[논문 리뷰] Tuning valley polarization in a WSe2 monolayer with a tiny magnetic field

T. Smoleński, M. Goryca외 6명|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|2015. 12. 02.

2D Materials and Applications인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 WSe₂ 단일층에서 약 100 mT의 미세한 자기장으로 골대 편극을 조절할 수 있음을 보여주며, 이는 상호 골대 산산화를 억제하고 골대 가짜스핀의 생애를 약 100 ps에서 1 ns 이상으로 연장시킨다. 이 효과는 어두운 에크스시톤 기초 상태에서 기인하며, 광-골대트로닉스 응용을 위한 장수명이고 자기장으로 제어 가능한 골대 상태를 가능하게 한다.

ABSTRACT

In monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides, the light helicity ($σ^+$ or $σ^-$) is locked to the valley degree of freedom, leading to the possibility of optical initialization of distinct valley populations. However, an extremely rapid valley pseudospin relaxation (at the time scale of picoseconds) occurring for optically bright (electric-dipole active) excitons imposes some limitations on the development of opto-valleytronics. Here we show that inter-valley scattering of excitons can be significantly suppressed in a $\mathrm{WSe}_2$ monolayer, a direct-gap two-dimensional semiconductor with the exciton ground state being optically dark. We demonstrate that the already inefficient relaxation of the exciton pseudospin in such system can be suppressed even further by the application of a tiny magnetic field of $\sim$100 mT. Time-resolved spectroscopy reveals the pseudospin dynamics to be a two-step relaxation process. An initial decay of the pseudospin occurs at the level of dark excitons on a time scale of 100 ps, which is tunable with a magnetic field. This decay is followed by even longer decay ($>1$ ns), once the dark excitons form more complex objects allowing for their radiative recombination. Our finding of slow valley pseudospin relaxation easily manipulated by the magnetic field open new prospects for engineering the dynamics of the valley pseudospin in transition metal dichalcogenides.

연구 동기 및 목표

• 광학적으로 어두운 에크스시톤 기초 상태를 갖는 WSe₂ 단일층에서 골대 가짜스핀 생애 동역학을 조사하기 위해.
• 자기장이 상호 골대 산산화를 억제하고 골대 가짜스핀 공명 시간을 연장시킬 수 있는지 확인하기 위해.
• 광-골대트로닉스 장치를 위한 골대 편극을 조절하기 위해 작은 자기장을 사용할 수 있는지 탐색하기 위해.
• 어두운 에크스시톤의 생애 경로를 식별하고 특성화하며, 골대 가짜스핀 동역학에서의 역할을 규명하기 위해.
• 관측된 자기장 의존성 골대 편극을 설명하는 현상학적 모델을 개발하기 위해.

제안 방법

• 6.5 K에서 냉각기와 분할코ils 초전도 자기장을 갖춘 크라이오스타트를 사용하여, 패러데이 및 보이트 기하학에서 시간분해 및 연속파(CW) 자기광학 스펙트로스코피를 수행하였다.
• 기계적으로 분리된 WSe₂ 단일층에서 원형 편광 빛(σ⁺ 또는 σ⁻)을 사용하여 골대 편극된 에크스시톤을 광학적으로 초기화하였다.
• 파olar화 분석을 위해 웨이브플레이트와 편광판을 사용하여 광학적 방출 스펙트럼을 측정하여 원형 편광도를 측정하였다.
• 100 ps에서 ns의 시간 스케일에서 가짜스핀 생애 동역학을 해상하기 위해 스트리크 카메라를 사용하여 시간분해 측정을 수행하였다.
• 어두운 에크스시톤과 그들의 자기장 조절 가능한 탈구를 포함하는 이중단계 생애 과정을 설명하기 위한 현상학적 모델을 개발하였다.
• 원자력 현미경(AFM)과 PDMS 엘라스토머 필름을 통한 샘플 이송을 통해 SiO₂ 기판 위의 고품질 단일층 플레이크를 확보하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 약 100 mT의 작은 자기장이 WSe₂ 단일층에서 골대 가짜스핀 생애를 현저하게 억제할 수 있는가?
• RQ2 어두운 에크스시톤 기초 상태가 골대 가짜스핀 생애 동역학을 매개하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 골대 가짜스핀의 생애는 시간이 지남에 따라 어떻게 변화하며, 그 과정에서 구별되는 생애 채널은 무엇인가?
• RQ4 자기장을 조절함으로써 방출된 빛의 원형 편광도를 조절할 수 있으며, 그 정도는 어느 정도인가?
• RQ5 시간분해 PL 측정에서 관측된 이중단계 생애 과정의 근본 원인은 무엇인가?

주요 결과

• 0 T에서의 약 100 ps에 비해, 100 mT 자기장 조건에서 WSe₂ 단일층의 골대 가짜스핀 생애 시간은 1 ns 이상으로 연장되었다.
• PL 방출의 원형 편광도는 100 mT 자기장을 적용함으로써 최대 50%까지 조절되었으며, 이는 조절 가능한 골대 편극을 보여주었다.
• 초기 가짜스핀 붕괴는 약 100 ps의 시간 스케일에서 어두운 에크스시톤의 생애로 인해 발생하며, 이는 자기장에 의해 조절 가능하다.
• 두 번째로 느린 생애 채널(1 ns 이상)은 어두운 에크스시톤으로부터 형성된 더 복잡한 에크스시톤 상태의 복사 재결합에 기인한다.
• 0 T에서의 탈구율 γ_depol은 약 35–140 ps 범위로 추정되었으며, 이는 이론적 모델링과 일치하는 자기장 의존성을 보였다.
• 미세한 자기장에 의해 유도된 WSe₂에서의 상호 골대 산산화 억제 및 장수명 골대 편극은 골대트로닉스 장치를 위한 새로운 길을 열어준다.