[논문 리뷰] Unveiling the Radiative Local Density of Optical States of a Plasmonic Nanocavity by STM Luminescence and Spectroscopy

Alberto Martín‐Jiménez, Antonio I. Fernández‐Domínguez외 5명|arXiv (Cornell University)|2019. 07. 18.

Plasmonic and Surface Plasmon Research참고 문헌 42인용 수 52

한 줄 요약

이 연구는 스캐닝 턨널링 현미경(STM) 발광(STML) 스펙트럼에서 플라스모닉 나노공진자 내의 복사성 국소 광학 상태 밀도(LDOS)를 분리하기 위해 새로운 실험적 방법을 제시한다. 이 방법은 STML 스펙트럼에서 복사성 플라스모닉 모드와 전자 구조 효과를 분리함으로써 구현된다. STS를 통한 탄성 전류 측정과 결합함으로써 저자들은 전자 기여를 제거하여 meV 수준의 정밀도로 전자기 시뮬레이션과 일치하는 정확한 주파수 의존 복사성 푸르셀 증폭을 드러내며, 원자 크기의 갭 변화에 따른 플라스모닉 모드 이동을 정량적으로 매핑할 수 있게 한다.

ABSTRACT

Disentangling the contributions of radiative and non-radiative localized plasmonic modes from the photonic density of states of metallic nanocavities between atomically-sharp tips and flat substrates remains an experimental challenge nowadays. Electroluminescence due to tunnelling through the tip-substrate gap allows discerning solely the excitation of radiative modes, but this information is inherently convolved with that of the electronic structure of the system. In this work we present a fully experimental procedure to eliminate the electronic-structure factors from the scanning tunnelling microscope luminescence spectra by confronting them with spectroscopic information extracted from elastic current measurements. Comparison against electromagnetic calculations demonstrates that this procedure allows characterizing the meV shifts experienced by the dipolar and quadrupolar plasmonic modes supported by the nanocavity under atomic-scale gap size changes. Our method, thus, gives us access to the frequency-dependent radiative Purcell enhancement that a microscopic light emitter would undergo when placed at the nanocavity.

연구 동기 및 목표

• STM 기반 광학 스펙트로스코피를 통해 금속 나노공진자에서 복사성 및 비복사성 플라스모닉 모드를 분리하는 데 도전하는 것.
• STM 발광(STML) 스펙트럼에서 전자 구조와 광학 응답이 상호 얽혀 있는 문제를 해결하는 것.
• 터널링 전자 효과로부터 복사성 국소 광학 상태 밀도(LDOS)를 고립시키는 완전한 실험적 방법을 개발하는 것.
• 플라스모닉 나노공진자 내에서 주파수 의존 복사성 푸르셀 증폭을 정량적으로 특성화하는 것.

제안 방법

• 원자적으로 날카로운 Au 톱과 Ag(111) 기판 사이에 형성된 플라스모닉 나노공진자에서 빛 방출을 기록하기 위해 피드백이 닫힌 조건에서 STML 스펙트럼을 측정한다.
• 다른 비bias 전압에서 스캐닝 터널링 스펙트로스코피(STS)를 통해 동시에 탄성 전류 스펙트럼을 확보하여 전자 구조 정보를 추출한다.
• 에너지 손실 ℎ𝜈에서의 비탄성 전류와 𝑉𝑏𝑖𝑎𝑠−ℎ𝜈/𝑒에서의 탄성 전류 간의 관계를 이용해 STML 스펙트럼을 정규화하고 전자 구조 의존성을 제거한다.
• 전압 의존 정규화를 적용하여 원시 STML 스펙트럼에서 비bias 전압에 의한 강도 이동 및 피크 비율 왜곡을 제거한다.
• 정규화된 스펙트럼을 원거리장 복사 전력의 전자기 시뮬레이션과 비교하여 추출된 복사성 LDOS의 타당성을 검증한다.
• 가우시안 선형형 피팅을 사용하여 갭 크기 변화에 따른 피크 에너지 및 그 이동을 추출한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 STM 발광 스펙트럼에서 전자 구조의 영향을 제거하고 플라스모닉 나노공진자 내의 복사성 광자 상태 밀도(PhDOS) 기여를 어떻게 고립시킬 수 있는가?
• RQ2 비bias 전압과 톱-표면 거리와 같은 터널링 매개변수가 원시 STML 데이터에서 플라스모닉 모드의 명백한 스펙트럼 특성에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ3 탄성 전류 측정에 기반한 정규화 절차가 STML에서 전자 효과와 광학 응답을 효과적으로 분리하는 데 유용한가?
• RQ4 정규화된 STML 스펙트럼이 원거리장 복사 전력 스펙트럼의 전자기 시뮬레이션과 얼마나 정확하게 일치하는가?
• RQ5 미세한 에미터가 나노공진자 내에 위치할 경우, 주파수 의존 복사성 푸르셀 증폭은 어떻게 경험하는가?

주요 결과

• 정규화된 STML 스펙트럼은 원시 스펙트럼에 비해 일정한 피크 강도 비율과 현저히 감소한 피크 에너지 이동을 보이며, 실험 오차 범위 내에서 전자기 시뮬레이션과 일치한다.
• 이중극자 및 4중극자 플라스모닉 모드는 원자 크기의 나노공진자 갭 크기 변화에 따라 몇 meV 수준으로 이동하며, 갭이 0.5 nm까지 감소할 때까지 선형 상관관계를 관찰한다.
• 이 방법은 전자 상태 밀도(DOS)와 터널링 전류 동역학의 영향을 성공적으로 제거하여 나노공진자의 진정된 복사성 LDOS를 드러낸다.
• 원시 STML 스펙트럼에서 고비bias에서의 빛 강도 감소는 광학 결합 때문이 아니라 닫힌 루프 STM에서의 전자 피드백 효과 때문이며, 정규화로 제거된다.
• 원시 스펙트럼에서 관찰된 양자 커팅은 터널링과 비탄성 전류의 동시에 감쇠로 인해 부드럽게 나타나지만, 정규화 후에는 날카로워져 진정된 광학 응답이 드러난다.
• 원시 스펙트럼에서의 스펙트럼 무게 재분배—높은 에너지 피크가 높은 비bias에서 더 강하게 보이는 현상—은 광자 에너지가 증가함에 따라 비탄성 과정의 비율 감소로 설명되며, 정규화로 보정된다.