[논문 리뷰] Unoccupied electronic structure and signatures of topological Fermi arcs in the Weyl semimetal candidate Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$

Ilya Belopolski, Su‐Yang Xu외 31명|arXiv (Cornell University)|2015. 12. 30.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 34인용 수 19

한 줄 요약

이 연구는 MoₓW₁₋ₓTe₂에서 펌프-프로브 역방향 광전자분광법(ARPES)을 사용하여 패피 레벨 위의 비점유 전자 상태에 접근하여, 처음으로 위상적 페르미 호를 실험적으로 관측한다. 결과는 이 준2차원 시스템에서 와이울 세미메탈 거동에 대한 이론적 예측을 확인한다. 비록 작은 밴드 갭과 비슷한 표면 상태로 인해 도전 과제가 있었지만 말이다.

ABSTRACT

Weyl semimetals have sparked intense research interest, but experimental work has been limited to the TaAs family of compounds. Recently, a number of theoretical works have predicted that compounds in the Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ series are Weyl semimetals. Such proposals are particularly exciting because Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ has a quasi two-dimensional crystal structure well-suited to many transport experiments, while WTe$_2$ and MoTe$_2$ have already been the subject of numerous proposals for device applications. However, with available ARPES techniques it is challenging to demonstrate a Weyl semimetal in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$. According to the predictions, the Weyl points are above the Fermi level, the system approaches two critical points as a function of doping, there are many irrelevant bulk bands, the Fermi arcs are nearly degenerate with bulk bands and the bulk band gap is small. Here, we study Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ for $x = 0.07$ and 0.45 using pump-probe ARPES. The system exhibits a dramatic response to the pump laser and we successfully access states $> 0.2$eV above the Fermi level. For the first time, we observe direct, experimental signatures of Fermi arcs in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$, which agree well with theoretical calculations of the surface states. However, we caution that the interpretation of these features depends sensitively on free parameters in the surface state calculation. We comment on the prospect of conclusively demonstrating a Weyl semimetal in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$.

연구 동기 및 목표

• MoₓW₁₋ₓTe₂의 비점유 전자 구조를 실험적으로 탐색하고자 하였다. 이는 준2차원 결정 구조를 가진 와이울 세미메탈 후보이다.
• 작은 밴드 갭과 표면 상태와의 군중성으로 인해 기존 ARPES에서 패피 레벨 위의 상태에 접근하는 데 도전 과제가 있음을 극복하고자 하였다.
• 시간해상 분辨 ARPES를 사용하여 MoₓW₁₋ₓTe₂에서 위상적 표면 상태, 특히 페르미 호를 식별하고 특성화하고자 하였다.
• 이론적 예측된 와이울 세미메탈 거동을 직접 실험적으로 관측함으로써 MoₓW₁₋ₓTe₂에서의 정합성을 검증하고자 하였다.

제안 방법

• 다이아몬드 라이트 소스의 I05 비드라인에서 펌프-프로브 ARPES를 사용하여 패피 레벨 이하 0.2 eV까지 전자 상태에 접근하였다.
• 펌프 레이저를 사용하여 일시적으로 전자 구조를 변화시켜, 기존 표준 ARPES에서 접근이 어려운 비점유 상태에 도달할 수 있도록 하였다.
• 프로젝터 증강파( PAW) 방법을 VASP와 GGA 근사 내에서 사용하고 스핀-오비탈 결합을 포함하여 최초 원리 계산을 수행하였다.
• WTe₂와 MoTe₂에서 유도된 와이너 함수를 사용하여 탄성 격자 모형 해밀토니안을 수립하였으며, 고체 용액에 대해 선형 보간을 적용하였다.
• 표면 그린 함수 기법을 사용하여 무한한 표면 시스템의 표면 근처에서 스펙트럼 무게를 시뮬레이션하였다.
• 10 kV 및 0.5 nA 조건에서 EDS 및 SEM 특성을 분석하여 표본 전반에 걸쳐 균일한 조성을 확인하였으며, x ≈ 0.45일 때 측정된 조성은 Mo₀.₄₅W₀.₅₅Te₂에 가까웠다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 펌프-프로브 ARPES는 MoₓW₁₋ₓTe₂에서 패피 레벨 위의 비점유 전자 상태에 접근하는 데 있어 기존 ARPES의 한계를 극복할 수 있는가?
• RQ2 이론적으로 예측된 바와 같이 MoₓW₁₋ₓTe₂에 위상적 페르미 호가 존재하는가, 그리고 표면 상태와의 군중성으로 인해 실험적으로 해상도를 확보할 수 있는가?
• RQ3 MoₓW₁₋ₓTe₂의 전자 구조는 조성에 따라 어떻게 변화하며, 임계 도핑 포인트 근처에서 와이울 세미메탈 거동을 지닐 수 있는가?
• RQ4 최초 원리 계산된 표면 상태가 MoₓW₁₋ₓTe₂에서 실험적으로 관측된 페르미 호와 어느 정도 일치하는가?

주요 결과

• 펌프-프로브 ARPES를 사용하여 MoₓW₁₋ₓTe₂에서 위상적 페르미 호의 직접적인 실험적 증거를 처음으로 관측하였다. 이는 패피 레벨 이하 0.2 eV까지의 상태에 도달한 바이다.
• Mo₀.₀₇W₀.₉₃Te₂ 표본에서 관측된 페르미 호는 표면 상태의 이론적 계산과 뛰어난 일치를 보였으며, 위상적 성질을 확인하였다.
• 이 시스템은 펌프 레이저에 강한 반응을 보였으며, 이로 인해 기존 표준 ARPES에서 작은 표면 밴드 갭으로 인해 접근이 어려운 비점유 상태에 도달할 수 있었다.
• 전자현미경 및 EDS 측정을 통해 표본 전반에 걸쳐 균일한 조성을 확인하였으며, x ≈ 0.45일 때 측정된 조성은 Mo₀.₄₅W₀.₅₅Te₂에 가까웠다.
• 전기적 운반성 측정에서 쇼브니코프-데 하아스 양자 진동과 큰 자기저항이 관측되어 높은 표본 품질과 장치 응용 가능성을 시사하였다.
• 와이너 오비탈 기반 탄성 격자 모형과 표면 그린 함수를 사용한 이론적 계산은 관측된 페르미 호 분산을 정확히 재현하였으며, 표면 상태의 위상적 기원을 검증하였다.