[논문 리뷰] Two-gap superconductivity and decisive role of rare-earth $d$ electrons in infinite-layer nickelates

Zhenglu Li, Steven G. Louie|arXiv (Cornell University)|2022. 10. 23.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 *ab initio* GW 및 Eliashberg 이론을 사용하여 무한층 니켈산화물 Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂에서 음향파 매개의 이중간극 초전도성을 예측한다. 네odymium 4d 및 간극 궤도전자에서 큰 s-파장 간극과 니켈 3d 밴드에서 더 작은 간극을 식별하였으며, 정공 도핑은 전자 구조의 비고정밴드 반응으로 인해 Tc를 감소시킨다.

ABSTRACT

We present a theoretical prediction of a phonon-mediated two-gap superconductivity in infinite-layer nickelates Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ by performing $ extit{ab initio}$ $GW$ and $GW$ perturbation theory calculations. Electron $GW$ self-energy effects significantly alter the characters of the two-band Fermi surface and enhance the electron-phonon coupling, compared with results based on density functional theory. Solutions of the fully $ extbf{k}$-dependent anisotropic Eliashberg equations yield two dominant $s$-wave superconducting gaps - a large gap on a band of rare-earth Nd $d$ and interstitial orbital characters and a small gap on a band of transition-metal Ni $d$ character. Increasing hole doping induces a non-rigid-band response in the electronic structure, leading to a rapid drop of the superconducting $T_c$ in the overdoped regime in agreement with experiments.

연구 동기 및 목표

• 무한층 니켈산화물, 특히 Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂에서 초전도성의 기원을 조사하기 위해.
• 표준 DFT 접근법을 초월하여 전자-음향파 결합과 이중간극 초전도성의 설명 가능성을 규명하기 위해.
• 희토류 원소 Nd 4d 전자의 초전도성 쌍성에 미치는 역할를 평가하기 위해.
• 실험적으로 관측된 정공 도핑에 의한 Tc 감소를 비고정밴드 전자 구조 모델을 사용하여 설명하기 위해.
• 고도의 many-body 기법을 활용하여 니켈산화물에서의 이중간극 초전도 상태에 대한 최초의 원리적 설명을 제공하기 위해.

제안 방법

• 전자 구조를 밀도함수이론(DFT)을 초월하여 보정하기 위해 *ab initio* GW 계산을 활용하였다.
• GW 섭동 이론을 적용하여 피어미 표면에서의 전자 자기에너지 효과와 전자-음향파 결합을 계산하였다.
• 완전히 k에 의존하는 비등방성 Eliashberg 방정식을 풀어 초전도 간극과 전이 온도 Tc를 결정하였다.
• 정공 도핑에 따른 전자 구조와 Tc의 변화를 추적하여 과다도핑 영역의 거동를 모델링하였다.
• GW 보정된 전자-음향파 매트릭스 원소를 사용하여 간극 함수와 쌍성 대칭을 계산하였다.
• 파동함수 분해와 피어미 표면 맵핑을 통해 두 초전도 간극의 궤도 성질을 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 최초의 원리적 many-body 방법을 사용하여 Nd₀.₈Sr₀.₂NiO₂에서 이중간극 초전도성을 예측할 수 있는가?
• RQ2 Nd 4d 및 간극 궤도전자들이 큰 초전도 간극을 매개하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 정공 도핑은 전자 구조와 Tc에 어떻게 영향을 미치며, 실험적 관측과 일치하는가?
• RQ4 DFT에 비해 GW 보정이 전자-음향파 결합과 피어미 표면 기하학에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ5 과다도핑 영역에서 Tc가 급격히 감소하는 이유는 무엇이며, 이는 비고정밴드 효과 때문인가?

주요 결과

• 이중간극 초전도 상태는 음향파 매개이며, 네odymium 4d 및 간극 궤도전자 성질이 지배하는 피어미 표면 시트에서 큰 s-파장 간극이 존재한다.
• 더 작은 s-파장 간극이 Ni 3d 유래 피어미 표면 시트에서 나타나며, 이는 별개의 쌍성 채널을 나타낸다.
• GW 자기에너지 보정은 DFT에 비해 전자-음향파 결합을 크게 향상시키고 피어미 표면 기하학을 변화시킨다.
• 정공 도핑에 의해 전자 구조는 비고정밴드 반응을 보이며, 이는 과다도핑 영역에서 Tc가 급격히 억제되는 것을 설명한다.
• 계산된 Tc 값은 실험적 관측과 일치하여, 이중간극 시나리오가 이 니켈산화물의 핵심 특징임을 뒷받침한다.
• 희토류 원소 Nd 4d 전자가 주요 초전도 간극을 형성하는 데 결정적인 역할을 하며, 기존의 Ni 3d 궤도전자가 주요하다는 관념을 도전한다.