[논문 리뷰] Unraveling the temperature dynamics and hot electron generation in tunable gap-plasmon metasurface absorbers

Larousse Khosravi Khorashad, Christos Argyropoulos|arXiv (Cornell University)|2022. 03. 29.

Metamaterials and Metasurfaces Applications참고 문헌 82인용 수 15

한 줄 요약

이 연구는 두온도모형(TTM)과 비국소 수소역학 모형을 사용하여 2 nm 이하의 나노간극에서 전자의 행동을 캡처함으로써, 조절 가능한 갭 플라스몬 메타표면 흡수체에서 초고속 핫 전자 동역학 및 열 반응을 조사한다. 전자 온도 급상승이 약 880 K에 도달하며 880 fs 이내에 발생함을 규명하였으며, 이는 은의 허수율 변화를 유도하고 초고속, 조절 가능한 흡수를 가능하게 하여 고효율 광검출기, 광촉매 및 비선형 나노광학 장치 설계에 핵심적이다.

ABSTRACT

Localized plasmons formed in ultrathin metallic nanogaps can lead to robust absorption of incident light. Plasmonic metasurfaces based on this effect can efficiently generate energetic charge carriers, also known as hot electrons, owing to their ability to squeeze and enhance electromagnetic fields in confined subwavelength spaces. However, it is very challenging to accurately identify and quantify the dynamics of hot carriers, mainly due to their ultrafast time decay. Their non-equilibrium temperature response is one of the key factors missing to understand the short time decay and overall transient tunable absorption performance of gap-plasmon metasurfaces. Here, we systematically study the temperature dynamics of hot electrons and their transition into thermal carriers at various timescales from femto to nanoseconds by using the two-temperature model. Additionally, the hot electron temperature and generation rate threshold values are investigated by using a hydrodynamic nonlocal model approach that is more accurate when ultrathin gaps are considered. The derived temperature dependent material properties are used to study the ultrafast transient nonlinear modification in the absorption spectrum before plasmon-induced lattice heating is established leading to efficient tunable nanophotonic absorber designs. We also examine the damage threshold of these plasmonic absorbers under various pulsed laser illuminations, an important quantity to derive the ultimate input intensity limits that can be used in various emerging nonlinear optics and other tunable nanophotonic applications. The presented results elucidate the role of hot electrons in the response of gap-plasmon metasurface absorbers which can be used to design more efficient photocatalysis, photovoltaics, and photodetection devices.

연구 동기 및 목표

• 초고속 레이저 조사 조건 하에서 갭 플라스몬 메타표면 내 핫 전자의 비평형 온도 동역학을 이해하기 위해.
• 피코초에서 나노초 스케일에 걸쳐 핫 전자 생성률과 온도 변화를 정량화하기 위해.
• 두온도모형을 사용하여 비열역학적 핫 커리어에서 열적 평형 상태에 이르는 전이 과정을 모델링하기 위해.
• 전자 온도가 물질 특성과 흡수 스펙트럼의 조절 가능성에 미치는 영향을 평가하기 위해.
• 실용적인 비선형 광학 응용을 위한 맥락에서 펄스 레이저 조사 하에서 플라스몬 흡수체의 손상 임계값을 규명하기 위해.

제안 방법

• 피코초에서 나노초 스케일에 걸쳐 전자 및 격자 온도 동역학을 시뮬레이션하기 위해 두온도모형(TTM)을 활용하였다.
• 비국소 효과가 支배하는 초박판(2 nm) 금속 나노간극 내 전자 행동을 정확히 캡처하기 위해 수소역학 비국소 모형을 적용하였다.
• 주파수 도메인 맥스웰 방정식을 온도에 의존하는 허수율과 함께 해결하기 위해 COMSOL Multiphysics를 사용하였으며, 전자기 및 열 모듈을 결합하였다.
• 전자 온도와 허수율의 실수부 및 허수부 간의 관계를 수립하는 방정식을 통해 온도에 의존하는 은의 허수율을 통합하였다.
• 초고속 가우시안 레이저 펄스(130 fs FWHM)를 5 GW/cm² 강도로 시뮬레이션하여 초고속 가열 및 흡수 변화를 유도하였다.
• 모델 정확도를 확보하기 위해 밀도가 높은 철 및 금 필름에 대한 분석 기준 결과와 결과를 비교 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 갭 플라스몬 메타표면에서 핫 전자 온도는 피코초에서 나노초 스케일로 어떻게 변화하는가?
• RQ2 2 nm 이하의 나노간극에서 비국소 효과가 전기장 강화 및 핫 전자 생성에 미치는 역할은 무엇인가?
• RQ3 일시적 전자 온도 변화가 은의 복소 허수율과 그에 따른 흡수 스펙트럼에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ4 이러한 메타표면에서 구조적 손상이 발생하기 전까지의 최대 입력 레이저 강도는 얼마인가?
• RQ5 초고속 온도 상승이 플라스몬 나노광학 장치에서 조절 가능한 흡수를 얼마나 높이기 위한가?

주요 결과

• 5 GW/cm² 레이저 조사 조건 하에서 은 나노스트립에서 전자 온도가 880 fs 이내에 약 880 K에 도달하였으며, 이는 물질 반응에 상당한 영향을 미쳤다.
• 수소역학 비국소 모형은 특히 2 nm 간극에서 국소 모형보다 더 높은 전기장 강화와 핫 전자 생성률을 예측하였다.
• 온도에 의존하는 허수율로 인해 공진 상태(818 nm)에서 은의 허수부가 약 20% 증가하였으며, 이는 흡수 증가 및 스펙트럼 조절 가능성 향상으로 이어졌다.
• 전자 온도 동역학으로 인해 흡수 스펙트럼이 초고속으로 변화하였으며, 4 nm 간극에서는 스펙트럼 이동이 관찰되지 않아 간극 두께 의존성의 존재를 확인하였다.
• 손상 임계값은 격자 온도 상승을 추적하여 추정되었으며, 고강도 펄스 조사 조건에서 융해 시작 시점이 예측되었다.
• 나노간극에서 공간적으로 해상도가 높은 허수율 변화가 관찰되었으며, 가장 큰 변화는 피코초 펄스의 최고도에서 발생하였다.