[논문 리뷰] Unveiling Hidden Orders: Magnetostriction as a Probe of Multipolar-Ordered States

Adarsh S. Patri, Akito Sakai외 4명|arXiv (Cornell University)|2018. 12. 31.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 65인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 [111] 방향으로 외부 자기장이 작용할 때 고유한 선형-장 스케일링 행동을 보이는 비틀림 변형을 이용하여 은폐된 다중극자 질서, 특히 옥타폴라 질서를 직접 탐지하는 방법을 제안한다. 연구는 비틀림 변형 계수와 옥타폴라 질서 매개변수 사이의 직접적인 비례 관계를 입증하여, 프라세오디미움 기반 격자 화합물에서 이 이론적으로나 실험적으로나 매우 어려운 질서의 첫 번째 명확한 실험적 서식을 제공한다.

ABSTRACT

Broken symmetries in solids involving higher order multipolar degrees of freedom are historically referred to as "hidden orders" due to the formidable task of detecting them with conventional probes. Examples of such hidden orders include spin-nematic order in quantum magnets, and quadrupolar or higher multipolar orders in various correlated quantum materials. In this work, we theoretically propose that the study of magnetostriction provides a powerful and novel tool to directly detect higher-order multipolar symmetry breaking $-$ such as the elusive octupolar order $-$ by examining its scaling behaviour with respect to an applied magnetic field $h$. As an illustrative example, we examine such key scaling signatures in the context of Pr-based cage compounds with strongly correlated $f$-electrons, Pr(Ti,V,Ir)$_2$(Al,Zn)$_{20}$, whose low energy degrees of freedom are composed of purely higher-order multipoles: quadrupoles $\mathcal{O}_{20,22}$ and octupole $\mathcal{T}_{xyz}$. Employing a symmetry-based Landau theory of multipolar moments coupled to lattice strain fields, we demonstrate that a magnetic field applied along the [111] direction results in a length change with a distinct linear-in-$h$ scaling behaviour, accompanied by hysteresis, below the octupolar ordering temperature. We show that the resulting "magnetostriction coefficient" is directly proportional to the octupolar order parameter, providing the first clear access to this subtle order parameter. Along other field directions, we show that the field dependence of the magnetostriction provides a window into quadrupolar orders. Our work provides a springboard for future experimental and theoretical investigations of multipolar orders and their quantum phase transitions in a wide variety of systems.

연구 동기 및 목표

• 은폐된 다중극자 질서, 특히 옥타폴라 질서를 비틀림 변형을 탐지 수단으로 사용하여 이론적 프레임워크를 수립하는 것.
• 중성자 산란과 같은 전통적인 국소 탐지 수단으로는 탐지되지 않는 고차 다중극자 질서를 탐지하는 데 도전하는 것.
• 대칭 기반 랑주 이론을 통해 비틀림 변형 계수와 옥타폴라 질서 매개변수 사이의 직접적 연관성을 확립하는 것.
• 옥타폴라와 이중극자 기여를 구별할 수 있는 필드 방향 의존 스케일링 행동(선형 대 제곱)을 예측하는 것.
• 0.65 K 이하에서 PrV2Al20에서 관측된 선형-장 및 히스테리시스 비틀림 변형 현상을 설명하는 것.

제안 방법

• 다중극자 모멘트와 격자 변형의 상호작용을 모델링하기 위해 대칭 기반 랑주 이론을 사용하여 자기장, 변형, 다중극자 질서 매개변수 간의 결합을 기술한다.
• 옥타폴라($\mathcal{T}_{xyz}$) 및 이중극자($\mathcal{O}_{20}, \mathcal{O}_{22}$) 질서 매개변수, 자기장, 격자 변형을 포함하는 자유 에너지 함수를 유도한다.
• 다양한 자기장과 온도 조건에서 질서 매개변수와 변형 반응을 계산하기 위해 랑주 자유 에너지의 수치적 최소화를 수행한다.
• 질서 매개변수 진화의 미분 방정식 모델을 바탕으로 4차 룬게-쿠타 방법을 사용해 옥타폴라 모멘트의 히스테리시스 역학을 해결한다.
• [111], [100], [110] 방향의 길이 변화 $\Delta L / L$ 의 필드 의존성을 분석하여 보편적인 스케일링 서식을 식별한다.
• 도핑 전자 및 격자 정상 모드 영향에서 비롯된 직접 자기장-옥타폴라 결합($\sim h^3 m$) 기여를 분리한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비틀림 변형은 기존 탐지 수단으로는 탐지되지 않는 옥타폴라 질서의 존재를 드러낼 수 있는가?
• RQ2 다중극자 질서를 가진 물질에서 비틀림 변형의 필드 방향 의존 스케일링 행동은 어떻게 되며, 이는 옥타폴라와 이중극자 기여를 어떻게 구별하는가?
• RQ3 [111] 방향의 비틀림 변형에서 옥타폴라 질서 전이 온도 이하에서 선형-장 스케일링이 나타나는 이유는 무엇인가?
• RQ4 관측된 비틀림 변형의 히스테리시스의 기원은 무엇이며, 옥타폴라 질서 매개변수와의 관계는 어떠한가?
• RQ5 도핑 전자와 다중극자 모멘트 간의 결합은 콘도덕션 락스 시스템에서 비틀림 변형 반응에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• [111] 방향의 비틀림 변형은 옥타폴라 질서 전이 온도 $T_{\mathcal{O}}$ 이하에서 $\Delta L / L \propto h$ 의 선형-장 스케일링을 보이며, 이는 옥타폴라 질서의 직접적인 실험적 서식을 제공한다.
• 비틀림 변형에서 선형-장 항의 계수는 옥타폴라 질서 매개변수에 직접 비례하므로, 이와 같은 질서 매개변수를 정량적으로 측정할 수 있다.
• [111] 방향에 자기장을 적용할 경우 비틀림 변형과 옥타폴라 모멘트에서 히스테리시스 행동이 관측되며, 이는 자기장과 옥타폴라 모멘트 간의 $\sim h^3 m$ 결합 항에서 기인한다.
• [100] 및 [110] 방향에 대해선 비틀림 변형 반응이 제곱-장 스케일링을 보이며, 이는 이중극자 모멘트와/또는 도핑 전자 및 격자 정상 모드의 직접적 자기장-결합에서 기인한다.
• 이론적 모델은 0.65 K 이하에서 관측된 선형-장 및 히스테리시스 비틀림 변형을 성공적으로 재현하여 제안된 메커니즘의 타당성을 입증한다.
• 연구는 다양한 온도 영역($T > T_{\mathcal{Q}}, T_{\mathcal{O}}$, $T_{\mathcal{O}} < T < T_{\mathcal{Q}}$, $T < T_{\mathcal{Q}}, T_{\mathcal{O}}$)에서 보편적인 스케일링 행동을 규명하여 향후 실험에 대한 예측 프레임워크를 제공한다.