[논문 리뷰] Understanding the Anomalous Hall effect in Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ from crystal and magnetic structures

K. Lu, A. Murzabekova외 11명|arXiv (Cornell University)|2022. 12. 30.

2D Materials and Applications인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 비중심 대칭 Co₁/₃NbS₂에서 장기간 가정되어 온 정렬된 반자성 질서에도 불구하고 큰 비정상 홀 효과(AHE)가 관측되는 역설을 해결한다. 중성자 회절 및 DFT 계산을 통해 진정한 자성 기저 상태는 비정렬이지만 동일한 반사 대칭성을 유지하는 것으로 밝혀졌으며, 이 비정렬 스핀 구조를 사용한 DFT 계산을 통해 AHE가 정량적으로 재현되며, 순자기화가 없더라도 나선형 격자 대칭성과 오비탈 기하학에 의해 유도되는 '결정 홀 효과' 메커니즘이 검증된다.

ABSTRACT

A large anomalous Hall effect (AHE) has recently been observed in the intercalated transition metal dichalcogenide (TMDC) Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ below a known magnetic phase transition at $T_N$ = 29 K. The spins in this material are widely believed to order in a highly symmetric collinear antiferromagnetic configuration, causing extensive debate about how reports of an AHE can be reconciled with such a state. In this article, we address this controversy by presenting new neutron diffraction data on single crystals of Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ and an analysis that implies that moments in this material order into a non-collinear configuration, but one that maintains the same refelction symmetries as the collinear phase. We present new transport and magneto-optic Kerr measurements which show that AHE signatures persist below $T_N$ to temperatures as low as $T$ = 5 K and firmly associate them with the long-range antiferromagnetic order. Finally, we show that these AHE signatures can be quantitatively reproduced by density functional theory (DFT) calculations based on the lattice and spin state determined with neutron diffraction. These combined findings establishes the veracity of the 'crystal Hall effect' picture, which shows how such effects can emerge from the shape of magnetic orbitals in compounds containing chiral lattice symmetry regardless of the symmetry of the ordered spin configuration. These results illuminate a new path for the discovery of anomalous Hall materials and motivate a targeted study of the transport properties of intercalated TMDCs and other compounds containing antiferromagnetic order and chiral lattice symmetry.

연구 동기 및 목표

• Co₁/₃NbS₂에서 관측된 큰 비정상 홀 효과(AHE)와 이전에 가정된 정렬된 반자성 질서 사이의 장기적인 모순을 해결하기 위해.
• 고해상도 중성자 회절을 이용해 단결정에서 Co₁/₃NbS₂의 진정한 자성 구조를 규명하기 위해.
• 측정된 AHE와 TN = 29 K 이하의 장거리 반자성 질서 사이의 직접적인 연관성을 확립하기 위해.
• 실험적으로 결정된 격자 및 스핀 구조를 기반으로 한 최초 원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 AHE의 기원을 검증하기 위해.
• AHE가 순자기화가 없더라도 나선형 격자 대칭성과 오비탈 기하학에 의해 유도되는 결정 홀 효과에 기인하는지 확인하기 위해.

제안 방법

• High Flux Isotope Reactor(HFIR), Oak Ridge National Laboratory에서 DEMAND 및 WAND 2 기구를 사용해 단결정 중성자 회절을 수행하여 핵 및 자성 구조를 탐색하였다.
• P6₃22 공간군과 k = (0.5, 0, 0) 전파 벡터를 사용해 격자 및 자성 구조의 정렬을 수행하였으며, 올바른 자성 대칭성을 식별하기 위해 비가역 표현(irreducible representations)을 시험하였다.
• 중성자 회절 데이터에 가장 잘 맞는 모델로 Γ₂ 비가역 표현을 사용하였으며, 특히 오차 범위가 낮은 WAND 2 기구의 데이터에서 뚜렷한 일치를 보였다.
• 중성자 데이터에서 유도된 구조적 및 스핀 파rameter를 사용해 DFT 계산을 수행하였으며, 격자 및 스핀 구조의 완전한 최적화를 포함하였다.
• 다양한 황 위치와 자화 모멘트 부호를 가진 DFT 계산을 통해 광학적 케러 효과(MOKE) 신호의 정확도를 검증하였다.
• 수치 정확도를 확보하기 위해 5×10×5 및 4×8×4 Monkhorst-Pack 격자로 k-점 수렴성을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Co₁/₃NbS₂는 높은 대칭성을 지닌 정렬된 반자성체로 묘사되지만, 왜 큰 비정상 홀 효과(AHE)를 나타내는가?
• RQ2 Co₁/₃NbS₂의 진정한 자성 질서의 성격은 무엇이며, 이전에 가정된 정렬된 구성과 다를까?
• RQ3 실험적으로 결정된 자성 구조를 기반으로 한 최초 원리 계산을 통해 관측된 AHE를 정량적으로 재현할 수 있는가?
• RQ4 이 시스템에서 AHE는 내재된 토폴로지 효과에 의해 유도되는가, 아니면 나선형 격자 대칭성과 오비탈 이방성에 의해 유도되는 결정 홀 효과에 의해 유도되는가?
• RQ5 황 위치 및 자화 모멘트 방향의 변화에 대해 AHE 신호는 얼마나 견고한가, 그리고 다양한 구조적 및 자성 구조에서도 유지되는가?

주요 결과

• DEMAND 및 WAND 2 기구에서의 중성자 회절 데이터는 Γ₂ 비가역 표현으로 기술되는 비정렬 자성 구조를 확인하였으며, Co 스핀은 반사 대칭성을 유지하는 비정렬 스핀 구성으로 이루어져 있다.
• 격자 세포 내 4개의 Co 위치에서의 자성 모멘트는 비정렬이며, 각각 x, y, z 방향으로 ±0.965, ±1.671, ±0.358 μB로 측정되었으며, Co 당 총 모멘트는 1.962 μB이다.
• 중성자로 결정된 구조를 기반으로 한 DFT 계산은 Co 당 약 1.44 μB의 감소된 모멘트와 약간 더 큰 기울기 각도를 예측하여 비정렬 기저 상태의 안정성을 확인한다.
• DFT로 계산된 케러 회전 및 탈형도 신호는 다양한 구성(역전된 자화 모멘트 및 황 위치 0.31, 0.33, 0.66)에서 동일한 주요 크기를 가지며, AHE 신호의 견고성을 확인한다.
• AHE는 5 K까지 유지되어 장거리 반자성 질서와의 연관성이 명확히 확인되었으며, 국소적 불안정성 또는 약한 반자성과의 연관성은 배제된다.
• 비정렬 스핀 구조를 사용한 DFT 계산을 통해 AHE가 정량적으로 재현되었으며, 이는 나선형 비중심 대칭 격자에서 비정렬 자성과 함께 작용하는 '결정 홀 효과' 메커니즘에 대한 강력한 증거를 제공한다.