의 감소로 인해 초전도성에 가장 적합하며, 희토류 이온의 반지름이 작아질수록 $T_c$가 감소함을 발견하여, 더 높은 $T_c$를 위한 기질 공학 전략을 제안한다.

ABSTRACT

The recent discovery of pressure-induced superconductivity in the bilayer La$_3$Ni$_2$O$_7$ (LNO) has opened a new platform for the study of unconventional superconductors. In this publication, we investigate theoretically the whole family of bilayer 327-type nickelates $R_3$Ni$_2$O$_7$ ($R$ = Rare-earth elements) under pressure. From La to Lu, the lattice constants and volume decrease, leading to enhanced in-plane and out-of-plane hoppings, resulting in an effectively reduced electronic correlation $U/W$. Furthermore, the Ni's $t_{2g}$ states shift away from the $e_g$ states, while the crystal-field splitting between $d_{3z^2-r^2}$ and $d_{x^2-y^2}$ is almost unchanged. In addition, six candidates were found to become stable in the Fmmm phase, with increasing values of critical pressure as the atomic number increased. Similar to the case of LNO, the $s_{\pm}$-wave pairing tendency dominates in all candidates, due to the nesting between the {\bf M}=$(π,π)$ and the {\bf X}=$(π,0)$ and {\bf Y}=$(0,π)$ points in the Brillouin zone. Then, $T_c$ is expected to decrease as the radius of rare-earth (RE) ions decreases. Our results suggest that LNO is already the "optimal" candidate, with Ce a close competitor, among the whole RE bilayer nickelates, and to increase $T_c$ we suggest to grow on special substrates with larger in-plane lattice spacings.

연구 동기 및 목표

• 고압 조건에서 Fmmm 상에서 희토류 $R_3Ni_2O_7$ 계열($R$ = 희토류)의 안정성과 전자 구조를 규명하는 것.
• 희토류 카이온이 전자 상호작용, 오비탈 분리, 피어미 표면 피팅 조절에 미치는 영향을 평가하는 것.
• 희토류 계열 전반에서 초전도 성립 대칭성과 임계 온도($T_c$)의 변화 경향을 평가하는 것.
• 더 높은 $T_c$를 위한 최적의 후보를 규명하고, 기질 공학을 통한 초전도성 향상 전략을 제안하는 것.

제안 방법

• 고압 조건에서의 구조적 안정성과 전자 밴드 구조를 결정하기 위해 스핀-분리 계산을 포함한 밀도-functional 이론(DFT)을 사용하였다.
• DFT에서 유도된 타이트-결합(TB) 모델을 사용하여 니켈의 $d_{z^2}$ 및 $d_{x^2-y^2}$ 오비탈에 대한 전이 적분($t_{\vec{x}}, t_{\vec{y}}, t_{\vec{z}}$)을 계산하였다.
• 다중 오비탈 무작위 위상 근사(RPA)를 적용하여 스핀 수용성과 주요 성립 채널을 규명하였다.
• La에서 Sm에 이르는 희토류 계열 전반에서 $U/W$ 비율, 결정장 분리, 피어미 표면 기하학의 변화를 추적하였다.
• 음향 스펙트럼 분 析를 통해 Fmmm 상 안정성을 위한 임계 압력을 계산하였다.
• 피어미 표면 피팅이 M = $(\pi,\pi)$ 및 X/Y = $(\pi,0)$, $(0,\pi)$ 점 사이에서 발생하는 정도를 평가하기 위해 피어미 표면 피팅을 맵핑하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 어느 희토류 $R_3Ni_2O_7$ 화합물이 고압 조건에서 Fmmm 상에서 안정해지는가?
• RQ2 희토류 카이온은 전자 상호작용($U/W$), 오비탈 분리, 피어미 표면 기하학에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 희토류 계열 전반에서 성립 대칭성과 초전도 성립 강도는 어떻게 변화하는가?
• RQ4 희토류 원소의 이온 반지름이 감소함에 따라 $T_c$는 증가하는가 감소하는가?
• RQ5 더 큰 면적 내 원자 간격을 가진 기질 공학을 통해 이 물질들의 $T_c$를 향상시킬 수 있는가?

주요 결과

• Fmmm 상은 La에서 Sm까지 여섯 개의 희토류 원소에서 고압 조건에서 안정해지며, 임계 압력은 La에서 Sm으로 갈수록 증가한다.
• 희토류 이온 반지름이 La에서 Lu로 감소함에 따라 격자 상수와 부피가 감소하여 면내 및 두께 방향 전이가 증가하고 $U/W$ 비율이 감소한다.
• $d_{3z^2-r^2}$ 및 $d_{x^2-y^2}$ 오비탈은 에너지적으로 잘 분리되어 있으며, $t_{2g}$ 상태는 완전히 충만해져 있고 $e_g$ 상태에서 멀어지게 된다.
• 모든 $R_3Ni_2O_7$ 후보 물질이 M = $(\pi,\pi)$ 및 X/Y = $(\pi,0)$, $(0,\pi)$ 점 사이의 피어미 표면 피팅으로 인해 강한 $s_{\pm}$-파동 성립 경향을 보인다.
• 임계 온도 $T_c$는 희토류 이온 반지름이 감소함에 따라 단조롭게 감소하는 것으로 예측되며, La 기반 $R_3Ni_2O_7$가 최적의 후보이다.
• Ce 도핑된 $R_3Ni_2O_7$는 $T_c$가 La 기반 화합물과 약간 낮지만 두 번째로 좋은 후보이다.