[논문 리뷰] Understanding the Magnetic Puzzles of Double Perovskites A2FeOsO6 (A=Ca, Sr)

Yusheng Hou, Hongjun Xiang외 1명|arXiv (Cornell University)|2014. 10. 16.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 31인용 수 18

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론과 최대한 국소화된 와이너 함수를 사용하여 A2FeOsO6 (A = Ca, Sr)에서 관찰되는 대조적인 자성 행동을 설명한다: Ca2FeOsO6는 고온에서 페로자성을 나타내지만, Sr2FeOsO6는 저온에서 반자성이다. 격자 비대칭은 초합성 경로를 조절하여 Os-O-O-Os 및 Fe-O-Os-O-Fe 경로를 통해 반자성을 약화시키며, 이는 자성의 과잉을 완화하고 A-이온의 이온 반지름 감소에 따라 관측된 전이를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Double perovskites Sr2FeOsO6 and Ca2FeOsO6 show puzzling magnetic properties, the former a low-temperature antiferromagnet while the later a high-temperature insulating ferrimagnet. Here, in order to understand the underlying mechanism, we have investigated the frustrated magnetism of A2FeOsO6 by employing density functional theory and maximally-localized Wannier functions. We find that lattice distortion enhances the antiferromagnetic nearest-neighboring Fe-O-Os interaction but weakens the antiferromagnetic interactions through the Os-O-O-Os and Fe-O-Os-O-Fe paths, which is responsible for the magnetic transition from the low-temperature antiferromagnetism to the high-temperature ferrimagnetism with the decrease of the radius of the A2+ ions. We also discuss the 5d3-3d5 superexchange and propose such superexchange is intrinsically antiferromagnetic instead of the expected ferromagnetic. Our work illustrate that the magnetic frustration can be effectively relieved by lattice distortion, which provides another dimension to tune the complex magnetism in other 3d-5d (4d) double perovskites.

연구 동기 및 목표

• 이중 퍼보스카이트 A2FeOsO6 (A = Ca, Sr)에서 관찰되는 헤아리기 어려운 자성 행동을 해결하기 위해, Ca 기반 화합물은 고온에서 페로자성을 보이고 반면 Sr 기반 화합물은 저온에서 반자성을 나타냄.
• 격자 비대칭이 3d-5d 이중 퍼보스카이트에서 자성 상호작용을 어떻게 조절하는지 조사하기 위해.
• 5d3-3d5 초합성 상호작용의 성격을 명확히 하기 위해, 이는 예상과는 달리 자발적인 반자성임이 밝혀졌음.
• 구조적 비대칭이 이러한 복잡한 산화물에서 자성 기저 상태에 미치는 영향과 자성 과잉을 어떻게 완화하는지 탐색하기 위해.

제안 방법

• A2FeOsO6의 전자적 및 자성 성질을 모델링하기 위해 스핀 균형을 고려한 밀도함수이론(DFT)을 사용하였다.
• 전자 구조를 매핑하고 효과적인 자성 상호작용을 추출하기 위해 최대한 국소화된 와이너 함수를 사용하였다.
• Fe-O-Os, Os-O-O-Os, 그리고 Fe-O-Os-O-Fe 경로를 포함한 초합성 경로를 분석하여 교환 상호작용의 강도와 부호를 결정하였다.
• Ca2FeOsO6와 Sr2FeOsO6의 자성 상호작용을 비교하여 구조적 차이와 자성 행동 간의 상관관계를 규명하였다.
• 격자 비대칭이 Fe-O-Os 결합의 각도와 거리에 미치는 영향을 평가하여 반자성 결합 강도에 미치는 영향을 분석하였다.
• 작은 A-이온 치환에 의해 유도되는 격자 비대칭이 경쟁하는 반자성 경로를 억제하고, 작은 A-이온 치환에서 페로자성 질서를 유리하게 만든다는 메커니즘을 제안하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Ca2FeOsO6는 고온에서 페로자성을 보이지만, Sr2FeOsO6는 저온에서 반자성을 나타내는데, 이는 유사한 전자 구조를 가짐에도 불구하고 이유가 무엇인가?
• RQ2 격자 비대칭이 3d-5d 이중 퍼보스카이트에서 반자성 초합성 경로의 상대적 강도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 5d3-3d5 초합성 상호작용은 본질적으로 페로자성인지 반자성인지이며, 그 부호는 무엇에 의해 결정되는가?
• RQ4 A2FeOsO6에서의 자성 과잉은 어느 정도 구조적 비대칭에 의해 완화될 수 있는가?
• RQ5 Os-O-O-Os 및 Fe-O-Os-O-Fe 경로는 전체 자성 기저 상태를 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• Ca2FeOsO6에서의 격자 비대칭은 반자성 Fe-O-Os 결합을 강화하지만, Os-O-O-Os 및 Fe-O-Os-O-Fe 경로를 통해 경쟁하는 반자성 경로를 약화시킨다.
• 구조적 비대칭으로 인해 장거리 반자성 상호작용이 약화되면서 Ca2FeOsO6에서 페로자성 질서가 안정화된다.
• 5d3-3d5 초합성은 일반적으로 예상되는 페로자성 성질이 아니라 본질적으로 반자성임이 밝혀졌다.
• Sr2FeOsO6에서의 반자성에서 Ca2FeOsO6로의 자성 전이가 A-이온의 이온 반지름 감소로 인해 유도된 격자 비대칭으로 설명된다.
• 격자 비대칭은 경쟁하는 반자성 경로를 억제함으로써 자성 과잉을 효과적으로 완화시키며, 이는 순수한 페로자성 기저 상태를 가능하게 한다.
• 이 연구는 구조적 제어를 통해 3d-5d (4d) 이중 퍼보스카이트에서 복잡한 자성을 조절하는 일반적인 메커니즘을 제공한다.