[논문 리뷰] Uranium partitioning between liquid iron and silicate melt at high pressures: implications for uranium solubility in planetary cores

Xuezhao Bao, Richard A. Secco외 2명|arXiv (Cornell University)|2006. 06. 25.

Geological and Geochemical Analysis참고 문헌 51인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고압 조건(3.0–14.5 GPa)과 고온 조건(1660–2500 °C)에서 액체 철과 규소산염 막대로의 우라늄 분배를 조사하며, 액체 철 내 우라늄 용해도가 압력과 온도가 증가함에 따라 증가함을 밝혀냈다. 주요 발견은 14.5 GPa에서 우라늄 분배 계수(DU)가 최대 0.036에 이를 수 있으며, 이는 행성 핵에 우라늄이 다량으로 포함될 수 있음을 시사한다—용융 마그마 오션 조건에서는 2.4 ppb 이상, 침투 방식에서는 1–4 ppb 정도로 추정되며, 핵 형성 과정에서 압력에 따라 변화하는 산소 활성도의 역할을 뒷받침한다.

ABSTRACT

We have investigated the partitioning of U between silicate melt and Fe liquid at pressures of 3.0 to14.5 GPa and temperatures of 1660 to 2500 oC. The solubility of U in liquid Fe is in the range of 0.6 to 800 ppm and increases with temperature (T) and pressure (P). When P = or > 7 GPa and T > Tmelt of the silicate phase (olivine), the U concentration in Fe is 3 to 5 times greater than for run products where T < Tmelt of the silicate phase. Correspondingly, partitioning coefficient DU values can reach 0.031 at 8.5 GPa (using BN sample container) and 0.036 at 14.5 GPa (using graphite sample container). This implies that if a terrestrial-type planetary core with a pure Fe composition formed from a deep magma ocean (T > Tmelt of the silicate phase), then > 2.4 ppb U could have entered the core. Alternatively, if a core with same composition formed by percolation (T < Tmelt of the silicate phase), then based on the experimental results indicating DU increases with increasing P, 1 to 4 ppb U may have entered the core. The concentration of Si in liquid Fe also increases with pressure. The concentration of Ca is < 0.44 wt % for most samples and no relation with U concentration is found, which indicates that U may alloy with Fe directly. If Si concentration in the Fe phase can be used as an indicator of oxygen fugacity, then the increase in Si and U with pressure suggests a pressure dependent decrease in oxygen fugacity. This supports U (and possibly also Si) inclusion in the the core of Earth at the time of core formation. The implications for radioactive heating in the planetary cores are briefly discussed. Keywords: Uranium; partition coefficients; high pressure; dynamos; planetary cores; heat sources, LA-ICP-MS.

연구 동기 및 목표

• 행성 핵 형성에 관련된 고압·고온 조건에서 액체 철과 규소산염 막대 간의 우라늄 분배 행동을 규명하는 것.
• 액체 철 내 우라늄 용해도가 행성 핵의 방사성 열 부담에 어떤 영향을 미치는지 평가하는 것.
• 압력과 온도가 우라늄 분배에 미치는 영향을 평가하고, 철 상에 존재하는 실리콘 또는 칼슘 농도와 우라늄 농도 간 상관관계가 있는지 분석하는 것.
• 실리콘 농도를 프록시로 사용하여 산소 활성도가 행성 핵으로의 우라늄 포함에 어떤 영향을 미치는지 조사하는 것.
• 다양한 지구역학적 시나리오 하에서 핵 형성 과정 중 지구형 행성 핵에 포함될 수 있는 우라늄의 양을 제약하는 것.

제안 방법

• 고압·고온 실험은 3.0–14.5 GPa의 압력과 1660–2500 °C의 온도에서 다이아몬드 압축기(멀티애너빌 프레스)를 사용하여 수행되었다.
• 용기 효과가 분배에 미치는 영향을 평가하기 위해 붕소질화갈륨(BN) 및 고체 흑연 용기 사용.
• 레이저 분해 인덕티브 커플드 플라즈마 질량분석법(LA-ICP-MS)을 사용하여 냉각된 금속상 및 규소산염 상의 우라늄, 실리콘, 칼슘 농도 측정.
• 분배 계수(DU)는 액체 철 내 우라늄 농도를 규소산염 막대 내 농도로 나눈 비율로 계산되었다.
• 다양한 압력과 온도 조건에서 우라늄의 액체 철 내 용해도를 정량화하였으며, 규소산염이 액체 상태(T > Tmelt)이거나 고체 상태(T < Tmelt)인 실험 조건 간 비교를 수행하였다.
• 압력에 따라 변화하는 관계를 가정하여 철 상의 실리콘 농도로부터 산소 활성도를 추정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 행성 핵 형성에 관련된 조건에서 액체 철과 규소산염 막대 간의 우라늄 분배는 압력과 온도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ2 고압 조건에서 액체 철 내 최대 우라늄 용해도는 얼마이며, 저압 조건과 비교해 볼 때 어떻게 다른가?
• RQ3 철 상에 실리콘 또는 칼슘이 존재할 경우 우라늄 농도와 상관관계가 있는가? 이는 합금화 또는 불화합성의 징후인가?
• RQ4 철 상의 실리콘 농도로부터 유추된 산소 활성도가 우라늄이 행성 핵으로 포함되는 데 얼마나 기여하는가?
• RQ5 우라늄 용해도는 핵 형성 과정에서 방사성 열 생성에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 액체 철 내 우라늄 용해도는 0.6에서 800 ppm 범위이며, 온도와 압력이 증가함에 따라 증가한다.
• 7 GPa 이상의 압력과 올리빈의 융해점 이상의 온도 조건에서는 액체 철 내 우라늄 농도가 낮은 온도 조건보다 3~5배 높다.
• BN 용기를 사용한 8.5 GPa 조건에서 우라늄 분배 계수(DU)는 0.031에 도달했고, 고체 흑연 용기를 사용한 14.5 GPa 조건에서는 DU가 0.036에 이르렀다.
• 지구형 핵이 깊은 마그마 오션(T > 규소산염 융해점) 조건에서 형성된 경우, 핵에 2.4 ppb 이상의 우라늄이 포함되었을 가능성이 있다.
• 규소산염이 고체 상태인 침투 방식으로 핵 형성이 일어난 경우, 압력 증가에 따라 DU가 증가함을 감안해 1~4 ppb의 우라늄이 핵에 포함되었을 가능성이 있다.
• 압력 증가에 따라 액체 철 내 실리콘 농도가 증가함을 통해 산소 활성도가 압력에 따라 감소하는 경향이 있음을 시사하며, 이는 핵으로의 우라늄 포함을 뒷받침한다.