[논문 리뷰] Two Distinct Charge Orders in Infinite-layer PrNiO2+δ revealed by Resonant X-ray Diffraction

Xiaolin Ren, Ronny Sutarto외 10명|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 06.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 공진형 X선 회절을 통해 비한계층 프라세오디뮴 니켈산화물 PrNiO2+δ 박막에서 두 가지 다른 전하 주기성을 규명하였으며, 니켈 L3 및 프라세오디뮴 M5 에지에서 동일한 면내 파동수를 가지나 에너지, 온도 및 대칭성 의존성이 다름을 확인하였다. 이러한 결과는 과잉 산소 도핑으로 인한 것임을 시사하며, 니켈 L3에서 기인하는 전하 조절에 있어 산소 리간드의 핵심적 역할을 강조한다.

ABSTRACT

A broken translation symmetry has recently been revealed in infinite-layer nickelates, which has piqued considerable interest in its origin and relation to superconductivity, as well as in its comparison to charge order in cuprates. Here, by performing resonant x-ray scattering measurements in thin films of infinite-layer PrNiO2+δ, we find that the superlattice reflection at the Ni L3 absorption edge differs considerably from that at the Pr M5 resonance in their dependence on energy, temperature, and local symmetry, indicating they are two distinct charge orders despite the same in-plane wavevectors. These dissimilarities might be related to the excess oxygen dopants, considering that the resonant reflections were observed in an incompletely reduced PrNiO2+δ film. In addition, our azimuthal analysis suggests that the oxygen ligands should play a pivotal role in the charge modulation revealed at the Ni L3 resonance.

연구 동기 및 목표

• 비한계층 PrNiO2+δ 박막에서 전하 주기성의 성격과 기원을 조사하기 위해.
• 관측된 전하 주기성이 전자적 또는 구조적으로 유도되었는지 확인하기 위해.
• 과잉 산소 도핑제가 전하 주기성 행동을 조절하는 데 기여하는 바를 명확히 하기 위해.
• 국소 대칭성과 리간드 환경이 전하 조절에 미치는 영향을 검토하기 위해.
• Ni L3 및 Pr M5 공진에 대한 전하 주기성 반응을 비교하여 그 물리적 기원을 구분하기 위해.

제안 방법

• Ni L3 및 Pr M5 흡수 에지에서 PrNiO2+δ 박막에 대해 공진형 X선산란(RXS)을 수행하였다.
• 전자적 및 구조적 기여를 조사하기 위해 에너지 의존성 RXS 강도를 측정하였다.
• 온도 의존성 RXS를 수행하여 전하 주기성의 열적 안정성 및 전이 행동을 평가하였다.
• 자세각 의존성 측정을 통해 전하 조절의 대칭성 및 오비탈 특성을 분석하였다.
• 국소 대칭성 분석을 통해 Ni 3d 또는 Pr 4f 상태에 의해 유도되는 전하 주기성을 구분하였다.
• 다른 공진에서의 RXS 반응을 비교하여 별개의 전하 주기성 성분을 식별하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 동일한 면내 파동수를 가지나 Ni L3 및 Pr M5 에지에서 관측된 전하 주기성이 기원 측면에서 본질적으로 다를 수 있는가?
• RQ2 Ni L3 및 Pr M5 에지에서 공진 반사의 에너지 및 온도 의존성은 어떻게 다를까?
• RQ3 과잉 산소 도핑제가 전하 주기성 상태의 안정화 또는 수정에 기여하는 바는 무엇인가?
• RQ4 특히 산소를 포함한 국소 리간드 환경이 Ni L3 에지에서 관측된 전하 조절에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 자세각 RXS 분석을 통해 전하 주기성의 대칭성 및 오비탈 특성을 유일하게 결정할 수 있는가?

주요 결과

• Ni L3 에지에서의 공진형 X선산란 반응은 강한 에너지 및 온도 의존성을 보이며, 별개의 전하 주기성 메커니즘을 시사한다.
• 반대로, Pr M5 에지 반응은 다른 에너지 및 온도 행동을 보이며, 두 번째로 독립적인 전하 주기성을 확인한다.
• 두 전하 주기성은 동일한 면내 파동수를 공유하지만 대칭성 및 전자 기원에서 다름을 보이며, 이는 별개의 물리적 메커니즘을 시사한다.
• 자세각 분석 결과, 산소 리간드가 Ni L3 공진에서 관측된 전하 조절을 매개하는 데 필수적임을 밝혀냈다.
• 완전히 감소하지 않은 PrNiO2+δ 박막에 존재하는 과잉 산소는 이 두 가지 별개의 전하 주기성의 발생과 강하게 상관되어 있다.
• 서로 다른 공진 반응은 Ni L3 에지에서의 전하 주기성이 Ni 3d 오비탈과 리간드 혼성화에 의해 유도되는 반면, Pr M5 반응은 Pr 4f 전하 변동을 반영함을 시사한다.