[논문 리뷰] Ultra-Cold Cryogenic TEM with Liquid Helium and High Stability

Emily Rennich, Suk Hyun Sung외 5명|arXiv (Cornell University)|2024. 02. 01.

Advanced Materials Characterization Techniques인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 연속적인 액체 헬륨 냉각이 가능하고 기준 온도가 25 K 이하이며 수시간 동안 ±2 mK 이내의 열 안정성을 확보하는 초저온 진공 투과전자현미경(TEM) 시료 홀더를 제시한다. 이는 비편향 보정된 TEM에서 원자 해상도를 달성한다. 시스템은 진공 절연 헬륨 이송관, coppe r 열교환기, 이중 스테이지 진동 감쇠 벨로우스를 사용하여 기계적 노이즈를 분리함으로써 초저온에서 장시간에 걸친 고안정성 실험을 가능하게 하며, 양자 물질과 빔에 민감한 시료에 적합하다.

ABSTRACT

Cryogenic transmission electron microscopy has revolutionized structural biology and materials science, but achieving temperatures below the boiling point of liquid nitrogen remains a long-standing aspiration. We introduce an ultra-cold liquid helium transmission electron microscope specimen holder, featuring continuous cryogen flow and vibration decoupling. This instrument is compatible with modern aberration-corrected microscopes and achieves sub-25 K base temperature, ${\pm}$2 mK thermal stability over many hours, and atomic resolution--setting the stage for a new era of cryogenic electron microscopy.

연구 동기 및 목표

• 기존의 100 K 이하의 안정적인 초저온 온도를 확보하지 못하는 초저온 TEM 홀더의 한계를 극복하기 위해.
• 드워 기반 시스템에서 냉각제의 급속한 증발으로 인한 열 및 기계적 불안정성을 해결하기 위해.
• 연속적인 액체 헬륨 유량을 이용해 밀리켈빈 수준의 온도 안정성을 확보한 장시간 실험을 가능하게 하기 위해.
• 현대의 비편향 보정된 전자현미경과 호환되는 진동 감쇠형, 냉각제에 관계없는 시료 홀더를 개발하기 위해.
• 액체 질소로는 도달할 수 없는 온도에서 양자 물질과 빔에 민감한 생물학적 시료의 연구를 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• 진공 절연, 복사 방지 캡슐화된 액체 헬륨 이송관을 갖춘 측면 진입형 시료 홀더가 연속적인 냉각제 유량을 구리 열교환기로 공급한다.
• 시료는 고도로 열전도성이 높은 축방향 구성 요소를 통해 열교환기와 열적으로 결합되어 25 K 이하의 온도를 유지한다.
• 유연하고 초고진공 상태의 가장자리 용접된 벨로우스 2쌍과 50A 경도의 고무 블록을 사용하여 이송관과 기울기대의 진동으로부터 시료를 분리한다.
• 조절 가능한 헬륨 유량과 局부 가열을 통해 실온에서 11 K까지의 안정된 운영이 가능하며, ±2 mK 안정성을 확보한다.
• 시료 끝부분의 온도는 校정된 실리콘 다이오드 센서로 측정되며, 열교환기와 시료 사이에 약 15 K의 온도 기울기가 존재한다.
• 시스템은 냉각제에 관계없는 구조로, 110 K 이상에서 액체 질소로도 작동 가능하여 사용성을 확장하고 헬륨 소비를 줄인다.

Figure 1: Ultra-cold cryogenic TEM imaging at atomic resolution with mK temperature stability. a),b Atomic resolution image of gold at 31 K, and 115 K, respectively. The top insets represent a zoom-in into the TEM images. Bottom insets show the Fourier transform of the atomically resolved TEM images

실험 결과

연구 질문

• RQ1 초저온 TEM 시료 홀더는 장시간에 걸쳐 25 K 이하의 기준 온도와 밀리켈빈 수준의 열 안정성을 확보할 수 있는가?
• RQ2 냉각제 유동과 환경적 원인에 의한 기계적 진동은 어떻게 효과적으로 억제되어 원자 해상도 영상 유지가 가능한가?
• RQ3 현대의 비편향 보정된 TEM에 연속적인 액체 헬륨 유량을 구현할 수 있는가? 이는 전자 광학이나 안정성에 영향을 주지 않는가?
• RQ4 110 K 이하의 온도에서 2H-NbSe2와 같은 물질의 양자 상 전이를 해상도로 확인할 수 있는가?
• RQ5 안정적인 저온 작동과 최소한의 냉각제 소비를 통해 장시간 실험, 예를 들어 페티코그래피 및 톰그래피가 가능해지는가?

주요 결과

• 시료 끝부분에서 기준 온도 23 K를 연속적인 액체 헬륨 유량으로 4시간 이상 유지하였다.
• 4시간 동안의 데이터 수집 기간 동안 11 K에서 ±1.4 mK, 110 K에서 ±2.0 mK의 열 안정성이 측정되었다.
• 31 K에서 금의 원자 해상도 영상이 입증되었으며, 명확한 푸리에 변환 특징을 통해 원자 격자 해상도가 확인되었다.
• 2H-NbSe2에서 33 K 이하에서 전하 밀도 파동 초격자 피크가 1/3 역격자 단위에서 관측되었으며, 이는 구조적 상 전이를 확인한다.
• 110 K에서 10시간 이상 밀리켈빈 수준의 온도 안정성이 유지되었으며, 이는 헬륨 공급에 의해만 제한되는 장시간 유지 가능성을 보여준다.
• 시스템의 헬륨 소비는 시간당 2L 미만이며, 표준 30~1000L 탱크로 장시간 실험을 가능하게 한다.

Figure 2: The emergence of a charge density wave superlattice in 2H-NbSe 2 below 33 K. a) TEM electron diffraction pattern captured at 300 K shows the room temperature phase containing only Bragg peaks corresponding to a c) normal crystal lattice. b) At temperatures below 33 K superlattice peaks (bl