[논문 리뷰] Tuning charge-density wave order and superconductivity in the kagome metals KV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$ and RbV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$

Yuzki M. Oey, Farnaz Kaboudvand외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 05. 12.

Topological Materials and Phenomena인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 Sn 대체를 통한 정공 도핑이 KV₃Sb₅₋ₓSnₓ 및 RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ 카그롬 메탈에서 미치는 영향을 조사하여, 빠르게 억제되는 전하 밀도 파동(CDW) 질서를 동반한 단일 초전도 도메인을 규명하였다. 정공 도핑은 Γ 포켓과 반데 호프 특이점들을 에너지 준위에 끌어올려 초전도 전이 온도(T_C)를 약 4.5 K로 향상시키며 CDW를 억제한다. 이는 CsV₃Sb₅와는 대조적으로 K 및 Rb 유사체와는 다른 초기 CDW 상태를 시사한다.

ABSTRACT

The family of AV$_3$Sb$_5$ (A = K, Rb, Cs) kagome metals exhibit charge density wave (CDW) order, proposed to be chiral, followed by a lower temperature superconducting state. Recent studies have proposed the importance of band structure saddle points proximal to the Fermi energy in governing these two transitions. Here we show the effects of hole-doping achieved via chemical substitution of Sn for Sb on the CDW and superconducting states in both KV$_3$Sb$_5$ and RbV$_3$Sb$_5$, and generate a phase diagram. Hole-doping lifts the $Γ$ pocket and van Hove singularities (vHs) toward $E_F$ causing the superconducting $T_C$ in both systems to increase to about 4.5 K, while rapidly suppressing the CDW state.

연구 동기 및 목표

• KV₃Sb₅ 및 RbV₃Sb₅에서 Sn 대체를 통한 정공 도핑이 전하 밀도 파동(CDW) 및 초전도(SC) 질서에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 이전에 보고된 CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서의 이중 초전도 도메인과 비교하여 얻어진 상도표를 분석하기 위해.
• 전자 구조 변화—특히 Γ 포켓과 M점 반데 호프 특이점의 이동—이 CDW와 SC 간의 상호작용을 어떻게 규제하는지 규명하기 위해.
• A-위치 카이온 크기가 도핑 용해도 한계와 전자 상 안정성에 미치는 영향을 탐색하기 위해.
• 도핑 반응에 기반해 CsV₃Sb₅와 K/Rb 유사체 간의 초기 CDW 상태 차이를 규명하기 위해.

제안 방법

• 고체 반응를 이용해 0 ≤ x ≤ 1 범위의 고체 용액 KV₃Sb₅₋ₓSnₓ 및 RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ를 합성하였다.
• 상 순도와 Sn의 도핑 여부를 확인하기 위해 X선 회절 및 에너지 분산형 X선 분석(EDS)을 통한 스캐닝 전자 현미경(SEM) 분석을 수행하였다.
• MPMS 및 PPMS 시스템을 이용해 자성도 및 전기 저항 측정을 수행하여 초전도 전이 온도(T_C)와 CDW 전이 온도(T*)를 결정하였다.
• VASP를 사용한 첫 번째 원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 Sn 대체 시스템의 밴드 구조를 계산하였으며, Sb1 및 Sb2 위치의 대체에 집중하였다.
• 정공 도핑 조건 하에서의 피어미 표면 기하구조 변화—특히 Γ 포켓과 M점 반데 호프 특이점—를 분석하였다.
• 도핑되지 않은 A V₃Sb₅(A = K, Rb, Cs)의 밴드 구조를 비교하여 전자 구조의 진화와 상 안정성을 맵핑하였다.

Figure 1: (a) A V 3 Sb 5-x Sn x crystallizes in the parent A V 3 Sb 5 ( $P$ 6/ $mmm$ ) structure. Naively Sn can substitute on either the Sb1 or Sb2 sites, but from studies on CsV 3 Sb 5-x Sn x it is clear that Sn preferentially substitutes in the in-plane kagome Sb1. (b-c) Sn integration into KV 3

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sb 위치에서의 Sn 대체는 KV₃Sb₅ 및 RbV₃Sb₅에서의 초전도 및 전하 밀도 파동 전이에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 KV₃Sb₅₋ₓSnₓ 및 RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ는 왜 CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서 관찰된 것과는 달리 이중 초전도 도메인 대신 단일 초전도 도메인을 나타내는가?
• RQ3 Γ 포켓과 M점 반데 호프 특이점은 이러한 카그롬 메탈에서 CDW 및 SC 질서를 조절하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 K, Rb, Cs의 A-위치 카이온 크기의 차이는 Sn의 용해도 및 최종 전자 상도표에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 CsV₃Sb₅와 K 및 Rb 유사체 간의 다른 초기 CDW 상태를 이끌어내는 기초 전자 구조적 차이는 무엇인가?

주요 결과

• KV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서 Sn 대체를 통한 정공 도핑은 초전도 전이 온도(T_C)를 최대 약 4.5 K로 높이며, 이는 x = 0.30 이하의 조성에서 관찰된다.
• KV₃Sb₅₋ₓSnₓ에서의 CDW 전이 온도(T*)는 86 K에서 59 K로 감소하며, x ≥ 0.05에서 소멸하여 CDW 질서가 급격히 억제됨을 나타낸다.
• RbV₃Sb₅₋ₓSnₓ는 T_C가 약 4.5 K 근처에서 최고에 이르는 유사한 단일 초전도 도메인을 보이며, CDW 억제와 함께 KV₃Sb₅₋ₓSnₓ와 일관된 양상을 보인다.
• KV₃Sb₅에서 Sn의 용해도 한계는 낮다(x ≈ 0.25), 반면 RbV₃Sb₅에서는 x ≈ 0.70까지 도달하여 A-위치 카이온 크기가 고체 용액 안정성에 영향을 미침을 반영한다.
• DFT 계산 결과, 평면 내 Sb1 위치에서의 Sn 대체는 Γ 포켓과 M점 반데 호프 특이점을 피어미 수준으로 끌어올려 초전도성 향상과 CDW 억제와 일치하는 결과를 보였다.
• CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ의 상이한 상도표—이중 초전도 도메인을 포함—는 KV₃Sb₅ 및 RbV₃Sb₅와는 본질적으로 다른 초기 CDW 상태를 시사하며, CDW 대칭성 및 조화 패턴의 차이가 원인일 수 있다.

Figure 2: (a) The superconducting $T_{C}$ of KV 3 Sb 5-x Sn x measured under a field of $H$ = 5 Oe systematically shifts to higher temperature in compositions up to $x=0.30$ . The superconducting fraction is normalized to account for errors in mass and packing fraction so all data have a minimum of