[논문 리뷰] Two-dimensional Boron Monosulfides: Semiconducting and Metallic Polymorphs

Dong Fan, Chuncheng Yang외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 03. 09.

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한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론 계산을 통해 네 가지 안정한 이차원 붕소 황화물(_BS_) 다형체—α-BS, β-BS, γ-BS, δ-BS—를 제안한다. α-BS, β-BS, γ-BS는 각각 4.03–2.94 eV의 금역간격을 가지는 반도체이며, δ-BS는 강한 전자-격자 결합(λ = 1.51)으로 인해 고임계온도(Tc ≈ 21.56 K)를 가지는 내재적 초전도성을 나타내는 금속성 시스템으로, 이는 처음으로 초전도성을 보이는 2차원 그룹 IIIA chalcogenide이다.

ABSTRACT

The typical two-dimensional semiconductors, group \uppercase\expandafter{ omannumeral3A} chalcogenides, have garnered tremendous interest for their outstanding electronic, mechanical, and chemical properties. However, so far, there have been almost no reports on boron monosulfides (BS) binary material. Here, four two-dimensional BS sheets, namely the $α$-, $β$-, $γ$-, and $δ$-BS sheets, are proposed and discussed from $\emph{ab initio}$ calculations. State-of-the-art first-principles calculations reveal all these structures are thermally and dynamically stable, indicating the potential for successful experimental synthesis. Especially, for $α$-BS, it has a calculated exfoliation energy of 0.96 J m$^{-2}$, suggesting the preparation of $α$-BS is feasible by the exfoliation of bulk rhombohedral-BS. Our results show that $α$-, $β$-, $γ$-BS are semiconductors, whereas $δ$-BS is a metallic system. Remarkably, our calculations indicate that $δ$-BS is a superconductor with a large electron-phonon coupling ($λ$ = 1.51) leading a high superconducting critical temperature ($T_c$ $\approx $ 21.56 K), which is the first report of intrinsic superconducting property among all two-dimensional group \uppercase\expandafter{ omannumeral3A} chalcogenides. The desired mechanical and electronic properties render the BS sheets as the promising two-dimensional materials for future applications in nanoelectronics.

연구 동기 및 목표

• 이차원 붕소 황화물(_BS_) 다형체의 구조적, 전자적, 초전도적 성질을 탐색하기 위해.
• 기본 삼각형 구조의 붕소 황화물에서 실험적으로 합성 가능한 안정한 2차원 상을 규명하기 위해.
• 예측된 2차원 BS 상의 전자적 및 초전도적 거동을 조사하기 위해.
• 기계적 또는 액체상 분리 방법을 통한 α-BS의 분리 가능성에 대해 분리 에너지를 기반으로 평가하기 위해.

제안 방법

• CALYPSO 소프트웨어를 사용한 입자군 최적화(PSO)를 통한 구조 탐색을 수행하여 안정한 2차원 BS 구조를 규명하였다.
• VASP를 사용한 밀도함수이론 계산을 수행하였으며, PBE-GGA 함수를 사용하고, 밴드 구조를 정밀화하기 위해 HSE06 하이브리드 함수를 적용하였다.
• Phonopy를 사용하여 DFPT와 연계한 격자 진동 분포 및 상태 밀도(DOS) 계산을 수행하여 동적 안정성을 평가하였다.
• 열적 안정성을 검증하기 위해 밀도함수이론 기반 분자 동역학(AIMD) 시뮬레이션을 수행하였다.
• 전자-격자 결합(EPC)을 Eliashberg 스펙트럼 함수를 사용하여 계산하고, 초전도 전이 온도(Tc)를 추정하였다.
• Allen-Dynes 수정 McMillan 공식을 적용하여 λ = 1.51 및 ω_log = 189.06 K를 사용해 Tc를 추정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 일급 원리 계산 방법을 통해 안정한 2차원 붕소 황화물(_BS_) 다형체를 예측할 수 있는가?
• RQ2 어떤 2차원 BS 상이 동적 및 열적으로 안정한가?
• RQ3 2차원 BS 상 중 어떤 것들이 금속성 또는 초전도 성질을 나타내는가?
• RQ4 금속성 δ-BS 상의 예측 초전도 전이 온도(Tc)는 얼마인가?
• RQ5 α-BS는 그 기초 삼각형 구조체에서 분리 가능한가?

주요 결과

• 네 가지 안정한 2차원 BS 다형체—α-, β-, γ-, δ-BS—가 예측되었으며, 모두 열적 및 동적 안정성을 보였다.
• α-BS, β-BS, γ-BS는 각각 4.03 eV, 3.89 eV, 2.94 eV의 금역간격을 가지는 반도체이다.
• δ-BS는 강한 전자-격자 결합 상수(λ = 1.51)를 가지는 금속성 시스템이다.
• δ-BS는 높은 Tc 21.56 K(μ* = 0.10 기준)를 가지며, 대부분의 알려진 2차원 초전도체를 초월하는 예측 초전도성을 보인다.
• α-BS의 분리 에너지는 0.96 J/m²이며, 이는 기계적 또는 액체상 분리 방법으로부터의 분리가 가능함을 시사한다.
• δ-BS의 예측 Tc는 쿨롱 효과 임계도수(μ*)에 따라 19.08 K에서 21.56 K 사이로 변동한다.